吳雅麗，許 海，，，

(1：中國科學院南京地理與湖泊研究所湖泊與環(huán)境國家重點實驗室，南京 210008) (2：江南大學環(huán)境與土木工程學院，無錫 214122)

隨著工農業(yè)生產的快速發(fā)展、人口的急劇增加、化學肥料使用量的增加以及生活污水的直接排放，河流、湖泊等地表水體的氮、磷元素污染日趨嚴重.研究表明，目前我國66%以上的湖泊、水庫處于富營養(yǎng)化的水平，其中重富營養(yǎng)和超富營養(yǎng)的占22%，使得富營養(yǎng)化成為我國湖泊目前與今后相當長一段時期內的重大水環(huán)境問題[1].太湖是我國第3大淡水湖，對周邊居民的生產生活起著至關重要的作用.但近幾十年來，由于受到人類活動的干擾加劇，湖區(qū)水體富營養(yǎng)化程度加重，藍藻水華頻繁發(fā)生，給環(huán)境和經濟造成了嚴重的威脅[2].

1970s，Schindler根據加拿大實驗湖區(qū)227號湖長期的大規(guī)模實驗結果，認為磷是淡水湖泊主要的限制因子[3]，該研究結果使“削減磷負荷”成為北美和歐洲進行湖泊管理的主要策略，并由此提升了水質.但此項策略的實施也出現了大量失敗的例子，如僅控制磷的策略在美國的Apopka湖、George湖和Okeechobee湖，中國東湖及日本的霞浦湖似乎都未獲得成功[4].由此，生命活動的另一基本元素氮引起了科學家的重視，氮也是引發(fā)水體富營養(yǎng)化的關鍵元素之一.有研究表明，在許多湖泊中無機氮的消耗伴隨而來的是固氮藍藻“水華”的發(fā)生[5-7].新近的很多研究顯示，在一些淡水湖泊中，氮也是限制因子[8-9]，而且氮的限制常常伴隨著水體的富營養(yǎng)化[10].在我國，大量的研究也表明，氮或氮和磷是湖泊水體生產力的限制因子[11-13].

近年來，隨著流域工農業(yè)的迅速發(fā)展，太湖水體富營養(yǎng)化日趨嚴重，藍藻水華暴發(fā)頻繁.過去，在對太湖水體富營養(yǎng)化研究中得到的結論是：光和磷是主要的限制性因素，氮不是太湖的限制因子.但新近在太湖梅梁灣開展的營養(yǎng)鹽富集原位實驗顯示，春季磷是浮游植物生長的限制因子，氮是充分的[14]；而在藍藻水華多發(fā)的夏季和秋季，氮和磷是藍藻水華生長的共同限制因子，并且氮是第一限制因子[15].此時湖泊中水華藍藻群落仍以不具備固氮能力的微囊藻為主，而不是具有固氮能力的種屬占優(yōu)勢.因此，太湖水體或許還有其它氮源補充途徑，能夠快速補充藻類生長所需的氮素.

本文重點對太湖水體中氮素污染的總體狀況、不同形態(tài)氮的空間及季節(jié)差異性、水體氮素的污染來源、氮素的遷移轉化及平衡等進行綜述，有利于正確認識太湖水體中氮素的來源和污染狀況，為有效控制太湖藍藻水華提供參考.

1 太湖水體氮素污染狀況

1.1 太湖水體氮素污染的長期趨勢

太湖在早期污染程度較低，隨著經濟的發(fā)展，污染速度逐漸加快.太湖在1960年仍處于貧營養(yǎng)階段，總無機氮(TIN)濃度為0.05mg/L[16]，到1981年，TIN比1960年增加了18倍，達0.89mg/L，已經呈中營養(yǎng)狀態(tài)[17].太湖在1987年左右進入富營養(yǎng)化階段，TIN濃度達到1.26mg/L，1990s后富營養(yǎng)化日趨加劇，且速度越來越快.太湖治理從1990s后期得到了高度重視，1998年底對重點污染工業(yè)實施的“零點達標行動”使流域污染物的輸入得到一定控制[18].但從2000年以來太湖并沒有進入明顯的水質恢復期，反而呈現出一定的惡化趨勢.有研究顯示，1992-2001年，太湖湖心區(qū)夏季水體總氮(TN)的平均值為1.706mg/L(范圍為1.238～2.266mg/L)，而2002-2006年這5年間TN平均值為2.344mg/L(范圍為1.924～2.717mg/L)，明顯高于前10年的含量[19].

1.2 太湖水體氮素污染的空間差異

太湖作為一個大型淺水湖泊，連接200多條河流，包括較大河流幾十條，導致太湖水質存在很大的空間差異性[22].1998-2006年環(huán)太湖地區(qū)河流入湖水質平均濃度均為劣Ⅴ類，常州河流入湖水質最差，無錫次之，蘇州、湖州河流入湖水質較好，直湖港、武進港、漕橋河、太滆運河、陳東河、南溪等河流入湖水質最差，帶入太湖的污染物量較大.太湖北部梅梁灣有主要入湖口梁溪河和直湖港，來水流域多為平原和城鎮(zhèn)地區(qū)，工農業(yè)發(fā)達，水質差；西南部多林地，人口密度小，城鎮(zhèn)少，水質相對較好；南部地區(qū)的苕溪河是太湖的主要入湖河流之一；東部的太浦河是太湖的主要出水，這樣造成了南部湖區(qū)水流交換較快，水質相對于北部較好[23].張曉晴等[24]的研究表明，2005-2007年太湖水體TN濃度在梁溪河、直湖港、大浦口和竺山灣明顯高于其他地區(qū)，其中梁溪河的TN平均值為6.892mg/L，直湖港為5.379mg/L，大浦口為6.758mg/L，竺山灣為5.219mg/L，而東部湖區(qū)僅為2.772mg/L，湖心區(qū)為2.981mg/L，僅為入湖口的1/3.可見，入湖污染源是造成太湖水質空間分布差異的最主要原因.朱廣偉[21]在分析了2005-2007年太湖不同湖區(qū)的營養(yǎng)鹽數據后也發(fā)現太湖水體TN濃度在入湖河口區(qū)明顯高于其他湖區(qū).

太湖水體中營養(yǎng)鹽濃度的持續(xù)升高導致夏天藍藻暴發(fā)以及在太湖西、北部水域大量聚集而出現水華.水華吸收了水體中的可利用氮，在風浪的影響下在局部區(qū)域堆積也會導致氮濃度產生區(qū)域差異.鄧建才等[25]的研究表明，梅梁灣、竺山灣、貢湖灣、西岸區(qū)和湖心區(qū)水體中的總氮濃度顯著高于其他湖區(qū)，碎屑態(tài)氮的空間分布規(guī)律與總氮基本一致，即總氮高的水體碎屑態(tài)氮的含量也高.

1.3 太湖水體氮素污染的季節(jié)變化

太湖水體中氮素污染不僅存在空間差異，也存在季節(jié)差異性，且湖體的水質變化季節(jié)特征與流域河道一致.Xu等[15]的研究發(fā)現，梅梁灣和湖心區(qū)不同形態(tài)氮濃度的變化趨勢均是冬季升高，夏季降低.同樣，許梅等[26]對太湖入湖河流的觀測也顯示出冬、春季節(jié)氮含量高，夏、秋季氮含量相對低的特點.

式中：I0為LED軸線方向的發(fā)光強度；θ為視角；m為LED光源的朗伯輻射指數，該指數是由LED芯片的生產工藝決定的，可由式（2）計算得到：

冬、春季，太湖水體氮濃度處于全年的高峰，其原因一方面是冬、春季湖泊水位較低，進入湖泊的營養(yǎng)鹽被濃縮；另一方面是由于春季春耕農田大量施肥[21].夏季湖水氮濃度降低一方面是由于夏季降雨量比較大，湖泊水位較高，使得營養(yǎng)鹽得到一定程度的稀釋[15]；另一方面主要是由于夏季高溫季節(jié)反硝化作用引起水體氮素損失[27].雨季的到來也往往意味著污染物輸入的高峰，原因可能是太湖周圍有無錫、蘇州、常州和湖州等城市，城鎮(zhèn)路面大部分是不透水地面，由人類生活垃圾、生活污水及某些工業(yè)廢水所攜帶的氮、磷營養(yǎng)物易隨地表徑流進入太湖水體，造成水體的氮源污染，雖然氮污染的總量是增加的，但絕對濃度并沒有增加，降雨總體上還是以稀釋作用為主.

2 太湖水體氮素污染來源

2.1 太湖水體氮素的外源輸入

2.1.1 入湖河道的輸入 河流是湖泊與流域生態(tài)環(huán)境聯結的主要紐帶和通道，尤其是入湖河流，直接影響湖泊的整體水質狀況.研究表明，整個太湖出入湖河流水質狀態(tài)以氮污染為主導因素[28].據統(tǒng)計，1980s河道TN的輸入量占入湖總量的比重為72.02%，1990s TN由河道的入湖量已占總量的90%以上[29].通過分析計算，2009-2010年內太湖全年氮素河道輸入總量約為7.00×104t，湖西區(qū)和浙西區(qū)環(huán)湖河道是太湖氮素的主要來源，其入湖量分別占河道總輸入量的71.2%和22.6%[30].

太湖外源氮污染中，農業(yè)面源污染占的比重最大，達56%[31]；其次是生活污水(<25.1%)[32-33]和養(yǎng)殖污水(17.2%～26.5%)[34].人工合成肥料(化肥)的過量使用是農業(yè)營養(yǎng)鹽產生量增加以及農業(yè)面源污染最直接的原因.在1970s至1980s初期間，太湖流域有機肥與化肥的使用比例為6∶4，但到1980s后期及1990s中期，這一比例分別提高到3∶7及1∶9[34].以無錫為例[34]，化肥投入對水稻、小麥產出增長的貢獻額分別達10.3%和34.9%，每年化肥使用量已由1980s中后期的25kg/hm2增加到2000年的45kg/hm2，僅水稻田約12%～17%的氮素會隨徑流流失.據李恒鵬等[31]的研究，太湖上游面源污染輸入太湖的總氮量為7632t/a，其中來自農業(yè)面源的為4289t/a，占面源量的56.20%.太湖流域地表水中的主要污染物為銨態(tài)氮，其中57%的銨態(tài)氮都來自農業(yè)面源污染[35].

隨著漁業(yè)經濟的迅速發(fā)展，其對水體的氮素污染也逐步加劇.許海等[40]的研究也表明魚塘養(yǎng)殖產生的不僅是無機氮污染，更嚴重的是產生了大量有機氮污染.太湖地區(qū)的漁業(yè)發(fā)達，每年因水產養(yǎng)殖帶入水體中的氮占總氮量的17.2%～26.5%[34].

2.1.2 大氣沉降的輸入 大氣氮素的沉降也是極為重要的外源性因素[41].Galloway等和Holland等[42-43]指出全球大氣氮的沉降量已經達到109kg/a.近年來國內學者逐漸認識到湖面大氣沉降是重要污染來源[44-46].宋玉芝等對2002年7月-2003年6月大氣降水的研究[47]表明，太湖流域大氣降水已呈富營養(yǎng)化水質的特征，每年由濕沉降直接進入太湖水體的TN約為6562.2t，TN占入湖河道年輸入污染物總量的13.6%，大氣濕沉降中，TIN對TN的貢獻比較大，平均約為78.78%.

2.2 太湖水體氮素污染的內源輸入

輸入湖泊水體的營養(yǎng)性污染物一部分會經過物理、化學和生物過程累積在沉積物中成為湖泊氮素內負荷的源[52].在外源性污染得到有效控制以后，內源性污染成為湖泊發(fā)生富營養(yǎng)化的關鍵因素.對于太湖這樣一個淺水湖泊而言，除了外源營養(yǎng)鹽的輸入之外，湖泊底泥所造成的內源釋放也是一個重要原因[53].

2.2.1 內源氮的釋放形式 關于太湖的內源釋放，目前主要關注的是底泥釋放問題，其釋放形式主要有靜態(tài)釋放和動態(tài)釋放兩種.沉積物在沒有風浪的情況下營養(yǎng)鹽的釋放主要依靠從沉積物孔隙水中與上覆水中的營養(yǎng)鹽濃度差而釋放，當風浪較小、不足以懸浮擾動水土界面的情況下，沉積物的營養(yǎng)鹽釋放將由于水柱復氧而略有下降，當風浪較大，導致沉積物懸浮的情況下，沉積物中的營養(yǎng)鹽將伴隨沉積物的懸浮而大幅度釋放，水柱的顆粒物和溶解性的營養(yǎng)鹽濃度在短期內會有所增加，但是當動力擾動撤除后，顆粒態(tài)的營養(yǎng)鹽又沉入湖底，埋在沉積物中的有機顆粒物質繼續(xù)降解析出，并按照靜態(tài)釋放的規(guī)律進入上覆水.當下一次大風浪來臨時，又按照動態(tài)釋放的規(guī)律而釋放.

銨態(tài)氮是氮素內源釋放的主要形態(tài)，其釋放程度與溶氧量呈負相關，與溫度呈正相關[54]，主要有兩種來源：一是湖泊內部異養(yǎng)生物礦化、分解有機物再生；二是在厭氧環(huán)境中反硝化細菌通過反硝化作用將硝態(tài)氮、亞硝態(tài)氮轉化為銨態(tài)氮.

3 太湖水體氮素的遷移轉化及氮素平衡

氮素的遷移轉化是一個包括物理、化學和生物作用的復雜過程.氮在湖泊水體中的遷移主要指可溶性氮或顆粒氮受水體水動力特性的影響，以紊動渦漩的水團運動形態(tài)與水體進行交換，從而得到擴散的過程.氮在湖泊水體中的轉化過程主要包括生物固氮、氮的吸收同化、氨化作用、硝化作用及反硝化作用，這一過程與水體中微生物、藻類和高等水生植物等的種類和數量密切相關[63].

3.1 生物固氮

圖1 湖泊生態(tài)系統(tǒng)中氮素轉化示意圖Fig.1 Conceptual diagram of the transformation of nitrogen in the lake ecosystem

3.2 氮的吸收同化

湖泊中的藻類、高等水生植物、底棲動物等能將氮素轉化為自身生物量，經人工撈取或收獲后離開湖泊生態(tài)系統(tǒng)(圖1).

藻型湖泊生態(tài)系統(tǒng)中，浮游藻類占優(yōu)勢地位，可食性藻類的生物量被浮游動物和魚類捕食，最后通過漁獲物輸出湖體.但富營養(yǎng)化湖泊的優(yōu)勢浮游藻類為食用價值比較低的藍藻，所以正常的食物鏈遭到破壞，湖泊生態(tài)系統(tǒng)的氮營養(yǎng)物質循環(huán)發(fā)生改變.湖泊處于草型清水狀態(tài)時，湖泊生態(tài)系統(tǒng)具有完整的食物鏈結構.大型水生植物通過自身對氮營養(yǎng)元素進行吸收同化、收獲輸出、沉積輸出等過程，使氮素脫離湖泊內的營養(yǎng)循環(huán).

太湖具有藻型湖區(qū)和草型湖區(qū)共存的生態(tài)特征.藻型湖區(qū)的藍藻主要通過在無錫、宜興和常州武進區(qū)沿太湖岸線下風區(qū)設置打撈站進行打撈，這樣不僅有效防止藍藻水華堆積死亡造成的水體污染，也將大量藍藻吸收的氮素從水體去除，有效降低水體的氮素污染.根據江蘇省水利廳的數據，2011年共從太湖打撈藍藻97×104t，相當于直接從湖體取出氮500t.

3.3 硝化作用

3.4 反硝化作用

在藍藻水華暴發(fā)的水體中，藻團內形成的好氧-缺氧的微環(huán)境，以及藍藻衰亡過程中的分解產生大量的有機物，加劇了水體中溶解氧的消耗，導致水體中氧化還原電位大幅度下降.較低的氧化還原電位，將有利于微生物反硝化作用的進行，使水體中氮素賦存數量降低.所以，對藍藻水華暴發(fā)和衰亡過程中硝化和反硝化能力進行定量研究，將有利于闡明藍藻水華暴發(fā)對水體氮素遷移轉化的影響.

3.5 厭氧氨氧化

3.6 太湖水體氮素的平衡

湖泊水體中氮素的輸入主要通過上述的點源、面源和內源方式.湖泊生態(tài)系統(tǒng)中氮素的輸出方式有3種，一是通過常規(guī)反硝化或厭氧氨氧化作用生成N2或N2O后從水體去除；二是被沉積物吸附，或通過沉積作用進入沉積物并固定下來；三是被藻類或者大型水生植物等同化吸收后，隨食物鏈流動，最后部分氮素通過人工方式(魚類捕撈和藍藻打撈)輸出，前2個途徑屬湖泊氮素自凈作用.

許朋柱等[78]根據2001-2002水文年115條環(huán)太湖河道的環(huán)境監(jiān)測資料，估算TN入湖通量為28658t/a，出湖通量為14600t/a，入湖通量超過出湖通量約1倍，但并沒有分析出入湖通量差異是完全滯留在湖內，還是通過其它途徑脫離湖體.胡開明等[79]的研究表明，2007-2010年環(huán)太湖河流總氮年均入湖量為3.7×104t，其中夏季環(huán)太湖總氮輸入約為1.12×104t，為一年中匯入量最大的季節(jié)；氮素出湖量為1.89×104t，入湖量大于出湖量，說明太湖對河流匯入的氮營養(yǎng)鹽有明顯的削減作用.其認為，削減作用主要原因一方面是太湖水資源利用等的消耗，另一方面是太湖水動力強度較弱，河流中以顆粒態(tài)形式存在的氮營養(yǎng)鹽流入太湖后，會發(fā)生沉降作用.陳小鋒等[30]對2009-2010水文年環(huán)太湖25條主要河流及太湖梅梁灣、東太湖等典型區(qū)域的各形態(tài)氮素進行分析，并利用太湖出入湖水量、藍藻人工打撈量和魚產量等相關數據，分析計算太湖氮素流動和轉化潛力，發(fā)現太湖全年河道氮素入湖量約為7×104t，出湖量約為4.01×104t；整個水文年中，太湖氮素自凈量約為3.22×104t，其中約3.02×104t氮素是通過反硝化途徑去除的，體現出湖泊強大的氮素自凈能力.

4 結語

氮素是水生生物必需的營養(yǎng)鹽，但過量的氮營養(yǎng)鹽也是導致水體富營養(yǎng)化的重要原因.水體中氮營養(yǎng)鹽的升高一般通過外源輸入和內源釋放兩種作用方式.外源輸入主要是通過入湖河流等將農田、生活和工業(yè)等含氮廢水輸入湖中，直接引起水體中氮營養(yǎng)鹽的升高；而內源釋放是由沉積物中的有機氮經過礦化分解作用轉化為無機氮，通過沉積物中的空隙進入上覆水，從而引起水體中氮營養(yǎng)鹽的升高.

目前為止，對太湖氮素外源輸入的控制已經取得一定的成果，但要徹底消除水體污染尚有距離.而這方面，難點是需要尋找雙贏的方法，既要保證經濟的發(fā)展，又不破壞自然水體.例如，農業(yè)面源污染方面，采取何種施肥方式才能做到既保證農業(yè)生產的需要又不污染土壤和水體，這需要各領域專家的共同努力.

太湖營養(yǎng)鹽的內源釋放是近幾年的研究熱點，因其釋放具有一定的時間和空間差異，內源的補給為太湖富營養(yǎng)化的治理帶來了很大的困難.內源中的氮素補給主要是通過銨態(tài)氮的再生過程，它是氮素循環(huán)中的重要環(huán)節(jié)，在沉積環(huán)境和水體中均可以發(fā)生，對浮游植物氮素的短期供給具有重要作用，對水體的營養(yǎng)狀態(tài)和水質具有重要的影響，但對于其具體的釋放量，仍存在一定的爭議.目前估算的內源營養(yǎng)鹽釋放量只是估算了其在靜態(tài)或者動態(tài)條件下從沉積物中釋放出的總量，釋放出的營養(yǎng)鹽有大部分還是會沉淀到沉積物中，而通過動態(tài)或者靜態(tài)條件釋放出的營養(yǎng)鹽到底有多少能真正被植物利用，這一問題涉及了淺水湖泊營養(yǎng)鹽的遷移、轉化過程及生態(tài)效應方面的研究，即內源釋放的營養(yǎng)鹽對水華暴發(fā)的刺激程度，至今，我們對這方面了解較少，有待進行深入研究幫助我們揭示藍藻暴發(fā)的機理.

氮素在水體中處于動態(tài)平衡狀態(tài)，太湖的氮素主要通過連接太湖的200多條河道輸入和輸出，其中湖西區(qū)的河道是氮素的主要輸入途徑，而氮素的輸出主要通過湖泊東部區(qū)域河道.大量的氮素進入水體以后，會通過沉降作用匯入到湖底沉積物中，而存在于水中的氮素主要以反硝化的方式被去除.太湖氮素的輸入量與輸出量雖然有較多數據，但各研究所用的計算與統(tǒng)計方法相差較遠，計算結果相差較大，使得關于湖泊氮素輸入、輸出負荷數據不統(tǒng)一，對湖泊治理造成不便.對于湖泊氮素的輸入與輸出的計算需要我們進一步研究，確定統(tǒng)一的計算方法，從而為治理太湖提供更有力的科學依據.

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