李洋，陳敏東，薛志鋼，支國瑞，馬京華，劉妍，高煒

（1南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京 210044；2中國環(huán)境科學(xué)研究院城市大氣研究所，北京 100012）

燃煤電廠協(xié)同脫汞研究進展及強化措施

李洋1，2，陳敏東1，薛志鋼2，支國瑞2，馬京華2，劉妍2，高煒2

（1南京信息工程大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院，江蘇 南京 210044；2中國環(huán)境科學(xué)研究院城市大氣研究所，北京 100012）

燃煤電廠是大氣汞排放的重要源頭，但是我國目前尚無完善的煙氣汞控制方案。本文簡要綜述了國內(nèi)外煙氣脫汞技術(shù)研究現(xiàn)狀，統(tǒng)計了國內(nèi)污控設(shè)備（包括脫硝設(shè)備、除塵設(shè)備和脫硫設(shè)備）的裝機容量。指出污控設(shè)備對煙氣汞具有一定的協(xié)同脫除作用，但是受到我國煤質(zhì)及運行條件等因素的制約，效果并不理想。本文結(jié)合國內(nèi)某燃煤電廠的實測情況，提出了以下強化措施:①通過添加溴鹽溶液，提高選擇性催化還原（SCR）對煙氣汞的氧化效率；②通過粉末活性炭與溴鹽聯(lián)合使用，強化靜電除塵器（ESP）對煙氣汞的協(xié)同脫除效率，脫汞效率可達90%以上；③通過精確控制脫硫漿液的pH值以及定期外排脫硫漿液，以降低其中汞的再釋放率，維持濕法脫硫工藝（WFGD）穩(wěn)定的煙氣汞協(xié)同脫除效率；④通過優(yōu)化和調(diào)整鍋爐運行條件，提高現(xiàn)有污控設(shè)備體系的協(xié)同脫汞能力。

煙道氣；汞；吸附劑；選擇性催化還原；除塵；濕法脫硫；協(xié)同

汞會嚴重危害人體健康[1]，尤其是甲基汞，會嚴重影響胎兒、嬰幼兒的中樞神經(jīng)系統(tǒng)[2]。汞主要通過自然過程和人為排放進入大氣[3-4]，而人為源主要包括電廠燃煤、工業(yè)鍋爐和廢棄物燃燒。美國環(huán)保局（Environmental Protection Agency，EPA）研究發(fā)現(xiàn)，全球每年燃煤鍋爐排放的汞達到1520t，占人為源汞排放總量的67%[5]。我國的能源結(jié)構(gòu)以煤炭為主[6]，煤炭消耗量占能源消耗總量的70%左右[7]，而電力行業(yè)又是煤炭消耗的大戶，近十年來，發(fā)電耗煤量在煤炭年消耗總量中所占的比例均接近50%[8]，因此每年由于電力行業(yè)燃煤排放的大氣汞不容忽視。

我國正在大力推進燃煤電廠建設(shè)除塵、脫硫和脫硝等常規(guī)污控設(shè)備，若能充分發(fā)揮其對煙氣汞的協(xié)同脫除作用，必將對我國電力行業(yè)汞減排起到積極作用。為此，本文在介紹當前脫汞技術(shù)研究進展和國內(nèi)污控設(shè)備協(xié)同脫汞現(xiàn)狀的基礎(chǔ)上，結(jié)合最新的實測結(jié)論，提出了進一步強化我國現(xiàn)有污控設(shè)備協(xié)同脫汞效率的設(shè)想。

1 當前國內(nèi)外主要的煙氣脫汞技術(shù)

煙氣脫汞技術(shù)按照煤燃燒階段劃分，大致可分為燃燒前脫汞、燃燒中脫汞和燃燒后脫汞[9]。燃燒前脫汞是通過提高入爐煤的洗選比例來實現(xiàn)的。煤中汞富集于無機礦物尤其是黃鐵礦中[10-12]，洗選煤技術(shù)可以實現(xiàn)原煤中汞21%～37%的平均去除率[13]。燃燒中脫汞[14]則是通過改進燃燒方式，延長顆粒物在爐內(nèi)的停留時間，增加顆粒物對汞的吸附，以實現(xiàn)汞在煙氣中的脫除。燃燒后脫汞是目前國內(nèi)外研究的重點，主要有化學(xué)氧化法、吸附劑法、化學(xué)沉淀法等。

化學(xué)氧化法脫汞，加入氧化劑使單質(zhì)汞（Hg0）轉(zhuǎn)化成氧化態(tài)汞（Hg2+）。Hg2+更易被飛灰吸附且更易溶于水，因而有利于更好地發(fā)揮除塵設(shè)備和濕法脫硫設(shè)備的協(xié)同脫汞作用[15-16]。吸附劑法脫汞是通過噴入吸附劑，使煙氣中的汞被吸附劑捕獲而被除塵設(shè)備脫除。用于煙氣脫汞的吸附劑主要有粉末狀活性炭、飛灰以及鈣基吸附劑等[17-18]?；瘜W(xué)沉淀法脫汞是利用Hg2+與I-生成較為穩(wěn)定的絡(luò)合物，或與Cl-和S2-等生成沉淀而得以從煙氣中脫除[19]，這一般是通過噴淋溶液與煙氣形成逆流洗滌實現(xiàn)的。

前述幾種方法的脫汞效果都是在現(xiàn)有污控設(shè)備的協(xié)同作用下得以體現(xiàn)，并通過物理化學(xué)作用得以加強。下文重點介紹現(xiàn)有污控設(shè)備對煙氣汞的協(xié)同脫除作用。

1.1 現(xiàn)有污控設(shè)備對煙氣汞的協(xié)同脫除

污控設(shè)備對煙氣汞的協(xié)同脫除效果取決于其存在形態(tài)。根據(jù)燃煤煙氣汞的物理化學(xué)性質(zhì)，可將其分為3類[20-21]：單質(zhì)汞（Hg0）、氧化態(tài)汞（Hg2+）和顆粒態(tài)汞（Hgp）。單質(zhì)汞（Hg0）化學(xué)性質(zhì)不活潑，不溶于水[22]，容易揮發(fā)，是煙氣汞中最難去除的一部分。氧化態(tài)汞（Hg2+）一般以HgX2形式存在（其中X是鹵素離子），具有良好的水溶性，通過濕法脫硫設(shè)備較易脫除。顆粒態(tài)汞（Hgp）在煙氣中停留時間較短，易于被除塵設(shè)備脫除，其脫除效果與煙氣溫度及飛灰的特性有關(guān)。

1.1.1 脫硝設(shè)備對煙氣汞的協(xié)同脫除

選擇性催化還原（SCR）是常見的脫硝工藝，能夠有效控制燃煤電廠煙氣中NOx的排放，并在Hg0氧化方面具有重要作用[23]。研究發(fā)現(xiàn)，煙氣經(jīng)過SCR反應(yīng)器后，Hg0的氧化率可以達到70%以上[24]，這主要是在V2O5-WO3/TiO2的催化作用下，使煙氣中的HCl與O2通過Deacon反應(yīng)[25]生成氧化能力很強的Cl2，進而使Hg0轉(zhuǎn)化成Hg2+，反應(yīng)過程如式（1）、式（2）。

顯然，SCR反應(yīng)器對氣態(tài)總汞并沒有起到直接的脫除作用，僅僅是增加了煙氣中Hg2+的比例，但這將大大促進濕法脫硫系統(tǒng)協(xié)同脫汞效率的提升。

1.1.2 除塵設(shè)備對煙氣汞的協(xié)同脫除

飛灰對煙氣中Hg2+具有較強的吸附作用，但是對于氣態(tài)Hg0的吸附作用不明顯[18，26]，正常運行的除塵設(shè)備幾乎可以去除煙氣中全部的Hgp[27]。目前，我國燃煤電廠使用的除塵設(shè)備主要有布袋除塵器（FF）和靜電除塵器（ESP）。王運軍等[28]研究了我國5大燃煤電廠的除塵設(shè)備煙氣脫汞效率，煙氣經(jīng)過布袋除塵器（FF）后，Hgp的脫除率均達到了90%以上，煙氣總汞的脫除效率最高達到了80%；而靜電除塵器（ESP）最高的煙氣總汞脫除效率只有20%。王相鳳等[29]測試了我國九大燃煤電廠的除塵設(shè)備前后的煙氣汞濃度，研究發(fā)現(xiàn)，F(xiàn)F的協(xié)同脫汞效率總體上達到了60%，ESP的協(xié)同脫汞效率變化較大，平均水平為30%～40%。由于各電廠之間煙氣溫度和灰分含量存在差異，因此除塵器的協(xié)同脫汞效率也不盡相同，總體上布袋除塵器的協(xié)同脫汞效率高于靜電除塵器。

1.1.3 脫硫設(shè)備對煙氣汞的協(xié)同脫除

煙氣脫硫技術(shù)是為了削減燃煤電廠煙氣中SO2的排放量而使用的技術(shù)。煙氣運行至此，溫度較低，易于實現(xiàn)Hg2+的脫除，尤其是濕法脫硫系統(tǒng)，可以協(xié)同脫除煙氣中大部分的Hg2+。比如以石灰石或石灰作為吸收劑的濕法煙氣脫硫系統(tǒng)（WFGD）對于Hg2+的脫除率均可達到80%以上，但是其對于Hg0幾乎沒有脫除能力，因此，設(shè)法提高煙氣中Hg2+的比例是優(yōu)化脫硫設(shè)備協(xié)同脫汞效果的最關(guān)鍵措施。常用的方法是向吸收液中添加氧化劑，如劉盛余等[30]將次氯酸鉀應(yīng)用到Hg0的氧化脫除中，氧化率可達40%。另外，F(xiàn)enton試劑[31]和K2S2O8/CuSO4[32]等氧化劑對于Hg0的氧化脫除都具有促進作用。

2 污控設(shè)備協(xié)同脫汞現(xiàn)狀及強化措施

2.1 國內(nèi)污控設(shè)備安裝使用情況

我國燃煤電廠的污控設(shè)備經(jīng)歷著從無到有、從單一到全面的發(fā)展過程。如，截至2000年底，我國燃煤電廠安裝除塵設(shè)備的機組容量占到總裝機容量的90%左右[33]，但此時脫硫、脫硝工作尚未開展?！笆濉逼陂g，由于面對國內(nèi)外酸雨問題的綜合壓力，我國開始著手電廠的煙氣脫硫工作，到2005年底，安裝煙氣脫硫裝置的機組增加了15%左右[34]，而煙氣脫硝工作尚未開展?！笆晃濉逼陂g環(huán)保部進一步加大了對燃煤電廠二氧化硫排放的控制力度，并開始部署氮氧化物（NOx）控制工作。截至2010年底，國內(nèi)安裝煙氣脫硫裝置的機組容量達到了86%，安裝煙氣脫硝裝置的機組容量也占到了14%左右[35]。根據(jù)報道，到2015年，燃煤機組在全部實現(xiàn)脫硫和除塵的前提下，安裝煙氣脫硝裝置的機組比例將達到80%以上[36]（圖1）。

2.2 國內(nèi)各污控設(shè)備的協(xié)同脫汞效果

支國瑞等[36]根據(jù)近年我國燃煤電廠常規(guī)污控設(shè)施協(xié)同脫汞的公開數(shù)據(jù)，對2010年我國不同污控措施或組合的協(xié)同脫汞效果進行了統(tǒng)計。我國燃煤電廠現(xiàn)有污控設(shè)備主要的（組合）形式為ESP（靜電除塵）、ESP+WFGD（靜電除塵+濕法脫硫）、SCR+ESP+WFGD（選擇性催化還原脫硝+靜電除塵+濕法脫硫）和FF（袋式除塵），共占我國燃煤電廠裝機容量的94%，這4種污控設(shè)備（組合）類型協(xié)同脫汞的效率分別為24.03%±16.67%、56.99%± 24.23%、71.92%±33.16%和43.90%±25.17%（平均值±標準偏差）。

同時，也將國內(nèi)最主要兩種污控設(shè)備（組合）ESP和ESP+WFGD的脫汞效果與日本、韓國及聯(lián)合國環(huán)境規(guī)劃署（UNEP）進行了對比，如圖2所示，不難發(fā)現(xiàn)國內(nèi)的數(shù)據(jù)明顯偏低，顯示我國燃煤電廠現(xiàn)有污控設(shè)備的協(xié)同脫汞能力弱于國外電廠。煤中氯的含量決定著煙氣中中HCl含量的多少，但與國外的煤質(zhì)相比，我國的燃煤大多是低氯煤，甚至是特低氯煤，大部分氯含量尚不足0.05%[37-40]，這是導(dǎo)致我國現(xiàn)有污控設(shè)備的協(xié)同脫汞效率低于國外電廠的重要原因，同時我國污控設(shè)備的協(xié)同脫汞效率也受到運行條件等因素的制約。

圖1 中國燃煤電廠污控設(shè)備安裝情況

2.3 添加氧化物，強化SCR對Hg0的氧化效率

圖2 兩種污控措施（組合）協(xié)同脫汞效率的國內(nèi)外對比[27]

SCR工藝對Hg0的氧化能力取決于煙氣中氧化物的含量[41]，如前所述，我國煤中氯含量普遍較低，導(dǎo)致燃煤產(chǎn)生的煙氣中Hg0的比例較高，這與Zhang等[42]對我國六大燃煤電廠煙氣汞形態(tài)特征分析的結(jié)果基本一致，煙氣中Hg0比例偏高不利于污控設(shè)備的協(xié)同脫除，因此有必要強化SCR對煙氣汞的氧化作用。

對國內(nèi)某電廠進行研究性實驗，向入爐煤中添加溴鹽溶液，溴與氯的化學(xué)性質(zhì)相近，也會發(fā)生類似于Cl-Deacon的反應(yīng)。結(jié)果顯示，未添加溴鹽溶液時，SCR后的煙氣中Hg2+的比例僅有30%～40%，向入爐煤中添加10×10-6（溴煤比）的溴鹽溶液，SCR后的煙氣中Hg2+的比例提升到90%以上，同時脫硫塔出口煙氣汞濃度降低了30%左右，強化了污控設(shè)備系統(tǒng)的協(xié)同脫汞效率。

2.4 活性炭噴射與溴鹽聯(lián)合使用，強化ESP的協(xié)同脫除效率

對活性炭噴射的脫汞效率進行測試，研究發(fā)現(xiàn)，噴射適量的普通活性炭，除塵設(shè)備的協(xié)同脫汞效率從30%提升到70%以上；噴射與普通活性炭等量的溴化活性炭，除塵設(shè)備的協(xié)同脫汞效率可以達到90%以上；同時添加溴鹽溶液和普通活性炭，煙氣脫汞效率甚至略高于溴化活性炭，脫汞效率也達到了90%以上。與溴化活性炭相比，溴鹽溶液與普通活性炭聯(lián)用大大降低煙氣脫汞的成本，同時強化了ESP的協(xié)同脫汞效率，這種高效廉價的聯(lián)合噴射技術(shù)很有可能成為煙氣汞減排的重要手段。

2.5 減少脫硫漿液中汞的再釋放，維持WFGD穩(wěn)定的協(xié)同脫除效率

煙氣汞在WFGD中的最終脫除效果很大程度上受脫硫漿液環(huán)境的影響，特別是pH值。本文作者對國內(nèi)某電廠進行了測試，發(fā)現(xiàn)脫硫漿液pH值在酸性范圍內(nèi)波動，其與脫硫后煙氣汞的濃度變化有顯著的相關(guān)性。脫硫漿液pH值升高，煙氣汞濃度也隨之升高，反之亦然。僅僅從pH值的角度考慮，pH值升高，導(dǎo)致漿液中OH-的濃度升高，Hg2+容易形成較為穩(wěn)定的Hg(OH)+和Hg(OH)2[43]，對于減少煙氣汞的再釋放有一定的積極作用。但是在運行過程中，汞的再釋放不僅受pH值的影響，也受漿液中的SO32-/HSO3-比例的制約[44]。pH值升高，漿液中的SO32-/HSO3-也隨之上升，這會導(dǎo)致汞在釋放率的升高[45]，這就需要選定合適的pH值并穩(wěn)定在一定的范圍里。有研究表明，國外燃煤電廠脫硫塔溶液pH值波動范圍穩(wěn)定在5.2～5.8，以保證最佳的脫硫效率[46]。目前我國燃煤電廠脫硫設(shè)備大都是手動控制的，受人為因素影響較大。因此，采取措施精確控制脫硫漿液pH值既能穩(wěn)定濕法脫硫設(shè)備的協(xié)同脫汞效果，也不會以犧牲脫硫效率為代價。

另外發(fā)現(xiàn)，對脫硫廢水進行排放，煙氣中的汞濃度會發(fā)生明顯降低。這是由于連續(xù)的生產(chǎn)運行中，汞勢必會在脫硫漿液中大量地累積，煙氣溫度會隨著鍋爐負荷的變化而變化，煙氣溫度升高，將會導(dǎo)致脫硫廢水中汞的再釋放。因此，定期排放脫硫廢水和脫硫石膏，以免造成汞的再釋放而影響汞的協(xié)同脫除效率。

2.6 通過調(diào)整和優(yōu)化鍋爐運行參數(shù)，提高現(xiàn)有污控設(shè)備體系的協(xié)同脫汞能力

鍋爐負荷、煙氣溫度等運行參數(shù)對現(xiàn)有污控設(shè)備的協(xié)同脫汞效果有重要的影響，因此，根據(jù)實際情況來調(diào)整鍋爐運行參數(shù)，使得各污控設(shè)備相互配合，在不降低其他污染物排放控制要求的前提下，最大限度地發(fā)揮各個污控設(shè)備協(xié)同脫汞的作用。

鍋爐負荷的增加，不僅導(dǎo)致總汞濃度的增加，還由于煙溫的升高導(dǎo)致煙氣中Hg0的比例提高。因此，僅考慮脫汞效率，降低鍋爐負荷，有利于減少汞的排放。但是，由于我國城市化發(fā)展越來越快，人民生活對于用電的需求量也越來越大，而且過分降低負荷在一定程度上會造成資源的浪費。因此，如何在保證鍋爐高負荷運行的前提下，適當調(diào)整鍋爐的其他運行參數(shù)，以達到煙氣汞減排的目的，是今后研究的重要方向。比如煙氣優(yōu)先通過省煤器、空預(yù)器來降低污控設(shè)備中的煙氣溫度，或者通過維持相對穩(wěn)定的空氣過剩系數(shù)，提高Hg0向Hg2+的轉(zhuǎn)化率，提高現(xiàn)有污控設(shè)備體系的協(xié)同脫汞能力。

3 結(jié) 語

我國常規(guī)大氣污控設(shè)備的裝機容量正逐年攀升，但其協(xié)同脫汞的能力尚未充分發(fā)揮。在國際高度重視汞污染問題的形勢下，對現(xiàn)有污控設(shè)備的協(xié)同脫汞能力進行優(yōu)化勢在必行。首先，添加氧化物發(fā)揮SCR對煙氣中Hg0的氧化作用，提高煙氣中Hg0的氧化率，彌補我國燃煤自身氯含量低的不足；其次，噴射改性活性炭或者粉末活性炭與氧化物聯(lián)合使用，利用靜電除塵器或布袋除塵器對其進行捕集，以強化除塵設(shè)備對煙氣汞的協(xié)同脫除作用；再次，精確控制脫硫漿液pH值以及定期排放脫硫廢水和脫硫石膏，以降低氧化態(tài)汞（Hg2+）的再釋放率，進而實現(xiàn)脫硫設(shè)備對煙氣汞穩(wěn)定的脫除效率；最后，適當調(diào)節(jié)鍋爐運行參數(shù)，充分發(fā)揮現(xiàn)有污控設(shè)備體系協(xié)同脫汞能力。

在我國，煙氣汞的排放問題不僅僅存在于電力行業(yè)中，工業(yè)鍋爐、有色冶煉以及垃圾焚燒過程中都會產(chǎn)生煙氣汞的排放。電力行業(yè)在大氣污染控制方面處于領(lǐng)先地位，常規(guī)大氣污控設(shè)備的普及率高、運行條件也較好，率先對電力行業(yè)大氣污控設(shè)備的協(xié)同脫汞技術(shù)進行研究，并制定出完善的技術(shù)方案，對于協(xié)同脫汞技術(shù)在其他行業(yè)的推廣會起到示范和促進作用。另外，目前的脫汞技術(shù)是將煙氣中的汞轉(zhuǎn)移到除塵器底灰和脫硫漿液中，如何對其中的汞進行固化和再利用，也是今后研究的重要方向。

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Research on synergistic mercury removal of coal-fired power plants

LI Yang1，2，CHEN Mindong1，XUE Zhigang2，ZHI Guorui2，MA Jinghua2，LIU Yan2，GAO Wei2
（1College of Environmental Science and Engineering，Nanjing University of Information Science And Technology，Nanjing 210044，Jiangsu，China；2Institute of Urban Atmospheric，Chinese Research Academy of Environmental Sciences，Beijing 100012，China）

Coal-fired power plants （CFPPs） are major contributors of atmospheric mercury emissions；however，mercury removal from coal combustion flue gas is not mature in China. This paper briefly introduced current research progresses of mercury removal from flue gas of CFPPs and provided statistics data on installed capacity of domestic air pollution control devices （APCDs）including de-NOxequipment，de-dust equipment and desulfurization equipment. APCDs have synergistic effects on flue gas mercury removal，but the results are unsatisfactory due to the restrictions of coal quality，operating conditions，etc. Considering experiment results and operating conditions in a domestic CFPP，the following solutions were suggested:①adding oxides，which can enhance the oxidation efficiency of flue gas mercury in selective catalytic reduction (SCR) reactor；②spraying powdery activated carbon in combination with bromines to strengthen synergistic removal effect of flue gas mercury in electrostatic precipitator (ESP)，which may mercury removal efficiency more than 90%；③precise control of the pH value of desulfurization slurry and regularly discharging desulfurization slurry to reduce re-release rate of mercury，which can stabilize synergistic mercuryremoval effect in wet flue gas desulfurization (FGD)；④adjusting and optimizing the boiler operating parameters to improve synergistic mercury removal capacity in APCDs system.

flue gas；mercury；adsorbents；selective catalytic reduction(SCR)；de-dust；desulfurization(WFGD)；synergy

X 701

A

1000-6613（2014）08-2187-05

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.08.042

2014-01-21；修改稿日期：2014-02-11。

煙氣排放重金屬污染快速檢測技術(shù)和便攜儀器研發(fā)項目子課題（2013AA065501D）、2009年環(huán)保公益性行業(yè)科研專項（200909024）、國家科技支撐計劃子課題（2012BAB18B03）、江蘇環(huán)保重點項目（2012028）及“十二五”國家科技支撐計劃（2012BAB18B03）。

李洋（1987—），男，碩士研究生，研究方向為燃煤電廠煙

氣脫汞。E-mail lyang7662460@163.com。聯(lián)系人：薛志鋼，研究員，主要從事大氣污染源排放與控制對策研究。E-mail xuezg@craes.org.cn。