歐陽陳志，梁波,*，劉燕平，賴延清，劉業(yè)翔

(1.長沙理工大學(xué)汽車與機(jī)械工程學(xué)院，湖南長沙 410114；2.中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南長沙 410083)

鋰離子動力電池?zé)岚踩匝芯窟M(jìn)展

歐陽陳志1，梁波1,2*，劉燕平1，賴延清2，劉業(yè)翔2

(1.長沙理工大學(xué)汽車與機(jī)械工程學(xué)院，湖南長沙 410114；2.中南大學(xué)冶金與環(huán)境學(xué)院，湖南長沙 410083)

鋰離子電池因?yàn)槠鋬?yōu)異的性能在各方面得到了大量應(yīng)用。鋰離子動力電池的熱穩(wěn)定性，嚴(yán)重影響電動汽車的安全性和生命周期。放熱反應(yīng)會引起電池內(nèi)部熱聚集，導(dǎo)致熱失控引發(fā)電池的燃燒或爆炸。對鋰離子動力電池的熱穩(wěn)定性進(jìn)行了分析，介紹了熱失控的一般過程，綜述了鋰離子動力電池?zé)崮Ｐ偷难芯窟M(jìn)展。重點(diǎn)介紹了改善電池?zé)岚踩缘姆椒?，包括電池材料、制造工藝和電池?zé)峁芾淼热齻€(gè)方面。

鋰離子電池；熱穩(wěn)定性；熱模型；電池材料；熱管理

鋰離子電池以其大功率密度和高充放電效率，越來越廣泛應(yīng)用于電動汽車(BEV)和混合型電動汽車(HEV)。在用于BEV和HEV時(shí)，其充放電電流較大，并伴隨多種化學(xué)、物質(zhì)傳輸和電化學(xué)反應(yīng)，散熱條件差，引起電池內(nèi)部溫度升高，導(dǎo)致安全問題[1]。鋰離子電池工作溫度在30～40℃時(shí)，溫度每升高1℃，將會降低電池的使用壽命約2個(gè)月[2]。在高溫、短路、過充放等濫用條件下可能導(dǎo)致電池出現(xiàn)冒煙、著火爆炸等危險(xiǎn)情況。對鋰離子電池進(jìn)行熱安全性研究，利于促進(jìn)鋰離子動力電池的大規(guī)模商業(yè)化發(fā)展。

本文重點(diǎn)介紹從電池材料、制造工藝和電池?zé)峁芾砣齻€(gè)方面改善電池?zé)岚踩缘难芯窟M(jìn)展。

1 鋰離子動力電池?zé)崾Э貦C(jī)理

1.1 熱穩(wěn)定性分析

電池充放電過程的放熱反應(yīng)會提高電池溫度。如果產(chǎn)生的熱量沒有得到有效消散，電池內(nèi)部溫度會迅速升高，伴隨引發(fā)有害反應(yīng)的可能。

表1[3-4]總結(jié)了電解液體系為1 mol/L LiPF6/(PC+EC+ DMC)，一定溫度范圍內(nèi)鋰離子電池體系的熱行為。溫度介于90～120℃時(shí)，多次充放電在碳負(fù)極表面形成的固態(tài)電解質(zhì)界面膜(SEI)的亞穩(wěn)定層首先發(fā)生分解放熱[4]；隨著溫度的升高，隔膜吸熱先后融化；當(dāng)溫度在180～500℃，正極與電解質(zhì)發(fā)生強(qiáng)放熱反應(yīng)并產(chǎn)生氣體；SEI膜能阻止嵌鋰碳與有機(jī)電解液的相互作用，當(dāng)溫度高于120℃時(shí)，SEI膜出現(xiàn)破裂便不能保護(hù)負(fù)極，負(fù)極材料可能開始與溶劑發(fā)生放熱反應(yīng)并產(chǎn)生氣體，當(dāng)溫度升到240～350℃，含氟粘結(jié)劑開始與嵌鋰碳發(fā)生劇烈的鏈增長反應(yīng)，放出大量熱量，負(fù)極與電解液的反應(yīng)可能會耗盡鋰，則此反應(yīng)不會發(fā)生；若溫度繼續(xù)升高到660℃，鋁集流體將發(fā)生吸熱融化。這些情況對于大型鋰離子動力電池非常危險(xiǎn)，影響電池的壽命及安全。

表1 鋰離子電池體系中主要的熱行為[3-4]

1.2 鋰離子電池?zé)崮Ｐ?/p>

電池?zé)崮Ｐ褪橇私庠O(shè)計(jì)參數(shù)和工作變量如何影響電池充放電過程熱行為的一種有效方式，為設(shè)計(jì)電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)，提高電池的安全提供參考。熱模型一般分為三類：一維、二維和三維模型；按其功能可分為烘箱實(shí)驗(yàn)?zāi)M和短路模擬[5]。

Zhang等[6]用一維電化學(xué)-熱模型分析1放電過程主要熱量來源，認(rèn)為歐姆熱為最大的熱量來源，達(dá)到總熱量的54%，電化學(xué)反應(yīng)熱約30%，活化極化熱最少約16%。Chen等[7]建立了一種阿基米德螺旋狀電池二維熱模型，10 Ah鋰離子電池以3放電結(jié)束時(shí)，溫度在角方向的溫度分布相當(dāng)均勻，熱量主要沿徑向方向轉(zhuǎn)移，最高溫度在與空心核心相鄰的圓形區(qū)域(圖1)。一維模型可以預(yù)測電池沿一個(gè)尺寸方向的溫度分布。

圖1 10 A鋰離子電池3放電結(jié)束時(shí)溫度分布[7]

二維模型優(yōu)于一維模型，它可以顯示一個(gè)基本的溫度分布。Zavalis等[8]建立了一種方形電池二維電化學(xué)-熱耦合模型，模擬電池在外部短路、釘子穿透和雜質(zhì)引起的短路三種情況的電池溫度增長，以及電化學(xué)過程和熱性能的相互影響。Santhanagopalan等[9]用一種電化學(xué)-熱二維模型仿真幾種短路情況，分析荷電狀態(tài)(SOC)對電池溫度的影響，認(rèn)為熱失控過程熱量主要來源于正極，滿荷狀態(tài)因?yàn)檩^大的電極電勢差會產(chǎn)生更多的熱量。他們還分析了滿荷狀態(tài)下初始溫度對電池溫度的影響(圖2)，即使在室溫初始溫度的短路測試，也有較大的熱失控趨勢。鋰離子電池的放熱過程耦合了電化學(xué)和化學(xué)反應(yīng)、生熱和傳熱，相當(dāng)復(fù)雜，二維模型在模擬電池?zé)崾Э氐恼鎸?shí)過程方面還不夠。

三維模型在對動態(tài)參數(shù)進(jìn)行熱模擬和協(xié)助電池?zé)峁芾碓O(shè)計(jì)方面更強(qiáng)大和靈活。E J Q等[10]用電化學(xué)-熱三維模型仿真充電過程，不同充電電流和不同環(huán)境溫度對動力電池內(nèi)部溫度的影響。Chacko等[2]建立三維瞬態(tài)電-熱模型，預(yù)測在給定循環(huán)工況[圖3(a)]和熱邊界條件下的非穩(wěn)態(tài)溫度分布[圖3(b)～(g)]。預(yù)測循環(huán)周期U，V，W，X，Y和Z幾個(gè)點(diǎn)的溫度分布，正極因電導(dǎo)率較低而溫度高于負(fù)極，更高的放電速率(3和5)導(dǎo)致流過電極的電流密度增大而產(chǎn)生更高的溫度，特別是靠近正極接頭，較低放電倍率電池溫度變化逐步降低。三維模型的提出對電池在電動汽車應(yīng)用方面的研究具有重要意義。

圖2 電池初始溫度對電池溫度的影響[9]

圖3 電池充放電周期及溫度分布[2]

2 提高電池?zé)岚踩阅艿姆椒?/h2>

2.1 電池材料

2.1.1 正極材料

正極材料在較高充電狀態(tài)具有熱不穩(wěn)定性，分解并釋放出氧氣與有機(jī)電解液燃燒發(fā)生放熱反應(yīng)，或者正極活性物質(zhì)直接與電解液發(fā)生反應(yīng)，是造成鋰離子電池起火爆炸的主要原因之一。

采用核-殼結(jié)構(gòu)、表面包覆和摻雜等方法處理正極材料是提高電池安全的有效手段。李賀等[11]用差示掃描量熱法(DSC)測試了粒徑、包覆等因素對LiCoO2熱穩(wěn)定性的影響。認(rèn)為較大顆粒度能降低LiCoO2與電解液反應(yīng)的熱量；適當(dāng)?shù)陌擦坎粌H能降低LiCoO2與電解液反應(yīng)的放熱量，而且能提高反應(yīng)起始溫度。

在摻雜方面，李士俊等[12]采用加速量熱儀(ARC)研究金屬鋁摻雜前后鈷系正極材料在50～250℃的熱行為。摻雜后自放熱反應(yīng)開始的溫度由未摻雜的140℃提高到150℃附近，且直接決定電池安全與否的第一個(gè)主要放熱反應(yīng)產(chǎn)熱量明顯低于未摻雜的材料；未摻雜時(shí)的第一個(gè)反應(yīng)的絕熱溫升約為61℃，而摻雜材料的溫升只有41℃，提高了正極材料的熱穩(wěn)定性。

2.1.2 電解液

目前應(yīng)用較多的LiPF6熱穩(wěn)定性和化學(xué)穩(wěn)定性較差，阻礙著動力電池的安全性和循環(huán)性能的提高。研發(fā)功能添加劑和新型電解質(zhì)鋰鹽可改善有機(jī)電解液熱穩(wěn)定性。

用于液體電解質(zhì)的阻燃添加劑(FR)大部分是有機(jī)磷化合物及其鹵化衍生物。典型的有磷酸三甲酯(TMP)，甲基磷酸二甲酯(DMMP)，磷酸二苯-辛酯(DPOF)等。Shim等[13]認(rèn)為5% 的DPOF能明顯降低1.15 mol/L LiPF6/(EC+EMC)電解液的可燃性。在有機(jī)電解液中加入硅烷和硼酸酯等阻燃劑，也可改善電池的安全性。加入高沸點(diǎn)、高閃點(diǎn)和不易燃的氟代鏈狀醚[14]，氟代環(huán)狀碳酸酯類化合物等氟代有機(jī)溶劑，電池表現(xiàn)出較好的充放電性能、循環(huán)性能和阻燃性。

過充保護(hù)添加劑分為氧化還原對添加劑和電聚合添加劑。前者從過充的可逆性保護(hù)電池，后者則終止電池工作。噻蒽衍生物、聚三苯、2,2,6,6-四甲基氧化哌啶(TEMPO)等氧化還原對添加劑在高充電電壓時(shí)，開始在正極上氧化，氧化產(chǎn)物擴(kuò)散到負(fù)極被還原，還原產(chǎn)物再擴(kuò)散到正極被氧化，此過程循環(huán)進(jìn)行直至充電結(jié)束[1]。電聚合添加劑有環(huán)己苯，聯(lián)二苯等聚合物單體分子，當(dāng)電池充電到一定電勢時(shí)，陰極表面生成的導(dǎo)電聚合物膜造成電池內(nèi)部微短路，可使電池自放電至安全狀態(tài)。

改變?nèi)軇┗蜾圎}的種類也是提高電解液熱穩(wěn)定性的一種方法。目前，比較看好的有雙草酸硼酸鋰(LiBOB)/γ-丁內(nèi)酯(GBL)為基底的電解質(zhì)。1 mol/L LiPF6/(EC+DEC)(質(zhì)量比1∶1)放熱初始溫度為127℃，在160℃有一個(gè)吸熱過程，吸收熱量35.6 J/g，隨著溫度的升高，有個(gè)很大的放熱過程，放出熱量412 J/g。LiBOB/GBL體系的電解質(zhì)的初始放熱溫度都高于200℃，遠(yuǎn)遠(yuǎn)高于1 mol/L LiPF6/(EC+DEC)(質(zhì)量比1∶1)，而且放熱量相對較低(圖4[15])。LiBOB/GBL的優(yōu)點(diǎn)，使其有望替代LiPF6成為鋰離子電池電解質(zhì)。

圖4 6種電解質(zhì)的熱流曲線[15]

2.1.3 負(fù)極材料

負(fù)極與電解液之間的反應(yīng)包括三個(gè)部分：SEI膜的分解；嵌入負(fù)極的鋰與電解液的反應(yīng)；嵌入負(fù)極的鋰與粘接劑的反應(yīng)。

SEI膜的熱分解是鋰離子電池中最容易發(fā)生的化學(xué)反應(yīng)[3-4]。因此，SEI膜是提高負(fù)極熱穩(wěn)定性的一個(gè)重要途徑。通過輕度氧化、金屬和金屬氧化物的沉積，聚合物和其他碳材料包覆改性，可改善石墨碳負(fù)極結(jié)構(gòu)[16]，防止石墨和電解液直接接觸，降低石墨與電解質(zhì)反應(yīng)、電解液分解、溶劑化鋰離子的嵌入和電荷遷移的阻力，抑制石墨烯的運(yùn)動，從而提高負(fù)極熱穩(wěn)定性[16-17]。

降低嵌入負(fù)極的鋰與電解液反應(yīng)熱的方法有減少嵌鋰量或負(fù)極的比表面積。減少嵌鋰量直接降低電池的能量密度，改善的空間有限；減少負(fù)極的比表面積會降低電池的倍率性能和低溫性能。粘接劑在負(fù)極中的質(zhì)量比十分小，但是其與電解液的反應(yīng)熱不容忽視。減少粘接劑的量或選擇合適的粘接劑有利于改善電池的安全性[18]。

2.2 制造工藝

鋰離子電池正負(fù)極材料的混料、涂布、輥壓、裁片或沖切、組裝、加注電解液的量、封口、化成等電極制造、電池裝配等過程都會影響電池的安全。

正負(fù)極容量比、極板設(shè)計(jì)、集流設(shè)計(jì)等具有很大改進(jìn)空間[19]。正負(fù)極活性物質(zhì)的配比對電池的使用壽命和安全性能，尤其是過充電性有較大影響。正極容量過大導(dǎo)致金屬鋰在負(fù)極表面沉積，負(fù)極容量過大導(dǎo)致電池的容量損失，要求在裝配過程中負(fù)極容量過量10%左右。漿料的均勻度決定活性物質(zhì)在電極上分布的均勻性，漿料細(xì)度太大，電池充放電會出現(xiàn)負(fù)極材料膨脹與收縮比較大的變化，可能出現(xiàn)金屬鋰的析出；漿料細(xì)度太小導(dǎo)致電池內(nèi)阻過大。涂布工藝中加熱溫度和時(shí)間對電池安全性同樣重要。加熱溫度過低或烘干時(shí)間不足使溶劑殘留，粘結(jié)劑部分溶解，造成部分活性物質(zhì)容易剝離；溫度過高可能造成粘結(jié)劑炭化，活性物質(zhì)脫落形成電池內(nèi)短路[20-21]。

為解決鋰動力電池安全性問題，Vossmeyer等[22]申請了在電池泄露檢測系統(tǒng)方面的專利，生產(chǎn)控制和檢測手段的優(yōu)化，在規(guī)?；圃旌筒缓细耠姵靥蕹矫婺苡行ПＷC電池的安全性。

2.3 電池?zé)峁芾?/p>

合適的電池?zé)峁芾硐到y(tǒng)(BTMS)可以排除產(chǎn)生的熱量，降低電池的最高溫度，提高電池的溫度均勻性，使電池工作在最佳溫度范圍。BTMS有空氣冷卻、液體冷卻和相變材料(PCM)冷卻三種系統(tǒng)。

表2[23]為三種傳熱介質(zhì)用于電池散熱系統(tǒng)時(shí)的性能比較?？諝馀c電池壁間的換熱系數(shù)低，冷卻速度慢，而液體和PCM的對流換熱系數(shù)相對來說要高，冷卻速度快，更容易實(shí)現(xiàn)散熱要求。

考慮成本和空間限制，空氣冷卻是最簡單的熱管理方式。按照空氣流動程度，分為自然冷卻和強(qiáng)制對流換熱。自然冷卻將導(dǎo)致電池最高溫度和溫度差過大，強(qiáng)制對流能獲得比較好的散熱效果?？諝饫鋮s主要有并行[圖5(a)]和串行[圖5(b)]兩種通風(fēng)方式[24]。Ahmad[25]模擬了兩種通風(fēng)方式的冷卻效果，在相同條件下，串行通風(fēng)的冷卻氣流將先流過的地方的熱量帶到后流過的地方，導(dǎo)致兩處溫度不一致且溫差較大[圖5(c)]。并行方式中模塊間空氣都是直立上升氣流，能獲得均勻的溫度分布，而且最高的溫差遠(yuǎn)低于串行方式[圖5(d)]。

表2 三種傳熱介質(zhì)的特點(diǎn)[23]

圖5 兩種通風(fēng)方式及空氣冷卻效果的二維模擬[24-25]

液體的比熱容和導(dǎo)熱系數(shù)大于空氣，可以獲得比空氣冷卻系統(tǒng)更好的散熱效果。但是，液體冷卻需要對電池包封裝防止液體泄漏，而使制造廠商不愿采用液體冷卻系統(tǒng)[25]。

強(qiáng)制空氣冷卻和液體冷卻散熱效果較好，但因風(fēng)機(jī)，風(fēng)扇，泵，管道和其他輔助裝備而使系統(tǒng)體積較大、復(fù)雜及維護(hù)成本高。采用PCM可以獲得較好的冷卻效果，可靠性高、構(gòu)造簡單的系統(tǒng)結(jié)構(gòu)以及低維護(hù)成本。Kizilel等[26]比較了PCM[圖6(a)]和風(fēng)冷[圖6(b)]兩種散熱方式。在相同應(yīng)力條件下(θamb=40℃，放電倍率為6.67)，風(fēng)冷系統(tǒng)電池溫度的平均增幅恒定，放電結(jié)束后溫度達(dá)到60℃，超過大多數(shù)鋰離子電池的最優(yōu)工作溫度(20～55℃)。PCM冷卻系統(tǒng)電池模塊的溫度達(dá)到PCM的融點(diǎn)時(shí)(θ=42～45℃)，環(huán)繞電池周圍的PCM開始吸收熱量融化[圖6(c)[26]]，電池的平均溫度始終低于50℃。

圖6 PCM和空氣冷卻散熱效果比較[26]

3 結(jié)語

鋰離子動力電池由于溫度升高引起的安全性問題，制約了其在電動汽車領(lǐng)域的應(yīng)用。選擇合適的正負(fù)極材料、粘結(jié)劑、電解質(zhì)和電解液，或通過包覆、摻雜電極材料，向電解液添加阻燃劑和過充保護(hù)劑等改性方法均可提高電池的熱穩(wěn)定性。電池的電極制造、電池裝配等工藝過程都會影響電池的安全，優(yōu)化正負(fù)極活性配比、漿料的均勻度和厚度、涂布加熱溫度及粘結(jié)劑與導(dǎo)電劑的配比，能很大程度上改善電池的安全。通過電池?zé)峁芾砟苡行Ы档碗姵毓ぷ髦械淖罡邷囟群蜏囟炔睿乐篃崾Э?、爆炸等隱患的發(fā)生，提高鋰離子動力電池的熱穩(wěn)定性，改善電池的安全性和生命周期。

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Progress of thermal safety characteristics of high power lithium-ion batteries

OUYANG Chen-zhi1,LIANG Bo1,2*,LIU Yan-ping1,LAI Yan-qing2,LIU Ye-xiang2

Lithium-ion batteries,as a rechargeable and high energy density power source,were widely applied for their advantages.The batteries'safety and life cycle were significantly affected by the thermal stability issues of lithium-ion power batteries.The exothermic effects including the heat accumulation inside the cell,leading to thermal runaway and even cell burning and explosion at high cycling rate were arose.The thermal stability analysis and the general process of thermal runaway of lithium-ion power batteries were introduced.The thermal models and electrochemical-thermal models were discussed.The ways of approaching the problems of the thermal stability of lithium-ion power battery including thermally stable anode and cathode materials,electrolyte and its additives,the control of the manufacture process and good thermal management system were listed.

lithium-ion batteries;thermal stability;thermal model;battery materials;thermal management

TM 912.9

A

1002-087 X(2014)02-0382-04

2013-06-09

國家自然科學(xué)基金(50803008)；中國博士后特別資助項(xiàng)目(201104508)；湖南省教育廳優(yōu)秀青年基金(11B001)；湖南省科技計(jì)劃項(xiàng)目(2011RS4067)；可再生能源電力技術(shù)湖南省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室開放基金(2011KFJJ006)

歐陽陳志(1987—)，男，湖南省人，碩士生，主要研究方向?yàn)殇囯x子電池?zé)嵝阅苎芯俊?/p>

梁波，湖南省人，副教授，主要研究方向?yàn)樾履茉床牧吓c器件。E-mail：Liangbo26@126.com