鄭立榮，仇志軍，游胤濤，劉志英，楊 賡，謝 麗，鄒 卓，馮 藝，邵波濤，詹義強(qiáng)，梅永豐，劉 冉

(復(fù)旦大學(xué)信息科學(xué)與工程學(xué)院 柔性微納電子與系統(tǒng)研究中心，上海 200433)(復(fù)旦大學(xué)材料科學(xué)系，上海 200433)

1 前 言

“物聯(lián)網(wǎng)”(The Internet-of-Things, IOT)是近年來興起的一項(xiàng)綜合技術(shù)，其核心思想在于通過一系列的技術(shù)和科學(xué)研究(包括智能傳感器、低功耗信號處理、智能感知節(jié)點(diǎn)和網(wǎng)關(guān)、新一代寬帶網(wǎng)絡(luò)、云計(jì)算、大數(shù)據(jù)信息處理、信息服務(wù)、信息安全等)，使得互聯(lián)網(wǎng)技術(shù)延伸到對物理世界的物品對象的標(biāo)識和智能管理[1]。

物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)涉及感知層、接入層、網(wǎng)絡(luò)層、數(shù)據(jù)處理層和應(yīng)用層等多個(gè)層面，是對現(xiàn)有IT技術(shù)在工業(yè)化和日常生活中的綜合運(yùn)用和升華。通過“物聯(lián)網(wǎng)”技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)更透徹的感知和度量，更全面的互聯(lián)互通和對工業(yè)及日常生活更深入的信息化和智能化[1-2]。應(yīng)用于物聯(lián)網(wǎng)的關(guān)鍵電子系統(tǒng)以及與“物”的無縫集成，嵌入式芯片和大面積柔性元器件，包括傳感器、電子標(biāo)簽、無線智能終端和各類接入設(shè)備等，是“物聯(lián)網(wǎng)”領(lǐng)域的重要核心技術(shù)，也是難以逾越的知識產(chǎn)權(quán)壁壘和國際競爭的制高點(diǎn)。此外，作為一個(gè)基于標(biāo)準(zhǔn)和交互通信協(xié)議而建立的具有自配置能力的全球化動(dòng)態(tài)網(wǎng)絡(luò)設(shè)施，物聯(lián)網(wǎng)中虛擬和現(xiàn)實(shí)的“物”具有它們自己的標(biāo)識，物理屬性和虛擬個(gè)性，并使用智能的接口與信息網(wǎng)絡(luò)進(jìn)行無縫鏈接。 因此，物品的標(biāo)識和編碼體系、網(wǎng)絡(luò)的配置協(xié)議等標(biāo)準(zhǔn)化是物聯(lián)網(wǎng)應(yīng)用的基礎(chǔ)。在服務(wù)和應(yīng)用層面，物聯(lián)網(wǎng)涉及跨部門跨領(lǐng)域的綜合集成。因此，在技術(shù)層面完善基于云計(jì)算技術(shù)的物聯(lián)網(wǎng)支撐平臺，構(gòu)建一個(gè)開放合作的應(yīng)用平臺可以大大加速物聯(lián)網(wǎng)的推廣和應(yīng)用。目前，物聯(lián)網(wǎng)被認(rèn)為是繼計(jì)算機(jī)、互聯(lián)網(wǎng)與移動(dòng)通信網(wǎng)之后世界信息產(chǎn)業(yè)的第三次浪潮，是新一輪信息技術(shù)革命，世界各國將其提升到國家發(fā)展的戰(zhàn)略層面[3-5]。

柔性可穿戴電子系統(tǒng)是物聯(lián)網(wǎng)的基本元素，以硅材料為代表的傳統(tǒng)半導(dǎo)體芯片由于加工工藝復(fù)雜、設(shè)備投入成本高、環(huán)境污染大以及芯片無法彎曲等內(nèi)在局限性，限制其在物聯(lián)網(wǎng)中大規(guī)模應(yīng)用。正因如此，基于有機(jī)半導(dǎo)體材料和納米材料等的柔性大面積電子(Flexible Large Area Electronics， FLAE)技術(shù)在近年得到迅猛發(fā)展。與傳統(tǒng)電子器件相比，柔性電子技術(shù)擁有眾多優(yōu)點(diǎn)：①器件可彎曲與伸展，由此可誕生眾多新型應(yīng)用領(lǐng)域；②可以在柔性和大面積襯底上采用大規(guī)模印刷技術(shù)加工實(shí)現(xiàn)，生產(chǎn)成本低廉；③加工設(shè)備簡單，前期投入成本低；④加工過程屬于低溫工藝，工藝簡單，不會對環(huán)境造成污染。因此從某種意義上說，由于其與各種“物”良好的集成性和結(jié)合性，可以形成諸如食品的智能包裝、可穿戴的柔性健康護(hù)理終端等物聯(lián)網(wǎng)新產(chǎn)品，柔性電子技術(shù)成為促成物聯(lián)網(wǎng)真正普及和大規(guī)模應(yīng)用的最核心技術(shù)[6]。2013年11月，由IDTechEX主辦的第十屆美國印刷電子會議(Printed Electronics USA)更是明確將物聯(lián)網(wǎng)和智慧技術(shù)應(yīng)用與大面積顯示一起作為印刷電子技術(shù)的未來發(fā)展方向。然而，柔性印刷電子技術(shù)的研究與發(fā)展涉及到多種學(xué)科交叉和多種技術(shù)的集成，它與無機(jī)和有機(jī)化學(xué)學(xué)科、材料學(xué)科、表面物理學(xué)科、信息學(xué)科等前沿學(xué)科以及電子技術(shù)、信息技術(shù)、材料制備與復(fù)合新技術(shù)等多種高技術(shù)領(lǐng)域密切相關(guān)[7]。

本文以作者自身的研究工作為基礎(chǔ)，以物聯(lián)網(wǎng)和智慧技術(shù)應(yīng)用為背景，從柔性材料和器件入手，著重討論大面積柔性電子的器件、系統(tǒng)以及集成應(yīng)用等方面所取得研究進(jìn)展和所面臨的挑戰(zhàn)。

2 柔性材料選擇

根據(jù)材料在柔性電子器件中功能的不同，可分為基底材料、導(dǎo)電材料、半導(dǎo)體材料和介質(zhì)材料等。柔性材料的選擇除了要考慮器件性能最優(yōu)化以外，還要充分考慮印刷工藝對材料性能的要求，以實(shí)現(xiàn)柔性電子器件低制造成本的目的。

2.1 基底材料

為滿足柔性電子器件的要求，基底材料要求具有比重輕、可彎曲、不易碎、耐沖擊、耐腐蝕、高絕緣性、易攜帶和低成本等特點(diǎn)。此外，還要可以利用卷對卷(Roll-to-Roll)印刷技術(shù)來大幅提高生產(chǎn)率，降低生產(chǎn)成本。鑒于以上考慮，柔性基底多采用高分子聚合物，目前可供選擇的柔性基底材料包括杜邦公司的Kapton聚酰亞胺(Polyimide)，聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)，聚對苯二甲酸乙二醇酯(PET)等有機(jī)聚合物[8]，這些有機(jī)材料都能夠很好的滿足絕緣性、柔韌性以及強(qiáng)度要求，圖1為在聚酰亞胺塑料襯底上制備的柔性電子器件。

圖1 聚酰亞胺塑料襯底上制備的柔性電子器件Fig.1 Electronic devices based on Polyimide plastic

2.2 導(dǎo)電材料

導(dǎo)電材料主要用于金屬電極和互連線，對于印刷工藝而言，導(dǎo)電材料主要為導(dǎo)電油墨，其一般由導(dǎo)電性填料、溶劑和添加劑組成。目前導(dǎo)電體多選用納米級金屬粒子，比如納米銀，納米金和納米銅等納米顆粒。金屬納米粒子除了具有優(yōu)異的導(dǎo)電性能外，其小尺寸效應(yīng)可使其熔點(diǎn)大為降低。在塑料基底的玻璃化溫度以下，導(dǎo)電油墨便可以燒結(jié)成薄膜或?qū)Ь€，從而與其它導(dǎo)電材料相比，顯示出無可比擬的優(yōu)勢，成為目前導(dǎo)電油墨的一個(gè)研究重點(diǎn)[9]。

2.3 半導(dǎo)體材料

半導(dǎo)體材料一般分為p-型半導(dǎo)體和n-型半導(dǎo)體。對于有機(jī)半導(dǎo)體材料而言，大多為p-型，目前應(yīng)用最廣泛的有機(jī)半導(dǎo)體材料有共軛性導(dǎo)電高分子、共軛性寡聚物、多π-電子芳香族有機(jī)分子等[7]。但是有機(jī)半導(dǎo)體材料總體存在遷移率低、空氣穩(wěn)定性差、壽命低以及缺少n-型導(dǎo)電材料等弱點(diǎn)。相比之下，無機(jī)納米半導(dǎo)體材料，比如金屬氧化物半導(dǎo)體ZnO/IGZO、碳納米管以及石墨烯，在性能、穩(wěn)定性和可靠性方面具有更大的優(yōu)勢[10]。然而無機(jī)半導(dǎo)體材料存在較難制備溶液、不易成膜以及存在晶界等問題。一種可行的解決方案是采用無機(jī)納米材料對有機(jī)半導(dǎo)體材料進(jìn)行化學(xué)改性以提高有機(jī)半導(dǎo)體材料性能和穩(wěn)定性。

2.4 介質(zhì)材料

在柔性電子器件中，介質(zhì)材料主要用于起到隔離半導(dǎo)體材料與金屬導(dǎo)電材料的作用，或者是用于金屬與金屬之間的絕緣層。由于無機(jī)介質(zhì)材料可彎曲性差，柔性電子器件中的介質(zhì)材料一般選為有機(jī)材料，比如聚乙烯醇(PVA)、聚乙烯吡咯烷酮(PVP)、苯并環(huán)丁烯樹脂(BCB)等[11]。這些有機(jī)介質(zhì)材料與半導(dǎo)體材料以及柔性基底有很好的相容性，適用于低成本的低溫溶液加工技術(shù)。

3 柔性電子器件

3.1 柔性薄膜場效應(yīng)晶體管(TFTs)

場效應(yīng)晶體管(FET)是現(xiàn)代電子學(xué)中應(yīng)用最廣泛的器件之一，在數(shù)據(jù)存儲、邏輯運(yùn)算、信號放大以及平面顯示等領(lǐng)域發(fā)揮著不可替代的作用。區(qū)別于常規(guī)金屬-氧化物-半導(dǎo)體場效應(yīng)晶體管(MOSFETs)，柔性薄膜場效應(yīng)晶體管(TFT)因?yàn)橹苽涔に嚭唵?、成本低廉、易彎曲等特點(diǎn)而贏得廣泛的關(guān)注。它在那些對芯片本身性能要求不高，但能大面積靈活使用的應(yīng)用領(lǐng)域中，比如平板顯示驅(qū)動(dòng)，醫(yī)學(xué)成像，智能包裝，大面積傳感器和傳感器陣列，以及面照明等方面呈現(xiàn)出廣泛應(yīng)用前景。

從20世紀(jì)80年代開始，以有機(jī)半導(dǎo)體材料作為導(dǎo)電溝道的TFT受到了極大的青睞。這些有機(jī)材料質(zhì)輕，膜薄，具有良好的柔韌性，可沉積在各種柔性襯底上。同時(shí)，它們又非常適合各種液相加工技術(shù)，如新型的印刷電子工藝，這樣可以大幅度降低生產(chǎn)成本。然而，目前所知的有機(jī)材料的遷移率非常小(<1 cm2/Vs)，導(dǎo)致器件工作速度慢而且極易在空氣中退化[7]。

通過對這些有機(jī)材料進(jìn)行某種程度修飾，比如采用碳納米管摻雜，就可以顯著改善其電學(xué)性能，圖2為修飾后所制備的有機(jī)半導(dǎo)體聚合物聚(9,9、-二辛基藥-交替-雙噻吩)(F8T2)與碳納米管復(fù)合薄膜晶體管的開關(guān)特性曲線。隨著碳納米管濃度增加，有機(jī)復(fù)合薄膜遷移率可以從10-4cm2/Vs提高到10 cm2/Vs，增加了4個(gè)數(shù)量級左右[12-14]，已經(jīng)接近目前多晶硅TFT的性能，達(dá)到實(shí)用要求。此外, 還發(fā)現(xiàn)少量添加碳納米管可以增加有機(jī)薄膜器件的空氣穩(wěn)定性。經(jīng)過長時(shí)間空氣曝露，未摻雜碳納米管的有機(jī)薄膜器件性能退化很快，而摻有碳納米管的復(fù)合薄膜器件未見任何性能變化[12]。

圖2 碳納米管改性的有機(jī)聚合物薄膜晶體管開關(guān)特性曲線，插圖為碳納米管和有機(jī)物F8T2的混合墨水和薄膜器件結(jié)構(gòu)示意圖Fig.2 Switching curve of a CNT-modified polymer composite TFT. Inset: CNT-polymer composite ink and schematic structure of a back-gate TFT

在此基礎(chǔ)上，利用碳納米管改性的F8T2復(fù)合薄膜場效應(yīng)晶體管制備了邏輯電路中最基本單元——反相器。該反相器最大電壓增益為4左右，在20 μm的溝道長度下截止工作頻率為100 kHz。理論計(jì)算顯示該器件截至頻率還有很大的提高空間，但已可以基本滿足一些低頻放大應(yīng)用的要求。此外還制備了一些基本的邏輯運(yùn)算單元電路，比如與非門和或非門電路[13]。由于有機(jī)薄膜器件的導(dǎo)電溝道直接曝露在空氣中，因此空氣中的水氧分子會與有機(jī)薄膜材料發(fā)生電化學(xué)反應(yīng)，導(dǎo)致薄膜器件中的閾值電壓發(fā)生漂移，影響器件的穩(wěn)定性，因此，對薄膜器件必須進(jìn)行一定的表面鈍化保護(hù)，以隔絕外界環(huán)境因素的影響[15]。

3.2 柔性薄膜存儲器

有機(jī)半導(dǎo)體材料除了可用于薄膜場效應(yīng)晶體管，基于有機(jī)材料的非易失性存儲器件也受到人們的日益重視。理論上單個(gè)有機(jī)分子就可構(gòu)成一個(gè)功能器件，因而該技術(shù)有可能實(shí)現(xiàn)超高密度和超大容量存儲。有機(jī)聚合物薄膜存儲器同樣適用于噴墨印刷工藝，滿足生產(chǎn)簡單，成本低廉的要求。因此，低成本、易加工、組成結(jié)構(gòu)多變、可折疊、小體積、快響應(yīng)、低功耗和高存儲密度等優(yōu)點(diǎn)使得有機(jī)非易失性存儲器件在未來的信息存儲和邏輯電路方面有著非常廣闊的應(yīng)用前景，受到各界越來越多的關(guān)注，進(jìn)而得到迅速的發(fā)展。

有機(jī)非易失性記憶器件又稱之為有機(jī)雙穩(wěn)態(tài)器件(Organic Bistable Device, OBD)，屬于電阻型存儲器(RRAM)，它表現(xiàn)為在相同電壓下具有2種不同導(dǎo)電狀態(tài)，即高導(dǎo)態(tài)和低導(dǎo)態(tài)，相當(dāng)于計(jì)算機(jī)二進(jìn)制數(shù)位中的“0”和“1”。這兩種電導(dǎo)態(tài)能夠通過施加一定的電場作用發(fā)生轉(zhuǎn)變，實(shí)現(xiàn)信息的“寫入”或者“擦除”。這種存儲器結(jié)構(gòu)簡單，通常是在上下電極之間插入一層有機(jī)功能層構(gòu)成簡單的三明治結(jié)構(gòu)，大大簡化了器件的制備工藝。特別是，2006年，美國加州大學(xué)洛杉磯分校的Yang課題組將金屬納米顆粒摻入有機(jī)層中，利用納米顆粒的電荷轉(zhuǎn)移效應(yīng)(Charge Transfer)實(shí)現(xiàn)了器件的電阻態(tài)轉(zhuǎn)變[16]。這種器件可以通過旋涂和噴墨印刷等技術(shù)成膜，在未來的柔性智能器件的應(yīng)用上具有的重要的應(yīng)用前景。

到目前為止，已有大量的文獻(xiàn)報(bào)道了不同的有機(jī)材料以及不同器件結(jié)構(gòu)的有機(jī)半導(dǎo)體器件均表現(xiàn)出具有電阻型轉(zhuǎn)變特性的記憶效應(yīng)[17]。與此同時(shí)，對于有機(jī)電雙穩(wěn)態(tài)效應(yīng)的各種可能解釋也紛紛被提出?？偟膩碚f，可以將這些可能的機(jī)制根據(jù)器件發(fā)生電阻轉(zhuǎn)變區(qū)域的不同粗略的分為2大類：①器件電阻態(tài)轉(zhuǎn)變發(fā)生于整個(gè)有機(jī)層，屬于一種整體的轉(zhuǎn)變行為；②器件的電阻態(tài)轉(zhuǎn)變發(fā)生在器件局部區(qū)域，是一種局域微通道導(dǎo)電機(jī)制。目前研究指出器件的電阻態(tài)轉(zhuǎn)變來自于沉積金屬頂電極比如金屬鋁(Al)過程中所造成的Al原子的滲入以及Al氧化物納米顆粒的形成[18]。對于許多有機(jī)雙穩(wěn)態(tài)器件，它們經(jīng)過多次讀寫操作后頂電極有不同程度的破壞，這也在一定程度上反應(yīng)出器件的電阻態(tài)轉(zhuǎn)變行為源自于器件局域的電學(xué)特性，而不是一種整體的有機(jī)層電學(xué)特性的轉(zhuǎn)變。

在此前的報(bào)道中，Wang等[19]觀察到對有機(jī)雙穩(wěn)態(tài)器件施加低于開啟電壓Vth的恒定電壓時(shí)，器件將出現(xiàn)延遲開啟。研究發(fā)現(xiàn)延遲開啟的時(shí)間由數(shù)秒變化至104s量級，取決于所施加偏壓的大小[19]。這一現(xiàn)象很難用第一類模型來解釋，而采用局域微通道導(dǎo)電模型則能夠自然地理解。然而，盡管有許多研究人員試圖采用各種技術(shù)手段直觀地對這些微通道進(jìn)行“成像”，但是至今所獲得的依然是一些間接的實(shí)驗(yàn)證據(jù)，仍然沒有直接的實(shí)驗(yàn)?zāi)軌蛴^測到這些微通道。人們對于這些微通道的形成機(jī)制、微通道的形成速率以及在器件工作過程中影響微通道形成的相關(guān)物理參數(shù)均缺乏必要的實(shí)驗(yàn)和理論研究。而這些研究對于更進(jìn)一步的了解有機(jī)雙穩(wěn)態(tài)器件的電阻態(tài)轉(zhuǎn)變機(jī)制，從原理上把握設(shè)計(jì)并提高有機(jī)非易失性存儲器件性能的方法具有重要的意義。

游胤濤等通過改變溫度和器件的厚度研究了有機(jī)雙穩(wěn)態(tài)器件在不同的溫度和電場下的延遲開啟效應(yīng)[20]。在低溫下，當(dāng)施加一個(gè)等于器件常溫狀態(tài)下所對應(yīng)的開啟電壓的恒定偏壓時(shí)，器件的延遲開啟時(shí)間可以由6 s(T=200 K)延長到78 s(T=80 K)。類似的結(jié)果也出現(xiàn)在改變器件厚度的情況下。在相同的偏壓或平均電場條件下，器件的延遲開啟時(shí)間甚至達(dá)到了104s量級。對此建立了一個(gè)維象的理論模型，認(rèn)為是電場導(dǎo)致的金屬針尖演化造成了器件的開啟、針尖的形成速率與電場作用下金屬原子在表面的遷移速率有關(guān)。通過進(jìn)一步的研究發(fā)現(xiàn)，銳化的金屬針尖為載流子克服勢壘注入到有機(jī)層中的金屬島提供了條件，而載流子在金屬島之間的隧穿成為器件處于低阻態(tài)(ON態(tài))時(shí)的主要導(dǎo)電模式。圖3顯示了這個(gè)過程。處于針尖底部的原子在局域電場的作用下向頂部遷移使針尖逐步銳化(圖3a)；而針尖的銳化使得其頂部電場進(jìn)一步增強(qiáng)，使得載流子能夠克服界面勢壘注入到有機(jī)層中分散的金屬島中，并在這些島之間傳輸，器件進(jìn)入到ON態(tài)(圖3b)；在擦除電壓下，這些針尖由于焦耳熱而被破壞，載流子只能經(jīng)由有機(jī)層導(dǎo)電，器件回到OFF態(tài)(圖3d)；但在新的電場作用下，新的針尖又將重新生成(圖3c)。基于針尖模型，也計(jì)算模擬了這種載流子的隧穿輸運(yùn)行為，得到了實(shí)驗(yàn)上進(jìn)一步的驗(yàn)證[21]。這些工作為進(jìn)一步了解有機(jī)非易失性存儲器件的工作機(jī)理提供了十分有益的參考。

圖3 有機(jī)薄膜存儲器中金屬針尖引起電阻態(tài)轉(zhuǎn)變模型Fig.3 Metal-tip-inducing resistance-state transition model in organic nonvolatile memory

3.3 柔性可印刷巨磁阻器件

眾所周知，物質(zhì)在一定磁場情況下會發(fā)生電阻改變，該現(xiàn)象稱為“磁阻效應(yīng)”。巨磁阻效應(yīng)(Giant Magneto-Resistance，簡寫為GMR)是磁阻效應(yīng)的一種，通常使用磁性(如鈷Co)和非磁性材料(如銅Cu)相間的超晶格薄膜材料(厚度為1 nm左右，幾個(gè)納米厚度為一個(gè)周期，見圖4)。這種材料結(jié)構(gòu)的電阻值與鐵磁性材料薄膜層的磁化方向有關(guān)，如果兩層磁性材料磁化方向相反，其電阻值明顯大于磁化方向相同時(shí)的電阻值，同時(shí)，在很弱的外加磁場情況下電阻會表現(xiàn)出極大的變化量。巨磁阻效應(yīng)除被廣泛地運(yùn)用在硬盤生產(chǎn)上，還可應(yīng)用于位移、角度等各種測量傳感器中，并應(yīng)用于數(shù)控機(jī)床、汽車導(dǎo)航和非接觸開關(guān)等。

圖4 (a)在剛性(上)和柔性(下)襯底上典型巨磁阻薄膜結(jié)構(gòu)示意圖，(b)巨磁阻薄膜沉積在柔性聚酯纖維膜， (c)制備在有機(jī)硅(聚二甲基硅氧烷)上的可拉伸巨磁阻器件， (d)打印的巨磁阻器件，黑色部分(約0.5 cm寬)是巨磁阻薄膜為主組成的打印墨滴，兩邊銀色的是導(dǎo)電連線Fig.4 Schematic diagram of GMR films on rigid (above) and flexible (below) substrates(a), photographic images of circularly bended GMR layers on polyester substrate(b), a stretchable GMR sensor element on a free-standing PDMS membrane(c), and a printable GMR device on paper substrate(d)

傳統(tǒng)巨磁阻薄膜都是制備在剛性襯底上，然而通過研究發(fā)現(xiàn)，在柔性襯底上巨磁阻器件也可以得到成功，并有著廣泛的應(yīng)用，如圖4所示。在柔性襯底上獲得巨磁阻薄膜和相應(yīng)器件，當(dāng)該薄膜在拉伸的時(shí)候，非磁性材料厚度的細(xì)微變化，可以產(chǎn)生宏觀巨磁阻效應(yīng)[22]。另外，利用褶皺的原理[23]， 在有機(jī)硅表面形成預(yù)褶皺，從而在拉伸的過程中，不會因?yàn)槔鞂?dǎo)致薄膜厚度的細(xì)微變化而使巨磁阻值發(fā)生變化，從而得到穩(wěn)定可拉伸的柔性巨磁阻器件[24]。利用該器件，得到可伸縮的柔性磁性探測器，并成功運(yùn)用到流體中的顆粒探測[25]。進(jìn)一步將該巨磁阻薄膜制成打印墨水，成功地制備了可打印的巨磁阻磁性探測器件[26]。

通過調(diào)節(jié)巨磁阻薄膜微結(jié)構(gòu)或改變其形貌，可以使柔性巨磁阻器件在拉伸或形變的情況下按照設(shè)計(jì)要求發(fā)生改變或者保持穩(wěn)定，同時(shí)還可以將巨磁阻薄膜運(yùn)用到印刷打印技術(shù)中，得到可印刷的巨磁阻器件。該方法還可拓展到其他功能性薄膜，從而得到柔性可印刷的多功能性電子器件及探測器件[27]。

4 系統(tǒng)與集成

4.1 無芯片全印制射頻標(biāo)簽技術(shù)

經(jīng)過60多年的發(fā)展，射頻識別技術(shù)已經(jīng)極大地改變了人們的生活和生產(chǎn)方式。在其發(fā)展歷程中，電子標(biāo)簽生產(chǎn)成本的降低是其得到廣泛應(yīng)用的重要因素之一。現(xiàn)今社會的發(fā)展需要更加便宜的電子標(biāo)簽，以實(shí)現(xiàn)擁有巨大市場潛力的低端商品自動(dòng)識別技術(shù)，從而產(chǎn)生真正的物聯(lián)網(wǎng)。然而，之前廣泛使用的硅基集成電路芯片電子標(biāo)簽面臨著難以繼續(xù)降低成本的局限性，這就要求新的具有低成本制造優(yōu)勢的生產(chǎn)技術(shù)的出現(xiàn)。

為了滿足這種需求，引入印刷技術(shù)來生產(chǎn)超低成本的電子標(biāo)簽。與普通的硅工藝相比，印刷工藝不需要使用掩模板，也不用接觸式的制造，而且是全加法工藝，因此它可以提供更有成本效益的生產(chǎn)方法[28]。與此同時(shí)，不同的無芯片電子標(biāo)簽方案開始出現(xiàn)。不同于使用存儲器保存數(shù)據(jù)的傳統(tǒng)電子標(biāo)簽，無芯片電子標(biāo)簽主要通過使用金屬無源器件來實(shí)現(xiàn)數(shù)據(jù)的存儲和讀取，比如使用金屬諧振器，電容或者電感等元器件[29-31]。此類電子標(biāo)簽不需要較昂貴的集成電路芯片，同時(shí)又適合于大規(guī)模全印制工藝和卷盤式生產(chǎn)(Reel-to-Reel)，因此具有無可比擬的成本優(yōu)勢。其中紙基的全印制無芯片電子標(biāo)簽更是研究的熱點(diǎn)課題。據(jù)預(yù)測，全打印的無芯片電子標(biāo)簽的成本有望降到幾美分或一美分以下，可以和現(xiàn)在廣泛使用的光標(biāo)碼成本相比擬[32]。

對于無芯片全印制電子標(biāo)簽而言，數(shù)據(jù)存儲在無源器件陣列中，比如由電容電感(LC)形成的諧振器；存儲在傳輸線和電容組成的電路中。前者在頻域中編碼[32]，當(dāng)電容值改變時(shí)，則對應(yīng)的LC諧振器的諧振頻率將隨之改變。當(dāng)每一個(gè)諧振頻率代表編碼“1”時(shí)，則此結(jié)構(gòu)可以實(shí)現(xiàn)多位編碼(見圖5a和5c)。后者在時(shí)域中編碼[30]，即沿著傳輸線，每連接上一個(gè)電容，則在電子標(biāo)簽讀寫器上會出現(xiàn)一個(gè)反射信號，意味著編碼“1”，通過放置多個(gè)電容從而實(shí)現(xiàn)多位編碼(見圖5b和5d)。

圖5 電子標(biāo)簽頻域編碼方案(a), 電子標(biāo)簽時(shí)域編碼方案(b), 紙基全打印頻域編碼電子標(biāo)簽(c), 紙基全打印時(shí)域編碼電子標(biāo)簽(d)Fig.5 Scheme of data encoding in frequency domain(a), scheme of dataen coding in time domain(b), fully printed paper based frequency signature RFID tag(c), and fully printed paper based time domain coding RFID tag(d)

Shao和Zheng等[28-32]采用了納米導(dǎo)電銀墨水印制了8位全金屬RFID標(biāo)簽，并采用漸變波導(dǎo)結(jié)構(gòu)解決了印制電路高電阻帶來的微波損耗。這些前期工作驗(yàn)證了紙基全打印電子標(biāo)簽的可行性，并對更高位數(shù)的全打印電子標(biāo)簽實(shí)現(xiàn)過程中的一些技術(shù)難點(diǎn)提供了切實(shí)可行的解決方案，對于未來的超低成本電子標(biāo)簽的實(shí)現(xiàn)具有重要的意義。

4.2 薄膜傳感器應(yīng)用

傳感器是實(shí)現(xiàn)物聯(lián)網(wǎng)不可缺少的基本組成部分[33]，要將物品互聯(lián)并取得有用信息，必須通過功能各異的傳感器感知并傳遞周圍環(huán)境或被尋址對象的狀態(tài)信息。而物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)的發(fā)展和成熟也對傳感器提出了新的要求，低成本、低功耗、可印刷的柔性薄膜傳感器的市場需求將在未來10年中急劇增加。

4.2.1 濕敏薄膜材料

濕度與人類社會活動(dòng)密切相關(guān)，無論在現(xiàn)代工業(yè)生產(chǎn)還是日常生活中，都常常需要對濕度進(jìn)行實(shí)時(shí)監(jiān)控。傳統(tǒng)的電阻型濕敏材料主要是氧化物陶瓷和聚合物[34]，前者堅(jiān)硬易碎，后者反應(yīng)較慢且穩(wěn)定性差。碳納米管自被發(fā)現(xiàn)以來，因其卓越的物理特性，諸如大長徑比、高比表面積、優(yōu)良的導(dǎo)熱和導(dǎo)電性等，已在傳感器領(lǐng)域引起了廣泛的科研興趣。通過實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)，經(jīng)過酸化處理，功能化的多壁碳納米管薄膜對環(huán)境濕度變化表現(xiàn)出顯著的敏感性以及快速的響應(yīng)時(shí)間[35]。如圖6所示，功能化多壁碳納米管薄膜電阻隨相對濕度水平增大呈指數(shù)型上升，與對濕度不敏感的未處理多壁碳納米管薄膜相比較發(fā)現(xiàn)，功能化的多壁碳納米管的濕敏機(jī)理是由于其表面攜帶的羧基和空氣中的水分子發(fā)生反應(yīng)形成氫鍵而導(dǎo)致載流子數(shù)目減少。另外，值得一提的是，濕敏碳納米管薄膜在彎曲測試下表現(xiàn)出杰出的柔韌性。碳納米管薄膜被彎曲時(shí)不僅其電阻值變化非常小，而且其對相對濕度水平變化的靈敏度基本不受彎曲狀態(tài)的影響[35-36]。

4.2.2 濕敏薄膜的噴墨打印與性能研究

功能化的多壁碳納米管極易溶于水等極性溶液中，因此非常適合制備適用于噴墨印刷技術(shù)的納米墨水[37]。

圖6 功能化的和未處理的多壁納米管薄膜電阻隨相對濕度(RH)的變化率 (與其在20% RH的電阻值相比)Fig.6 Resistance variation of the functionalized and as-received MWCNTs thin-film resistors as a function of relative humidity (RH) as compared to their resistances at 20% RH

利用高濃度的乙二醇水溶液作為溶劑不僅可以獲得長期穩(wěn)定的碳納米管墨水，而且其合適的黏度和表面張力使墨水表現(xiàn)出良好的噴墨性能，能長時(shí)間可靠地形成無衛(wèi)星墨滴。噴墨打印制備的濕敏碳納米管薄膜具有良好的導(dǎo)電性和濕敏性。值得注意的是，實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，打印后的烘焙處理溫度對薄膜的導(dǎo)電性能和濕敏性能有重要影響。烘焙溫度越高，薄膜導(dǎo)電性越高，其濕敏性下降。這主要是由于功能化的多壁碳納米管表面攜帶的羧基會在約150 ℃時(shí)開始分解，因此濕敏多壁碳納米管薄膜的烘焙處理溫度要低于羧基的臨界分解溫度[37]。

4.2.3 無源無線傳感與智能包裝應(yīng)用

為實(shí)現(xiàn)隨時(shí)隨地感知任何人和物的物聯(lián)網(wǎng)，柔性可穿戴無線傳感器技術(shù)備受關(guān)注。在許多應(yīng)用領(lǐng)域中，如應(yīng)用于食品和藥品安全的智能包裝等，無源式的無線傳感器更有吸引力。無源式傳感器可以從外部獲得能量進(jìn)行工作，不需要配備和更換電池，工作壽命更長，成本更低廉。一種常用的柔性無源無線傳感器的實(shí)現(xiàn)方法是將分立的傳感元件(如電阻型或電容型傳感元件)與信號調(diào)理電路、能量采集電路以及無線通訊電路集成在柔性襯底上[36,38]。這種解決方案可以提供高級的無線數(shù)據(jù)鏈但需要較高的設(shè)計(jì)制造成本和能量供應(yīng)，而且其柔韌性也受到嵌入式芯片尺寸和集成技術(shù)的限制。因此，提出了2種無需硅集成電路芯片[35-39]，可全打印無線傳感器設(shè)計(jì)：第1種是將電阻型傳感元件作為高頻天線的負(fù)載電阻，通過測量此天線在某特定頻率的反向散射信號能量獲知待測物理量的信息。通過集成濕敏多壁碳納米管薄膜電阻，實(shí)現(xiàn)了一個(gè)可以工作到2 GHz的超高頻無源式濕度傳感器[35]。第2種無源傳感器設(shè)計(jì)原理是將上述這種頻域的反向散射原理應(yīng)用到時(shí)域中。這個(gè)傳感器由多段平面型微波傳輸線和多個(gè)功能不同的電阻型傳感元件串聯(lián)而成[39]。當(dāng)該傳感器通過天線收到探詢的脈沖信號時(shí)，這個(gè)脈沖將在傳輸線上傳播并遇到各個(gè)敏感電阻元件產(chǎn)生反射，通過測量在時(shí)域上分離的各個(gè)反射脈沖信號能量并應(yīng)用特定算法，可同時(shí)獲知多個(gè)待測物理量的信息。這些技術(shù)均已成功地應(yīng)用于食品和藥品的智能包裝中[36-39]。

4.3 智慧健康應(yīng)用Bio-Patch的集成

可穿戴智能醫(yī)療設(shè)備將傳感器、智能處理器、無線通信等技術(shù)嵌入到柔性材料中，并用緊體佩戴的方式貼在用戶的身體上，持續(xù)實(shí)時(shí)的測量人體各項(xiàng)生理數(shù)據(jù)(如心率、體溫、呼吸頻率等)。所采集的信息用無線的方式傳輸?shù)叫⌒褪殖衷O(shè)備或遠(yuǎn)程醫(yī)療中心，以便醫(yī)生進(jìn)行全面、專業(yè)、及時(shí)的分析和治療。隨著物聯(lián)網(wǎng)基礎(chǔ)條件的不斷成熟，未來可穿戴智能醫(yī)療器件將越來越多地進(jìn)入普通人的生活，為人們的生活方式以及醫(yī)療保健帶來重大變革。

可穿戴智能醫(yī)療設(shè)備著眼于小型化、舒適性、無創(chuàng)且易于使用。利用高性能集成電路與柔性軟印刷電路的混合集成方式研發(fā)了一種柔性醫(yī)療器件Bio-Patch[40-41]。 這種柔性器件可以像創(chuàng)可貼一樣貼在皮膚表面，并實(shí)時(shí)的測量人體的心電以及體溫信息?；诠枰r底的高性能集成電路將低噪聲、低功耗模擬放大電路、模數(shù)轉(zhuǎn)換器、處理器等電路單元集成到1.5 mm×3 mm的芯片上[42]。如圖7所示，高精度印刷電路可以在塑料襯底上實(shí)現(xiàn)50 μm寬的金屬連接線。這種非接觸式的加工方式可以將硅基芯片與外圍電路元件在柔性襯底上實(shí)現(xiàn)電氣互連，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)超薄可彎曲的Bio-Patch。

圖7 基于打印技術(shù)的Bio-Patch混合集成Fig.7 Hybrid integration of Bio-Patch using printing technology

如圖8a所示，使用印刷電路方式集成的Bio-Patch具有超薄(包括電池在內(nèi)2 mm)、 超小(包括打印電極在內(nèi)4.5 cm×2.5 cm)、超輕(包括電池在內(nèi)4g)、可彎曲等特性[43-45]。將Bio-Patch貼于胸部，清晰的心電信號可以被檢測到，見圖8b[46]。

圖8 小型化Bio-Patch(a)以及單通道心電圖測量(b)Fig.8 Miniaturized Bio-Patch for single-channel ECG

5 結(jié) 語

目前我國高度重視物聯(lián)網(wǎng)產(chǎn)業(yè)的發(fā)展，已將物聯(lián)網(wǎng)作為戰(zhàn)略性新興產(chǎn)業(yè)予以重點(diǎn)關(guān)注和推進(jìn)。發(fā)展物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)和產(chǎn)業(yè)不僅是我國在新時(shí)期引領(lǐng)世界科技創(chuàng)新的一項(xiàng)重要戰(zhàn)略任務(wù)，也是未來社會經(jīng)濟(jì)發(fā)展的制高點(diǎn)。盡管現(xiàn)階段物聯(lián)網(wǎng)的發(fā)展還處于初級時(shí)期，但這給中國在世界上取得自主技術(shù)和市場領(lǐng)先提供了一個(gè)絕佳機(jī)遇。在努力發(fā)展物聯(lián)網(wǎng)技術(shù)和產(chǎn)業(yè)的過程中，要集中力量突破核心技術(shù)，著力提升自主創(chuàng)新能力，扎實(shí)做好技術(shù)研發(fā)和標(biāo)準(zhǔn)的制定。

作為推動(dòng)物聯(lián)網(wǎng)最核心硬件技術(shù)的柔性和可穿戴電子器件領(lǐng)域，世界上還沒有任何一個(gè)國家和地區(qū)擁有絕對的技術(shù)優(yōu)勢，而且其生產(chǎn)設(shè)備的投資遠(yuǎn)遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)硅芯片生產(chǎn)所需的幾十甚至上百億美元的投入。只要我國加大重視和增加研發(fā)投入，一定會在材料、器件以及系統(tǒng)集成方面取得突破，并充分發(fā)揮柔性大面積電子器件在物聯(lián)網(wǎng)應(yīng)用中的柔性、超薄、低成本、環(huán)保等優(yōu)勢，使其成為一個(gè)高技術(shù)、引領(lǐng)性的產(chǎn)業(yè)。

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