羅小剛,謝新莘

(重慶大學(xué)生物工程學(xué)院,重慶 400030)

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應(yīng)用于卟啉陣列氣體檢測(cè)系統(tǒng)的識(shí)別算法*

羅小剛*,謝新莘

(重慶大學(xué)生物工程學(xué)院,重慶 400030)

差值圖譜是卟啉化學(xué)傳感器(PSA)芯片識(shí)別氣體的根據(jù),但同種氣體的差值圖譜之間會(huì)出現(xiàn)顏色或顯色位置的差異,存在實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)發(fā)散的問題。結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和粗糙集,提出了一種新的氣體種類識(shí)別算法,并將之用于PSA氣體檢測(cè)系統(tǒng)中。該方法利用粗糙集的數(shù)據(jù)約簡(jiǎn)功能找到差值圖譜數(shù)據(jù)中顏色變化明顯的點(diǎn)的數(shù)據(jù),以這些數(shù)據(jù)為輸入,進(jìn)行BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練和識(shí)別。通過實(shí)驗(yàn)可以證明,相對(duì)于歐氏距離聚類結(jié)果、BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)識(shí)別結(jié)果,本文提出的算法對(duì)于發(fā)散的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)具有更高的識(shí)別精度。

卟啉傳感器;氣體識(shí)別;神經(jīng)網(wǎng)絡(luò);粗糙集

不論是在大氣污染檢測(cè)領(lǐng)域[1],還是疾病檢測(cè)領(lǐng)域,痕量氣體檢測(cè)技術(shù)都有著極其重要的應(yīng)用[2]。利用氣敏傳感器進(jìn)行痕量氣體檢測(cè)的技術(shù)已成為目前的研究熱點(diǎn)。由于卟啉及其衍生物與不同氣體反應(yīng)會(huì)產(chǎn)生不同的顏色變化,并具有很高的靈敏度,因此可以將之制作成卟啉化學(xué)傳感器陣列PSA(Porphyrin Sensor Array)芯片,應(yīng)用于高精度的氣體檢測(cè)中[3-4]。

適用于氣體傳感器陣列的模式識(shí)別方法有很多種,包括聚類分析、判別分析、主元分析、反向傳播人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)、概率神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)和遺傳算法等。PSA氣體檢測(cè)系統(tǒng)的氣體分類方法一般采用聚類分析[5-6]或者主成分分析[7-9]。在進(jìn)行同種氣體檢測(cè)的平行實(shí)驗(yàn)時(shí),若PSA芯片的差值圖譜基本一致,應(yīng)用聚類分析或者主成分分析進(jìn)行氣體識(shí)別不僅簡(jiǎn)單、快捷,而且具有很好的識(shí)別效果。但是當(dāng)出現(xiàn)差值圖譜不一致,檢測(cè)結(jié)果部分發(fā)散的情況時(shí),這兩種方法并不能很好地識(shí)別氣體。因此需要設(shè)計(jì)一種較為全面、智能的氣體種類識(shí)別算法,以保證PSA氣體檢測(cè)系統(tǒng)在任何狀態(tài)下都有較高的識(shí)別率。

本文針對(duì)非理想狀態(tài)下氣體種類識(shí)別算法的弊端,提出了一種結(jié)合粗糙集與BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的氣體種類識(shí)別算法。BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)廣泛應(yīng)用于氣體傳感器陣列的模式識(shí)別,具有強(qiáng)大的自組織、自學(xué)習(xí)、自適應(yīng)和分類計(jì)算功能[10]。粗糙集(Rough Set)理論是一種新型的處理模糊和不確定知識(shí)的數(shù)學(xué)工具,具有提取離散數(shù)據(jù)特征屬性的功能[11],可以補(bǔ)償神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練速度慢,泛化能力差,產(chǎn)生過擬合等缺點(diǎn)[12]。本文先利用粗糙集進(jìn)行數(shù)據(jù)約簡(jiǎn),后利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行數(shù)據(jù)的訓(xùn)練和識(shí)別,通過對(duì)氨氣、丙酮和苯這3種氣體的差值圖譜數(shù)據(jù)進(jìn)行識(shí)別測(cè)試,證明了該算法在PSA氣體檢測(cè)系統(tǒng)中有較高的正確率和識(shí)別精度。

1 算法原理

1.1 PSA系統(tǒng)檢測(cè)原理

卟啉及其衍生物具有很好的分子識(shí)別能力。當(dāng)與分子或離子發(fā)生結(jié)合時(shí),卟啉吸收的光譜發(fā)生改變,產(chǎn)生顏色變化[13],這種變化對(duì)不同目標(biāo)物具有特異性。篩選合適的卟啉及其衍生物以及酸堿指示劑,共計(jì)36種,構(gòu)建成6×6的PSA芯片。如圖1所示,氣體由氣泵進(jìn)入反應(yīng)氣室與PSA芯片反應(yīng),利用攝像頭拍攝反應(yīng)前后陣列的照片,通過安裝在PC機(jī)上的系統(tǒng)軟件計(jì)算處理得到各卟啉點(diǎn)反應(yīng)前后的RGB三個(gè)顏色分量的差值,生成差值圖譜。理論上,芯片中與氣體反應(yīng)的點(diǎn)(敏感點(diǎn))的顏色變化明顯,在差值圖譜中會(huì)顯示出來。一般以差值圖譜顯示的敏感點(diǎn)個(gè)數(shù)及其位置作為氣體種類識(shí)別的標(biāo)志。一幅差值圖譜的所有卟啉點(diǎn)的RGB分量差值組成一個(gè)1×108的差值向量,如式(1)所示:

ΔRGB=ΔR1,ΔG1,ΔB1,…,ΔRi,ΔGi,ΔBi,…,ΔR36,ΔG36,ΔB36

(1)

ΔRGB表示差值數(shù)據(jù)的向量,ΔRi,ΔGi,ΔBi分別表示第i個(gè)卟啉點(diǎn)的紅色、綠色、藍(lán)色分量差值,i=1,2,…,36。

圖1 氣體檢測(cè)系統(tǒng)框圖

在實(shí)際的實(shí)驗(yàn)過程中,由于卟啉非常靈敏,檢測(cè)結(jié)果會(huì)受環(huán)境變化的影響,導(dǎo)致平行實(shí)驗(yàn)的差值圖譜不一致。當(dāng)一種氣體進(jìn)行多次平行檢測(cè)實(shí)驗(yàn)時(shí),敏感點(diǎn)數(shù)量和位置一致,并且占檢查結(jié)果大多數(shù)的差值圖譜稱為該氣體的理想圖譜,少數(shù)不一致的差值圖譜稱為發(fā)散圖譜。例如,當(dāng)丙酮進(jìn)行平行實(shí)驗(yàn)時(shí),檢測(cè)得到的差值圖譜大部分如圖2(a)所示,因此將(a)作為丙酮?dú)怏w的理想圖譜。本文選擇了3種氣體:氨氣、丙酮和苯,分別對(duì)比了它們的理想圖譜與發(fā)散圖譜,如圖2所示。

圖2 三種氣體差值圖譜對(duì)比

從圖2可以看出,雖然每一組差值圖譜的敏感點(diǎn)個(gè)數(shù)及其位置不盡相同,但是他們都代表同種氣體。在這種情況下,僅憑直接觀察差值圖譜來判定氣體種類是不可靠的。

1.2 基本概念

粗糙集理論采用等價(jià)關(guān)系將研究對(duì)象?；癁槿舾苫コ獾牡葍r(jià)類,作為描述對(duì)象任意概念的基本信息粒子。通過集合中的包含關(guān)系和代數(shù)中的等價(jià)關(guān)系可以描述知識(shí)的粗糙性[14-16]。

定義1決策系統(tǒng)。設(shè)S={U,A,V,f}是一個(gè)信息系統(tǒng),論域U為非空有限集,A為屬性集,V為屬性A的值域,f:U×A→V為信息函數(shù)。若A由條件屬性集合C和結(jié)論屬性集合D組成,且C、D滿足C∪D=A,C∩D=φ,則稱S為決策系統(tǒng)。

定義2不可分辨關(guān)系。對(duì)于決策系統(tǒng)S={U,C∪D},非空集合B?C,B中所有等價(jià)關(guān)系的交集稱為B上的一種不可分辨關(guān)系,用IND(B)表示。

定義3約簡(jiǎn)。決策系統(tǒng)S=(U,C∪D),C為條件屬性集合,如果存在一個(gè)非空集合C′,滿足①IND(C′,D)=IND(C,D);②不存在C″′?C,使IND(C″,D)=IND(C,D)。則稱C′為C的約簡(jiǎn)。

定義4核。在C中所有必要關(guān)系組成的集合稱為C的核,用core(C)表示。核是所有約簡(jiǎn)所具有的共同特征。

粗糙集理論中,任意的一個(gè)元素或?qū)ο笫欠駥儆谔囟ㄒ粋€(gè)屬性是具有概率分布意義的[17]。設(shè)P為一個(gè)已知的知識(shí),給定P的概率分布,可以得到P的信息熵:

知識(shí)Q與知識(shí)P的相對(duì)信息熵定義為:

知識(shí)P與Q的互信息定義為:I(P;Q)=H(Q)-H(Q|P)。

定理1設(shè)S={U,C∪D}是一個(gè)決策表,C和D分別為條件屬性集合決策屬性集。對(duì)任意的B?C,B是C的一個(gè)約簡(jiǎn)必須滿足下列兩個(gè)條件:

①I(B;D)=I(C;D);②對(duì)于任意的p∈B,都有H(D|B)

本文利用粗糙集的數(shù)據(jù)約簡(jiǎn)功能對(duì)差值圖譜數(shù)據(jù)進(jìn)行約簡(jiǎn)的步驟如下:①以差值圖譜數(shù)據(jù)構(gòu)造決策表,制定條件屬性與決策屬性;②使用基于信息熵的粗糙集約簡(jiǎn)算法尋找最小約簡(jiǎn)和核;③保留約簡(jiǎn)后特征屬性的值,特征屬性的個(gè)數(shù)作為網(wǎng)絡(luò)的輸入節(jié)點(diǎn)數(shù);④將約簡(jiǎn)后的數(shù)據(jù)進(jìn)行神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)訓(xùn)練、識(shí)別;⑤重復(fù)②～④步驟,直到識(shí)別精度不再提高。

2 對(duì)比實(shí)驗(yàn)

2.1 數(shù)據(jù)預(yù)處理

圖3 樣本數(shù)據(jù)預(yù)處理過程

在差值向量中,每個(gè)卟啉點(diǎn)的顏色變化都由ΔR、ΔG、ΔB三個(gè)分量表示。本文利用式(2)計(jì)算得到每個(gè)點(diǎn)的d值,表示將每個(gè)點(diǎn)的RGB三維向量投影至一維平面,以方便綜合地表示該點(diǎn)的顏色變化情況。因此,一幅差值圖譜的差值向量維度從1×108降到1×36。

(2)

為了去除平行實(shí)驗(yàn)之間的系統(tǒng)誤差,這里采用式(3)對(duì)d進(jìn)行歸一化處理。

xk=(xk-xmin)/(xmax-xmin)

(3)

其中,xmin為差值向量中的最小數(shù),xmax為最大數(shù)。

2.2 聚類對(duì)發(fā)散樣本的識(shí)別實(shí)驗(yàn)

在本次實(shí)驗(yàn)中,選擇圖2所示3組共12個(gè)樣本數(shù)據(jù)作為數(shù)據(jù)源,經(jīng)數(shù)據(jù)預(yù)處理后,組成一個(gè)12×36的向量,作為歐氏距離聚類的輸入。

將數(shù)據(jù)經(jīng)預(yù)處理后,為了方便區(qū)分,每個(gè)樣本均被編號(hào)。將圖2中的樣本(a)、(e)、(i)分別命名為ACE、NH3、BEN,表示丙酮、氨氣和苯的理想樣本數(shù)據(jù);將(b)、(c)、(d)分別命名為A1、A2、A3,表示丙酮的發(fā)散樣本數(shù)據(jù);將(f)、(g)、(h)分別命名為N1、N2、N3,表示氨氣的發(fā)散樣本數(shù)據(jù);將(j)、(k)、(l)分別命名為B1、B2、B3,表示苯的發(fā)散樣本數(shù)據(jù)。本文利用SPSSInc18.0軟件的系統(tǒng)聚類功能對(duì)12個(gè)樣本數(shù)據(jù)進(jìn)行歐氏距離聚類。

如圖4所示,從聚類的結(jié)果可以看到,丙酮的理想樣本ACE與發(fā)散樣本A1、A2、A3被歸為一類,苯的發(fā)散樣本中只有B1與理想樣本BEN歸為一類,B2、B3并沒有被歸類,而氨氣的理想樣本NH3雖然與發(fā)散樣本N1、N2、N3被歸為一類,但是兩者的歐氏距離差距較大。

圖4 歐氏距離聚類結(jié)果

使用歐氏距離聚類有著明顯的不足之處:在發(fā)散樣本中,同種氣體樣本的差值圖譜會(huì)有顏色或者顯色點(diǎn)位置的變化,反映在空間中則是不同緯度值的變化。若簡(jiǎn)單地以距離作為分類標(biāo)準(zhǔn),則不會(huì)得到令人滿意的分類效果。

2.3 神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)發(fā)散樣本的識(shí)別實(shí)驗(yàn)

在使用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)前,首先要進(jìn)行網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì),包括網(wǎng)絡(luò)層數(shù)的設(shè)計(jì)、隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)的選擇、激勵(lì)函數(shù)的選取、權(quán)值的優(yōu)化以及網(wǎng)絡(luò)誤差的設(shè)定等。

本文中隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)的選擇參照以下三個(gè)經(jīng)驗(yàn)公式[18]:

m

(4)

其中,x為輸入節(jié)點(diǎn)數(shù),m為隱含層節(jié)點(diǎn)數(shù)。

(5)

其中,y為輸出節(jié)點(diǎn)數(shù),a為1～10之間的任意整數(shù)。

m=log2x

(6)

本文對(duì)3氣體各挑選了10個(gè)理想樣本的差值向量,組成一個(gè)30×108的向量作為訓(xùn)練樣本。為了方便區(qū)分,我們給每種氣體都加上分類號(hào):氨氣為1,丙酮為2,苯為3。圖2所示9個(gè)發(fā)散樣本數(shù)據(jù)作為識(shí)別數(shù)據(jù)。設(shè)置BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的輸入節(jié)點(diǎn)數(shù)為36,輸出節(jié)點(diǎn)數(shù)為1(以每種氣體的分類號(hào)作為期望的輸出)。根據(jù)式(4)～(6)計(jì)算出隱含層數(shù)的范圍為[6,35],本文選擇隱含層數(shù)為8。

圖5 BP訓(xùn)練網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)

以MATLAB2012為計(jì)算平臺(tái),選擇Levenberg_Marquardt[19]作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練函數(shù)。網(wǎng)絡(luò)學(xué)習(xí)函數(shù)選擇帶動(dòng)量項(xiàng)的學(xué)習(xí)規(guī)則,性能分析函數(shù)選擇均方差性能分析函數(shù)。在性能參數(shù)選擇上,本次訓(xùn)練的學(xué)習(xí)率為0.01,訓(xùn)練誤差為0.000 04。

圖6為BP網(wǎng)絡(luò)的識(shí)別結(jié)果。可以看出,9個(gè)氣體發(fā)散樣本的種類能被很好地區(qū)分。對(duì)比聚類分析的結(jié)果,BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)顯然更加適用于對(duì)發(fā)散樣本進(jìn)行氣體識(shí)別。

圖6 BP網(wǎng)絡(luò)輸出結(jié)果

2.4 數(shù)據(jù)約簡(jiǎn)

CEBARKCC算法是粗糙集基于信息熵的靜態(tài)屬性約簡(jiǎn)算法之一。該算法以決策表核屬性集為起點(diǎn),自底向上選擇使H(D|B{a})最小的非核條件屬性a添加到核屬性集中,直到滿足H(D|B)=H(D|C)。

用差值向量數(shù)據(jù)構(gòu)造決策表,U表示所有的差值向量數(shù)據(jù)值,C表示條件屬性,即36個(gè)點(diǎn)經(jīng)數(shù)據(jù)預(yù)處理后的值,D表示決策屬性,即每種氣體的種類編號(hào)。本文根據(jù)PSA芯片上的36個(gè)點(diǎn)的排列位置為每個(gè)點(diǎn)都標(biāo)上編號(hào)。每一個(gè)點(diǎn)在所有實(shí)驗(yàn)樣本中的值是屬性集C的一個(gè)子集,以該點(diǎn)的編號(hào)命名。不論是訓(xùn)練樣本還是識(shí)別樣本,均根據(jù)1.2小節(jié)介紹的約簡(jiǎn)步驟處理。

圖7 PSA芯片上每個(gè)點(diǎn)的編號(hào)

圖8 CEBARKCC粗糙集約簡(jiǎn)算法流程圖

經(jīng)過粗糙集約簡(jiǎn)后得到的特征屬性為{17,22,16,9,8}。表示編號(hào)為17,22,16,9,8的五個(gè)卟啉點(diǎn)。只保留這五個(gè)卟啉點(diǎn)的d值,組成30×5的向量作為BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的訓(xùn)練樣本。識(shí)別樣本數(shù)據(jù)也保留同樣編號(hào)的點(diǎn)的值,降為9×5的向量。利用BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行訓(xùn)練和識(shí)別,識(shí)別結(jié)果如圖9所示。

圖9 數(shù)據(jù)約簡(jiǎn)后BP網(wǎng)絡(luò)輸出結(jié)果

本文將識(shí)別結(jié)果與期望輸出的差值稱為識(shí)別誤差。輸出誤差越小,表示識(shí)別精度越大。

由表1可知,差值圖譜數(shù)據(jù)未經(jīng)過粗糙集約簡(jiǎn),直接進(jìn)行BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)識(shí)別時(shí)的識(shí)別誤差平均值為0.079 3,最大誤差為0.158;經(jīng)過粗糙集約簡(jiǎn)后再進(jìn)行BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)識(shí)別的識(shí)別誤差平均值是0.005 60,最大誤差為0.027 2。識(shí)別誤差平均值下降了93%。可見,利用粗糙集結(jié)合BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的氣體種類識(shí)別算法減少了冗余數(shù)據(jù),提高了識(shí)別精度,可以很好地應(yīng)用于PSA氣體檢測(cè)系統(tǒng)中。

表1 數(shù)據(jù)約簡(jiǎn)前后的BP網(wǎng)絡(luò)識(shí)別輸出對(duì)比

3 結(jié)束語

通過對(duì)本文的實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行分析,對(duì)比圖4和圖6可以證明,在識(shí)別PSA系統(tǒng)的發(fā)散氣體樣本時(shí),BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)無論在識(shí)別精度上還是算法結(jié)構(gòu)上都比歐氏距離聚類更適用。從圖9的識(shí)別結(jié)果可以看出,粗糙集的數(shù)據(jù)約簡(jiǎn)功能只保留了特征屬性,減少了其他冗余數(shù)據(jù)的干擾,提高了BP神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)的識(shí)別精度。因此,對(duì)于PSA氣體檢測(cè)系統(tǒng)的檢測(cè)結(jié)果,特別是存在發(fā)散樣本的情況下,本文提出的算法有較高的識(shí)別精度和正確率。

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羅小剛(1974-),男,副教授,主要研究方向?yàn)樯镝t(yī)學(xué)傳感器、生物醫(yī)學(xué)儀器設(shè)計(jì),luosteel@163.com;

謝新莘(1988-),女,碩士研究生,主要研究方向?yàn)槟Ｊ阶R(shí)別算法與軟件設(shè)計(jì),620011xxx@163.com。

GasRecognitionAlgorithmAppliedinPorphyrinArrayGasDetectionSystem*

LUOXiaogang*,XIEXinxin

(College of Bioengineering,Chongqing University,Chongqing 400030,China)

The difference map is the basis of identifying gases by the PSA chips. However,there are differences between each difference map of a gas,which is called the“divergent problem”. A pattern recognition algorithm based on backpropagation neural network and rough set was described,which was employed in the porphyrin chemical sensor array integrated system. That algorithm picked up the spots whose color changed obviously using the rough set,and set their values as input of BP network. Comparing with the result of Euclidean distance clustering and BP neural network identification without removing unnecessary data as input,the result of the algorithm proposed in this article has higher identification accuracy to the divergence experimental data.

porphyrin sensor;gas recognition;neural network;rough set

項(xiàng)目來源:國家科技支撐計(jì)劃項(xiàng)目(2012BAI19B03);國家自然科學(xué)基金項(xiàng)目(81271930,81171414);教育部高校博士點(diǎn)基金項(xiàng)目(20090191110030);中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)項(xiàng)目(CDJXS10231179,CDJSX102300)

2014-06-25修改日期:2014-09-04

10.3969/j.issn.1004-1699.2014.11.004

TP391

:A

:1004-1699(2014)11-1464-05