陳吉，李秋華，李仲根，王明猛

1. 貴州師范大學貴州省山地環(huán)境信息系統(tǒng)和生態(tài)環(huán)境保護重點實驗室，貴陽 550001 2. 中國科學院地球化學研究所環(huán)境地球化學國家重點實驗室，貴陽 550002 3. 中國地質大學(武漢)地球科學學院，武漢 430074 4. 太原理工大學環(huán)境科學與工程學院，太原 030024

河北省衡水湖沉積物中汞的分布特征及生態(tài)風險

陳吉1,2,3，李秋華1,*，李仲根2，王明猛4

1. 貴州師范大學貴州省山地環(huán)境信息系統(tǒng)和生態(tài)環(huán)境保護重點實驗室，貴陽 550001 2. 中國科學院地球化學研究所環(huán)境地球化學國家重點實驗室，貴陽 550002 3. 中國地質大學(武漢)地球科學學院，武漢 430074 4. 太原理工大學環(huán)境科學與工程學院，太原 030024

衡水湖是華北平原上第一個國家級內陸淡水湖泊濕地類型的自然保護區(qū)，為了解衡水湖沉積物中汞的分布特征及生態(tài)風險，于2013年8月在衡水湖采集了5根柱狀沉積物，對其中的總汞、甲基汞、孔隙水溶解態(tài)汞、有機質、pH以及含水率進行了分析。結果表明，衡水湖沉積物中總汞的平均含量為22.5 ng·g-1，低于全國及河北省表層土壤背景值。但表層沉積物汞含量明顯高于底層，說明近年來的外源汞輸入對湖泊汞負荷產生了一定影響，且靠近湖泊東部106國道的采樣點汞含量明顯高于湖泊中西部的采樣點，暗示交通運輸?shù)热藶榛顒邮窃摵吹囊粋€重要汞輸入源。利用潛在生態(tài)危害指數(shù)法進行評估，顯示汞的生態(tài)風險較低，說明現(xiàn)階段衡水湖的沉積物汞濃度不會對生態(tài)環(huán)境產生不利影響。

衡水湖；湖泊沉積物；汞含量；生態(tài)風險

汞是一種具有持久性、生物積累性的生命毒性非必要元素，汞及其化合物對人類和其他哺乳類動物具有很強的毒性，其中毒性最強的是脂溶性很強的甲基汞，其毒性是無機汞數(shù)百倍，且甲基汞主要對神經(jīng)系統(tǒng)、特別是中樞神經(jīng)系統(tǒng)造成損害。汞作為一種全球性的污染物，已受到世界各國的普遍關注。雖然水體中的汞含量很低，但通過食物鏈的富集放大作用，處于食物鏈頂端的生物體內可積累很高的汞，進而威脅到整個生態(tài)系統(tǒng)。水體沉積物中富含水分和有機物，污染物(包括重金屬)極易在此富集，進入水體的污染物會在水流速度緩慢的時候沉降富集于沉積物中。水體物理化學條件的改變，如受到水流擾動，表層沉積物中的污染物會被再次釋放進入水體而造成二次污染，因此屬于二次污染源。判斷沉積物污染常以沉積物中污染元素的總量作為指標[1-3]。

衡水湖國家級自然保護區(qū)，是華北平原惟一保持沼澤、水域、灘涂、草甸和森林等完整濕地生態(tài)系統(tǒng)的自然保護區(qū)，位于河北省南部的衡水、冀州和棗強之間，地理坐標為東經(jīng)115°27′50″～115°42′51″，北緯37°31′40″～37°41′56″，東西向最大寬度22.28 km，南北向最大長度18.81 km，海拔在18～25 m左右，總面積187.87 km2，其中湖面75 km2，平均水深3～4 m，蓄水量近2 億m3。衡水湖生物多樣性十分豐富，以內陸淡水濕地生態(tài)系統(tǒng)和國家I、II級鳥類為主要保護對象。由于地處華北平原，人口密集，人為活動劇烈，區(qū)域汞排放較多(如電廠燃煤[4])，以及周邊的北京密云水庫[1]、天津于橋水庫[5]、海河[5]、山東南四湖[6]等沉積物已表現(xiàn)出一定的汞污染特征，所以本研究以衡水湖沉積物為對象，研究汞含量的分布特征，并對汞的生態(tài)風險進行評估，為保護區(qū)的生態(tài)環(huán)境安全和制定合理的保護措施提供基礎資料。

1 材料和方法(Materials and methods)

1.1 采樣概況

樣品采集于2013年8月份，結合保護區(qū)的地形、水域及植被覆蓋等情況，在北部開闊水域采集了5根沉積物柱，每個采樣點用GPS定位，采樣位置如圖1所示。沉積物柱采用SWB-1型便攜式不擾動湖泊沉積物采樣器采集[8], 根據(jù)重力作用，沉積物被采集于內徑為5.75 cm的PVC管中，確保沉積物未被擾動。沉積物柱采集后, 首先記錄沉積物柱的表觀現(xiàn)狀, 如層理特征、顏色變化及柱長等。本研究采集的5根沉積物，表層0.2 cm均覆蓋有一層淺綠色層，可能為藻類物質，以下沉積物為黑色，最底層的底土為致密的褐色或黃色土壤。沉積物柱1位于湖中最大島嶼梅花島西南側約400 m處，北側1 km處有輸水水閘，水面開闊，水深約3 m，沉積物柱長14 cm，5～6 cm處由沉積物變?yōu)榈淄?；沉積物柱2位于柱1以南，周圍有香蒲等水草分布，水深約4 m，沉積物柱長13 cm， 4～5 cm處由沉積物變?yōu)榈淄?；沉積物柱3位于柱2以東1 km處，東部200 m處有水草，水面開闊，水深約3 m，沉積物柱長22 cm，17～18 cm處為沉積物-底土界面；沉積柱4位于柱3以北約400 m，兩邊有蒲草，水深4 m，采得沉積物柱長27 cm，24～25 cm以下含有部分黃色底土；柱5位于柱4以北，為梅花島與游客中心之間的開闊水域，水深約3 m，沉積物柱長15 cm，9～10 cm以下為底土。5個采樣點均采集到了底土層，說明沉積物柱完整，且衡水湖的沉積物普遍不深。沉積物柱現(xiàn)場用取樣匙按1 cm的間距分割, 盛裝于50 mL 聚乙烯離心管中, 蓋緊并用parafilm?封口膜密封, 放置在冰柜中低溫保存, 帶回實驗后進行處理[9]。

圖1 衡水湖采樣點分布圖(底圖基于文獻[7])Fig. 1 Sampling sites at Hengshuihu Lake (Base map is referred to [7])

1.2 樣品分析方法

1.2.1 儀器與試劑

儀器：真空冷凍干燥儀(FD-3-85D-MP型，美國)、Lumex 測汞儀(RA-915+塞曼效應汞分析儀和配套PYRO-915熱解裝置，俄羅斯)、冷原子熒光測汞儀(BrooksRand(III)，加拿大)、水質參數(shù)儀(三信儀表廠751型，上海) 、離心機(Thermo scientific, Legend Mach 1.6R，美國)、水浴鍋(數(shù)顯恒溫水浴鍋DRHH-S4型，上海)、電子天平(Denver Instrument，0.1 mg精度，美國)。

試劑：硫酸、硝酸、硫酸銅、二氯甲烷等化學試劑為國藥集團分析純或優(yōu)級純試劑。

1.2.2 樣品預處理

將分割后的沉積物在實驗室中離心過濾，獲取孔隙水，然后將沉積物冷凍干燥、磨碎，具體的步驟如下：首先沉積物在4 ℃恒溫、轉速3 000 r·min-1的條件下離心30 min，然后用經(jīng)過酸預處理的注射式過濾器以及0.45 μm濾膜(Millipore)過濾提取孔隙水。提取孔隙水后的沉積物樣品用真空冷凍干燥儀(-80 ℃)干燥，并研磨至150目以供分析[9]。

1.2.3 分析方法

(1)沉積物總汞 使用Lumex 測汞儀直接測定。分析過程及原理為[10]：稱量200～500 mg的樣品在800 ℃高溫下熱解，樣品中的各種形態(tài)Hg轉化為Hg0蒸氣，通過冷原子吸收儀測定，每個樣品分析3～5次，取平均值作為該樣品的Hg含量結果。測試中用沉積物標準物質(GSD-3, GSD-4a，汞含量標準值分別為48和78 ng·g-1)進行質量控制，汞的回收率為93.7%～102.2%。

(2)沉積物甲基汞 稱取300 mg樣品用硝酸和硫酸銅溶液浸提，二氯甲烷(CH2Cl2)萃取并結合水相乙基化、恒溫氣相色譜、冷原子熒光(GC-CVAFS)法測定沉積物中的甲基汞(BrooksRand(III))[11]。利用土壤標準物質(ERM-CC580，甲基汞含量75.5 ng·g-1)進行質量控制，甲基汞的平均回收率為86%。

(3)孔隙水溶解態(tài)汞 過濾后的孔隙水樣品加BrCl氧化，SnCl2還原，金管預富集，冷原子熒光光譜法測定(BrooksRand(III))[12]。

(4)沉積物有機質 稱取0.01～0.1 g樣品采用恒溫水浴水合熱法結合重鉻酸鉀滴定法測定[13]。

(5)沉積物pH 稱取10 g樣品以去離子水和土2.5:1(m/v)的比例混合搖勻，靜置自然沉降3 h后，利用水質參數(shù)儀進行測定。

2 結果(Results)

沉積物總汞、甲基汞、有機質、pH、含水率以及孔隙水的溶解態(tài)汞的垂直分布如圖2及表1所示。5個沉積物柱中總汞平均含量分別為13.9 ng·g-1、17.3 ng·g-1、33.9 ng·g-1、39.8 ng·g-1、20.4 ng·g-1，變化范圍12.2～47.0 ng·g-1，總平均含量25.5 ng·g-1，5根沉積物的總Hg含量都隨深度增加而逐漸降低(圖2A)，且湖心及西部區(qū)域沉積物(柱1及2)含量明顯低于東部(柱3及4)，相差可達2倍。沉積物中甲基汞平均含量(圖2B)分別為0.03 ng·g-1、0.04 ng·g-1、0.08 ng·g-1、0.05 ng·g-1、0.03 ng·g-1，變化范圍0.01～0.45 ng·g-1，總平均含量0.05 ng·g-1。除沉積物柱3和4表層5 cm含量較高外，其他柱子上下部都很低，這可能和沉積物中總汞、有機質含量及含氧量等有關。5根柱子的甲基汞占總汞的平均比例分別為0.21%、0.21%、0.31%、0.16%、0.16%。

孔隙水溶解態(tài)汞平均含量(圖2C)分別為5.4 ng·L-1、5.0 ng·L-1、12.0 ng·L-1、11.3 ng·L-1、8.1 ng·L-1，變化范圍1.1～24.2 ng·L-1，總平均含量8.6 ng·L-1，與總汞含量密切相關，隨深度加大含量降低。沉積物中有機質(圖2D)比例分別為1.03%、1.10%、4.64%、3.14%、3.28%，比例范圍0.8～6.5%，總的平均比例為2.7%，自5 cm起有機質含量迅速下降。pH(圖2E)變化范圍7.11～8.22，平均為7.59，呈中性到微堿性，隨深度增加呈增大趨勢。含水率(圖2F)變化范圍18.9～76.8%，平均為49.2%，隨深度增加而減小，底部含水率接近20%，為密實的底土。

沉積物柱3和4的總汞、甲基汞、孔隙水溶解態(tài)汞、有機質、含水率在0～5 cm范圍內明顯高于柱1、2，而pH則在柱1、2中更高。各項參數(shù)在深部沉積物中趨于一致。

圖2 衡水湖5個沉積物柱中的總汞(A)、甲基汞(B)、孔隙水溶解態(tài)汞(C)、有機質(D)、pH(E)和含水率(F)的垂直分布圖Fig. 2 Vertical variations of total mercury (A)，methyl mercury (B), dissolved mercury in pore water (C), organic matter (D), pH (E), water content (F) in five sediment cores from Hengshuihu Lake

表1 衡水湖5根沉積物柱汞含量及各參數(shù)統(tǒng)計結果Table 1 Summary result of mercury content and other parameters in 5 sediment cores from Hengshuihu Lake

3 討 論(Discussion)

3.1 相關關系及污染物來源

沉積物各參數(shù)之間的相關系數(shù)見表2，可以看出，各參數(shù)間均存在顯著的正或負相關關系。沉積物總汞、甲基汞、孔隙水溶解態(tài)汞、有機質4者相互表現(xiàn)為顯著的正相關性(p<0.01)，說明：1，孔隙水溶解態(tài)汞含量與沉積物總汞含量密切相關；2，有機質含量與甲基汞含量密切相關，高有機質有利于甲基汞的形成。pH與各形態(tài)汞呈明顯的負相關性(p<0.01)，說明高的pH會在一定程度上抑制汞的分布及一些形態(tài)汞的形成。

結合圖1和表1可以看出，5根沉積物柱的汞含量均表現(xiàn)為表層明顯高于底層，說明沉積物中的汞主要是由于近年來的外源輸入造成的(如汞的大氣干濕沉降、地表徑流輸入等)，由于沒有對沉積物進行定年分析，因此，還無法對汞的沉積速率進行計算。從空間分布上可以看出，位于東部的柱3和柱4汞含量明顯高于位于中部和西部的柱1和柱2，而柱5則介于這兩者之間，沉積物柱3、4靠近106國道，該公路是一條繁忙的交通主干道，車流量大，因此汽車尾氣排放、運輸物資的飄灑等，都有可能對附近的水域產生影響，使柱3和4的 Hg含量偏高。當然，湖泊東部區(qū)域還可能存在其他Hg污染源，如蓮花種植、人工施肥等活動。

3.2 污染程度分析

我國和河北省的A層土壤Hg背景值分別為65和36 ng·g-1[14]，盡管沉積物柱3和4表層Hg含量略高于河北省背景值，但低于全國背景值，這兩個柱子的汞平均含量(33.9和39.8 ng·g-1)接近于該省的土壤背景值，說明衡水湖并不存在明顯的汞含量異常。雖然甲基汞的毒性要遠高于無機汞，但是由于本研究的甲基汞含量非常低，并且目前還沒有專門針對沉積物甲基汞污染評價的合適方法，因此本研究未對甲基汞的生態(tài)風險進行評價。

與國內外淡水湖泊和水庫比較(表3)，衡水湖總體Hg含量較低，屬于地區(qū)背景值正常水平，這與外國未受污染的湖泊沉積物Hg含量相當，甚至更低。這可能是因為衡水湖作為國家級自然保護區(qū)，沒有受到明顯的工農業(yè)和生活廢水等的影響。與省內的白洋淀濕地(沉積物Hg含量為30～60 ng·g-1)[21]相比，衡水湖沉積物汞含量較低，可能是因為白洋淀的人為擾動(如水上旅游等)更為劇烈所致。國內太湖和滇池等水體，由于距離城市較近，長期接納各種工業(yè)廢水和生活污水，已經(jīng)出現(xiàn)一定的Hg污染現(xiàn)象。貴州的幾個水庫，由于處于高汞地質背景帶上，區(qū)域土壤、沉積物汞含量普遍很高，加上存在的土法煉鋅、煉汞等人為活動，使水體沉積物Hg含量明顯高于其它區(qū)域。

3.3 汞的潛在生態(tài)危害指數(shù)

Hǎkanson提出了適用于劃分沉積物污染程度及水域潛在生態(tài)風險的潛在生態(tài)危害指數(shù)法，這是一種相對快速、簡便和標準的方法，不但考慮了重金屬的含量，而且將重金屬的生態(tài)效應、環(huán)境效應及毒理學聯(lián)系在一起，采用具有可比性、等價屬性的指數(shù)分級法進行評價，其具體的計算公式如下：

表2 衡水湖沉積物汞與各參數(shù)之間的相關性Table 2 Pearson correlations between mercury and other parameters in sediments from Hengshuihu Lake

注：**p< 0.01(雙尾)。

Note:**p< 0.01 (double tail).

表3 國內外淡水湖泊系統(tǒng)沉積物的Hg含量比較Table 3 Comparisons of mercury in sediment and pore waters in fresh water system world wide

(1)

(2)

本研究中實測參數(shù)為各沉積柱總汞的平均含量，所得評價結果見表4。生態(tài)風險大小順序為：采樣點4>點3>點5>點2>點1，不管是各采樣點還是整個采樣區(qū)，汞的生態(tài)風險程度都是較低的(生態(tài)風險指數(shù)<<40)，不會對生態(tài)環(huán)境產生不利影響。

表4 各沉積物柱汞的生態(tài)風險評價Table 4 The ecological risk of Hg for each sediment core in the study area

本研究在衡水湖北部開闊水域采集了5個沉積物柱，測定了沉積物的總汞、甲基汞、有機質、pH、含水率以及孔隙水的溶解態(tài)汞，平均值分別為：25.5 ng·g-1、0.05 ng·g-1、2.7%、7.59、49.2%、8.6 ng·L-1。衡水湖沉積物Hg含量總體低于地區(qū)土壤背景值，通過潛在生態(tài)風險評估的結果也顯示衡水湖的生態(tài)風險較低。與國內外各種淡水水體相比，衡水湖沉積物的汞含量處于較低水平。但是沉積物柱的表層汞含量明顯高于底部，說明近年來外源輸入的汞有明顯增加，而靠近東部106國道的采樣點Hg含量明顯高于中西部的采樣點，暗示交通運輸?shù)热藶榛顒涌赡苁窃摫Ｗo區(qū)汞輸入的一個重要來源，這主要是由于汽車尾氣排放、運輸物資飄灑等原因引起的。

致謝：感謝陽許、尤瓊智兩位碩士同學在采樣及分析過程中的幫助和支持。

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◆

DistributionandRiskAssessmentofMercuryintheSedimentsofHengshuihuLake,HebeiProvince

Chen Ji1,2,3, Li Qiuhua1,*, Li Zhonggen2, Wang Mingmeng4

1. Key Laboratory for Information System of Mountainous Area and Protection of Ecological Environment of Guizhou Province, Guizhou Normal University, Guiyang 550001, China 2. State Key Laboratory of Environmental Geochemistry, Institute of Geochemistry, Chinese Academy of Sciences, Guiyang 550002, China 3. Faculty of Earth Science, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China 4. College of Environmental Science and Engineering, Taiyuan University of Technology, Taiyuan 030024, China

15 May 2014accepted17 July 2014

Hengshuihu Lake is the first national inland freshwater wetland nature reserve in North China Plain. To reveal the status of mercury distribution and ecological risk in sediments of Hengshuihu lake, we collected five columnar sediment cores in August 2013. The total mercury, methyl mercury, dissolved mercury in pore waters, organic matter, pH and moisture content were analyzed. The average total mercury content in the sediments was 22.5 ng·g-1, which is lower than the national and Hebei Provincial surface soil background value. Within in the sediment cores, the mercury in the upper layer was higher than that of the lower parts, hinting the recent input by human activities. Meanwhile, the total mercury in the sediment cores in eastern part of the lake, which is closer to the national highway 106, was significantly higher than the central and western sites, indicating that the transportation has important impacts on the Hg accumulation. Nevertheless, based on potential ecological harm index assessment, ecological risk by mercury in the sediment was very low. This suggests there is no adverse ecological impact on the lake environment at this stage.

Hengshuihu Lake; sediment of freshwater lake; mercury content; ecological risk

國家自然科學基金項目(41373056)；國家重點基礎研究發(fā)展計劃(973)項目(2013CB430001)

陳吉(1992-)，男，碩士研究生，研究方向為環(huán)境科學，E-mail：jigerchen@163.com

*通訊作者(Corresponding author)，E-mail: qiuhua2002@126.com

10.7524/AJE.1673-5897-20140515004

2014-05-15錄用日期：2014-07-15

1673-5897(2014)5-908-08

： X171.5

： A

李秋華(1977—)，男，博士，教授，主要研究方向為水域生態(tài)學研究，發(fā)表學術論文40余篇。

陳 吉，李秋華，李仲根，等. 河北省衡水湖沉積物中汞的分布特征及生態(tài)風險[J]. 生態(tài)毒理學報，2014, 9(5): 908-915

Chen J, Li Q H, Li Z G. Distribution and risk assessment of mercury in the sediments of Hengshuihu Lake, Hebei Province [J]. Asian Journal of Ecotoxicology, 2014, 9(5): 908-915 (in Chinese)