劉如，曹金珍，彭堯

（北京林業(yè)大學材料科學與技術學院木質材料科學與應用教育部重點實驗室，北京 海淀 100083）

木粉組分對木塑復合材料性能的影響研究進展

劉如，曹金珍，彭堯

（北京林業(yè)大學材料科學與技術學院木質材料科學與應用教育部重點實驗室，北京 海淀 100083）

木塑復合材料通常由木粉和熱塑性樹脂復合而成。木粉自身由纖維素、半纖維素、木質素以及抽提物等多種成分組成，各組分對復合材料的各項性能產生不同的影響。本文對該領域的相關研究進展進行了概述，主要包括:纖維素能提高木塑復合材料的力學性能、吸水性和導電性，不利于耐候性及熱穩(wěn)定性；半纖維素對復合材料性能存在負面影響；木質素能降低復合材料的吸水性，提高熱穩(wěn)定性和生物耐候性，不利于耐光老化性；脫除抽提物能夠提高復合材料的吸水性、力學性能、熱穩(wěn)定性和耐光老化性，不利于耐腐性。今后的研究可致力于將木粉中的組分進行分離或部分脫除，深入研究木粉各組分對復合材料的影響及其機理，為制備更高性能的木塑復合材料提供理論基礎。

木粉組分；聚合物；復合材料；界面；性能

木塑復合材料通常是指以木粉/木纖維為填料，以熱塑性樹脂為基體，添加一些助劑，通過擠出或熱壓成型工藝制備而成的一類復合材料。木塑復合材料兼具木材和塑料的優(yōu)點，既能克服木材因強度低、變異性大等缺陷造成的使用局限性，又能克服有機材料的低彈性模量等使用缺陷，并能改進材料物理力學性能及加工性能，降低成本，近年來被廣泛應用于建筑、家具、園林、室內地板、裝飾墻體等領域，提高了材料的附加值[1-2]。在傳統(tǒng)的木塑復合材料中，木粉通常被作為填料使用，對木塑復合材料性能的影響并未得到重視。木粉的實際化學組分為纖維素（cellulose）、半纖維素（hemicelluloses）和木質素（lignin），同時還含有一些抽提物（extractives）等。這些天然高分子物質相互關聯(lián)，共同存在于木材植物細胞壁內。纖維素形成了微纖絲，在木材細胞壁中起著骨架作用。半纖維素填充于微纖絲間隙中，提高了細胞壁的容積量。而木質素具有黏結作用，可提高木材細胞壁的強度。另外，木材中還存在著一些抽提物，它沉積或填充在細胞壁內，影響著木材的顏色、氣味以及天然耐久性等。木粉中存在著多種化學成分，變異性很大，因樹種（包括針闊葉材之間）、來源以及處理方法的不同，木粉的成分組成之間存在著很大的差異，對木塑復合材料的性質也會產生很大的影響。不同類型的木粉對木塑復合材料的物理力學性能、熱性能以及耐候性能等方面均有影響。如Matuana和Jae[3]研究了松木、橡木、梣木以及槭木對木塑復合材料熔融性能的影響，發(fā)現(xiàn)闊葉材的熔融時間以及所需要的能量要低于針葉材。

目前，木塑復合材料的新技術中更關注木粉的作用，有的技術將木粉原有的“填料”角色進行轉化，使兩種材料產生更強的協(xié)同作用，使性能進一步提高。因此，需要了解木粉各組成成分對木塑復合材料性能的影響。本文將從木材的化學成分著手，介紹各組分對木塑復合材料性能的影響，為研究木塑復合材料的性能提供一定的參考。

1 纖維素對木塑復合材料性能的影響

1.1 纖維素及其衍生物復合材料

纖維素是由許多β-D-葡萄糖基通過1～4糖苷鍵連接起來的線性高分子化合物，其聚合度一般為8000～10000，是構成植物纖維細胞壁的主要物質，賦予其強度和結構穩(wěn)定性。纖維素的含量因不同植物體而異，在麻、亞麻中，纖維素含量較高，約80%～90%，棉花幾乎是純纖維素，含量為90%～95%，而在木材細胞壁中，纖維素的含量約為40%～50%。因此，在木塑復合材料的制備過程中，纖維素能夠為復合材料提供一定的強度和結構穩(wěn)定性。通過在熱塑性樹脂中加入纖維素可賦予復合材料一些優(yōu)良的性能，如在不影響聚合物外觀顏色的前提下降低密度，提高強度和剛度、尺寸穩(wěn)定性、流動性、可生物降解性并且降低價格等[4-6]。除了使用纖維素作為填料外，也可以將纖維素酯化或醚化制備成纖維素衍生物，如硝化纖維素、乙酸纖維素、纖維素黃原酸酯、甲基纖維素、羥甲基纖維素等，再與聚合物復合制備成為復合材料[7-9]。

1.2 纖維素對復合材料力學性能的影響

早在1976年，Michell等[10]將纖維素與低密度聚乙烯（LDPE）通過熱壓制備了纖維素/LDPE層壓板復合材料，并對復合材料的性能進行了測定。結果表明，在較低濕度下，纖維素/LDPE復合材料的彎曲性能能夠與玻璃纖維增強高密度聚乙烯（HDPE）復合材料和酚醛樹脂浸漬紙層壓板相當。表1中列舉了一些常見的纖維素增強聚合物基體的力學性能。從這些研究中可以發(fā)現(xiàn)，在一定纖維素含量的情況下，復合材料的力學性能能夠大幅度提高，尤其對復合材料的拉伸和彎曲性能影響顯著，但是，纖維素對復合材料的沖擊韌性存在一定的負面影響。纖維素分子鏈上存在大量羥基，能與水分子作用形成氫鍵，具有親水性，容易吸水吸濕，另外，親水性的纖維素與疏水性的聚合物基體的界面也為水分的進入提供了通道，因此，將纖維素添加到聚合物中會增加復合材料的吸水性[11]。復合材料吸水性的增加在一定程度上會削弱纖維素與聚合物之間的界面結合力，使復合材料的濕強度下降。相比木粉/聚合物復合材料，單獨的纖維素/聚合物復合材料表現(xiàn)出較低的吸水性，但是拉伸模量等力學性能較低，這可能與脫除了木粉中的其他化學成分有關[12]。

1.3 纖維素對復合材料電學性能的影響

纖維素是一種極性的高分子，分子中含有的羥基偶極子可在電場中發(fā)生取向被極化，相比極化程度較低的聚合物分子，纖維素具有較高的介電特性。另外，復合材料中存在纖維素與聚合物兩種異質材料，在兩者的界面處容易發(fā)生電介質電子或離子的堆積現(xiàn)象而產生界面極化。因此，將纖維素添加到聚合物中會增加復合材料的介電特性[13]。George等[14]研究了黃麻纖維對聚丙烯（PP）聚合物復合材料的介電性能的影響，研究表明隨纖維素含量的增加，復合材料的介電常數(shù)、介電損耗、體積電導率都明顯增加。圖1為黃麻纖維-PP復合材料的介電常數(shù)結果。

表1 纖維素增強聚合物復合材料的力學性能[5]

圖1 黃麻纖維/PP復合材料的介電常數(shù)[14]

1.4 纖維素對復合材料熱性能的影響

有研究表明，纖維素在220～240℃時開始發(fā)生熱降解，聚合度下降，而塑料C—C鏈的熱降解初始溫度為290～300℃。另外，纖維素在275～350℃時熱降解迅速，并生成大量揮發(fā)性產物，如羥基乙醛、CO2等，會催化聚合物鏈的熱降解，而且纖維素較聚合物易燃，因此纖維素對復合材料的熱穩(wěn)定性和阻燃性能等有一定的負面影響[15-17]。表2為棉花纖維/聚乳酸（PLA）復合材料的熱性能結果，由表中看出，不論在氮氣或空氣條件下，棉花纖維都會降低復合材料的熱穩(wěn)定性，且含量越高，下降越明顯。因此，為提高復合材料的熱穩(wěn)定性，一般會在纖維素復合材料中添加一些阻燃劑或納米填料等[17]。

1.5 纖維素對復合材料耐候性能的影響

在光老化性能方面，纖維素不影響聚合物的表面顏色，因此光老化后對復合材料的顏色變化影響較小，但由于吸水性的增加，會加快復合材料光老化后的表面裂紋的產生[19]，如圖2所示。這些裂紋可為真菌等微生物提供侵蝕通道，加速復合材料的生物劣化[20]。另外，纖維素的親水性會增加復合材料的吸水性，使復合材料更容易受到真菌的侵害[21]。

表2 棉花纖維/PLA復合材料的熱降解性能[17]

1.6 改性纖維素對復合材料性能的影響

天然纖維素表面含有大量的羥基，具有較強的親水性，而通常與之復合的熱塑性聚合物表現(xiàn)出疏水性，因此，兩者之間較大的界面能差會影響纖維素在聚合物基體中的分散性以及相容性，這正是導致纖維素/聚合物復合材料物理力學性能下降的主要因素，同時也是影響木粉和聚合物界面結合性能的主要因素之一[22]。通過一些改性方法或添加一些偶聯(lián)劑，可以提高纖維素或木粉在聚合物基體中的分散性和界面相容性，這些方法包括物理改性和化學改性[23-24]。

物理改性可以改變纖維素的表面形態(tài)或結晶構造，因而影響復合材料的性能。物理改性通常有拉伸[25]、壓延[26]、混紡[27]、電暈處理[28]和等離子處理[29]等。另外，還有使用堿處理對纖維素分子的晶型進行轉化以提高纖維素自身的物理力學性能從而改善聚合物復合材料性能的研究[30]。纖維素分子中部分微纖絲定向排列使得纖維素中存在著結晶結構。天然的纖維素為纖維素Ⅰ型，通過堿處理可以使纖維素Ⅰ型轉變?yōu)槔w維素Ⅱ型。相比纖維素Ⅰ型，纖維素Ⅱ型的晶格間距更小，因此表現(xiàn)出更好的熱穩(wěn)定性與物理力學性能。

化學改性通常是將纖維素分子鏈上親水性的羥基取代成或接枝上一些疏水性的基團以降低纖維素的極性，使之更好地與聚合物基體相容。常用的化學改性包括酯化[31]和醚化[32]兩種。以乙酸酐酯化和甲醛醚化為例，反應的方程式如式（1）與式（2）所示。相比醚化，纖維素的酯化穩(wěn)定性較好。在酯化反應中，乙酰化是一種常用的改性處理技術，能將纖維素上的羥基取代成為乙?；瑥亩岣呃w維的疏水性和尺寸穩(wěn)定性等[33-34]。通常使用的改性劑為乙酸或乙酸酐（乙酸酐的反應活性要優(yōu)于乙酸），同時產生副產物水或乙酸。但在較強的酸性環(huán)境下會造成纖維素的水解而破壞纖維素的結構。因此，需要對反應進行嚴格的控制。

圖2 纖維素/HDPE復合材料老化前與老化720h之后的表面圖[19]

添加偶聯(lián)劑也可以改善纖維素與聚合物之間的界面相容性，由于偶聯(lián)劑自身具有兩性結構，一端與親水性的羥基反應，另一端與疏水性的聚合物基體相容。相比其他化學改性，添加偶聯(lián)劑操作簡單且經濟實用性較強。常用的偶聯(lián)劑主要有馬來酸酐接枝聚烯烴[35]和硅烷[36]等。但偶聯(lián)劑的使用會受到聚合物基體的限制，對于不同的聚合物基體需要選擇不同類型的偶聯(lián)劑[37-38]。

1.7 微晶/納米纖維素對復合材料性能的影響

盡管一些改性方法和偶聯(lián)劑的使用能夠提高纖維素與聚合物基體之間的界面相容性，但由于纖維素自身容易團聚，在聚合物中的分散均勻性仍需要加強。近年來，研究人員發(fā)現(xiàn)，將纖維素通過一定的方法制備成微晶纖維素（MCC）甚至是納米纖維素（CNF），可以大幅度提高纖維素在聚合物中的分散性[39-40]。圖3顯示了納米纖維素在聚合物基體中的分散情況，相比天然纖維素，其分散情況明顯改善。由于MCC與CNF在聚合物基體中的分散性優(yōu)于天然纖維素，而且在制備成為復合材料之后對復合材料顏色變化影響較小，同時具有天然可降解等優(yōu)良的性能，近年來被廣泛應用于與綠色可降解塑料如PLA等復合[41-42]。Jonoobi等[43]研究表明，在PLA中添加5%的CNF之后，復合材料的拉伸模量由2.9GPa增加到3.6GPa，拉伸強度也增加了約22.41%，且熱穩(wěn)定性等明顯高于純PLA。Fortunati等[44]表明，MCC/PLA復合材料在活性淤泥降解14天后，復合材料的分解率是純PLA的2.5倍，這是由于MCC/PLA復合材料的吸水率較高，能夠促進PLA的水解。但是，Mathew等[45]的研究表明，相比木粉/PLA復合材料，MCC/PLA復合材料的力學性能較低，25%MCC/PLA復合材料的拉伸強度僅有36.2MPa，而木粉/PLA復合材料可達到45.2MPa，這也可能與其他成分的脫除有關。

圖3 納米纖維素在聚合物中的分散情況[40]

2 半纖維素對木塑復合材料性能的影響

2.1 半纖維素

半纖維素是植物細胞壁中的非纖維素碳水化合物（不包括少量淀粉類和果膠類），是由不同的單糖基（如D-木糖、L-阿拉伯糖、D-甘露糖、D-葡萄糖、D-半乳糖、4-O-甲基葡萄糖醛酸、D-半乳糖醛酸）以不同連接方式構成的不同結構的聚糖，因此，半纖維素是一類聚糖的總稱。不同植物纖維中所含半纖維素的種類和數(shù)量皆不相同。相比纖維素，半纖維素的化學結構中單糖組成不同，相對分子質量低，分子鏈中有支鏈，聚糖主鏈可以是由一種糖單元構成均一聚糖，也可以是由多種糖單元構成的非均聚糖，如葡萄糖基甘露聚糖等。半纖維素的天然狀態(tài)為無定形物且化學活性強，副反應多，反應速度快，因此，目前尚沒有一種具體的方法能夠完全將半纖維素從植物纖維中分離出來。

2.2 半纖維素對復合材料性能的影響

目前，關于半纖維素對復合材料影響的研究報道相對較少。半纖維素是木材細胞壁主成分中穩(wěn)定性最差的成分，且吸濕性最強，因此對木塑復合材料性能如防水性、界面相容性以及熱性能等都有一定的負面影響。因此，目前的研究主要集中于通過一些改性方法將半纖維素從木材的主成分中降解或脫除來提高復合材料的性能。這些方法主要包括以下幾方面。

（1）熱水抽提 Pelaez-Samaniego等[46]通過熱水抽提木粉降低木粉中的半纖維素含量，并與高密度聚乙烯（HDPE）復合制備復合材料，表明木粉中的半纖維素發(fā)生了一定程度的降解。相比未處理木粉，經過抽提處理后，復合材料的吸水厚度膨脹率下降45%～59%，尺寸穩(wěn)定性得到提高。Hosseinaei等[47-48]研究了不同溫度的熱水（140℃、155℃、170℃）抽提木粉中的半纖維素之后與PP復合制備復合材料的性能，表明溫度越高，半纖維的脫除效果越好，復合材料的吸水性越低，木粉和PP的界面相容性越好，同時，半纖維素的脫除還有利于提高復合材料的熱穩(wěn)定性和防霉性。表3列舉了經不同溫度熱水抽提后木粉/PP復合材料的物理力學性能。

表3 不同溫度熱水抽提木粉/PP復合材料的物理力學性能[47]

（2）堿處理 堿處理不僅能夠改變纖維素的晶型，還可以用于去除半纖維素以及部分木質素。Chang等[49-50]通過超聲和堿處理在去除木粉中的一些木質素以及半纖維素成分的同時加入了偶聯(lián)劑，增加了與偶聯(lián)劑作用的木粉表面的羥基數(shù)量，提高了木粉與PP之間的界面相容性。相比未處理復合材料，經過3% NaOH超聲處理，并加入8%MAPP偶聯(lián)劑后，復合材料的拉伸強度、拉伸模量、彎曲強度、彎曲模量和沖擊強度分別增加55.18%、20.14%、48.27%、22.29%和104.55%。

（3）高溫熱處理 高溫熱處理是在一定的介質保護下（如水蒸氣），對木材進行短期高溫（160～240℃）處理的技術。通過高溫熱處理能夠降低木粉的平衡含水率，提高尺寸穩(wěn)定性。高溫熱處理能夠降解木材中的半纖維素，通過高溫熱處理木粉，可以提高木粉與聚合物之間的界面相容性[51]。Westin等[52]將高溫熱處理木粉與PLA復合制備成為復合材料，并對復合材料進行了實驗室耐腐以及野外耐腐實驗，結果表明，經過相比木材，復合材料具有較好的耐腐性能，而木粉經高溫熱處理之后，耐腐性能進一步提高，在綿腐臥孔菌（Postia placenta）中的失重率顯著下降，數(shù)值接近0，而在活性淤泥中的降解率由9.2%下降到0。

（4）蒸汽爆破 蒸汽爆破是指在高溫高壓的作用下，瞬間降低蒸汽壓力，使木粉孔隙中的氣體急劇膨脹，產生爆破的效果而將木粉撕裂成為更細小顆粒的技術。通過這樣的處理，可以使纖維素非結晶區(qū)降解，木質素軟化，同時降解大部分半纖維素。通過蒸汽爆破處理能夠提高復合材料的界面相容性，在加入偶聯(lián)劑之后，復合材料的拉伸強度與模量大幅度提高[53-54]。

3 木質素對木塑復合材料性能的影響

3.1 木質素及其衍生物復合材料

木質素是一類由苯丙烷結構單元通過醚鍵、酯鍵和碳-碳鍵連接的復雜網(wǎng)狀的無定形高聚物，廣泛存在于植物纖維的細胞壁中。木質素在木材中的含量根據(jù)樹種不同而不同，一般為20%～40%。木質素是在木材細胞壁中的“結殼”物質，可以將相鄰細胞黏結在一起，增加纖維的強度。另外，它還具有一定的疏水性。木質素結構和利用的復雜性除了其化學結構隨植物種類不同、立地條件不同而不同外，植物纖維中的木質素在分離過程中極易變性，并且不同的分離方法和分離條件所得木質素的結構也不一樣，具有復雜性。堿木質素可溶于稀堿液、堿性或中性的極性溶劑中，木質素磺酸鹽可溶于水中，而酸木質素則不溶于任何溶劑。

在制備木塑復合材料的過程中，木質素也起著重要的作用。目前，對于木質素影響復合材料的研究存在兩種情況：一種是將木質素添加到纖維素/聚合物材料中或者改變木塑復合材料中自身存在的木質素含量而考察復合材料性能；另一種是直接將木質素作為填料添加到聚合物基體之中研究木質素對聚合物基體復合材料性能影響。另外，也有將木質素衍生物，如木質素硫酸鹽[55]、木質素磺酸鹽[56]、水解木質素[57]、纖維素酶木質素[58]等添加到聚合物基體中的研究。

3.2 木質素對復合材料外觀的影響

木質素對木塑復合材料的顏色具有加深作用。在經過擠出或熱壓成型之后，木塑復合材料的顏色會加深，呈現(xiàn)棕黃色，這是由于木質素中的酚羥基在高溫下被氧化形成醌類結構而導致的[59]。有研究者用向木材中浸漬樹脂的方式阻礙木質素的擴散，從而減緩醌類的形成，可防止木材顏色的變化[60]。但在木塑復合材料領域，至今尚沒有通過改變木質素結構變化來改變復合材料顏色的例子。也有研究者直接將純木質素添加到LDPE中，發(fā)現(xiàn)在低含量木質素時，制備的復合材料具有一定的透光性，但是木質素含量超過20%之后，制備的復合材料則不透光[61]。

3.3 木質素對復合材料物理力學性能的影響

木質素自身是一種網(wǎng)狀的高分子化合物，本身具有一定的黏合力，可作為膠黏劑使用。通過反應，可以將木質素合成為高分子膠黏劑，如酚醛樹脂[62]、環(huán)氧樹脂[63]以及聚氨酯樹脂[64]等。另外，相比纖維素和半纖維素，木質素表現(xiàn)出較弱的親水性，與聚合物基體的相容性較好。因此，利用木質素的黏合力和與聚合物基體的相容性可以將木質素作為偶聯(lián)劑而提高木塑復合材料的界面結合力，增加力學強度。如Graupner[65]在棉花纖維/PLA復合材料中加入4%左右的木質素后，復合材料的拉伸強度由41.20MPa增加到45.44MPa，而拉伸模量由4242.3MPa增加到5234.27MPa。但是研究也發(fā)現(xiàn)，木質素自身為一種剛性粒子，填充到聚合物基體中會降低復合材料的沖擊韌性。此外，Rozman等[66]將不同含量的木質素（5%～20%）作為偶聯(lián)劑添加到椰子纖維/PP復合材料中，研究發(fā)現(xiàn)相比對照組，木質素的加入能夠降低復合材料的吸水率和吸水厚度膨脹率，加入20%的木質素后，復合材料的終吸水率由6.8%下降到1.7%，吸水厚度膨脹率由0.61%下降到0.32%，這也與提高的界面相容性有關。另外，也有單獨將木質素作為填料而添加到聚合物中對木質素/聚合物復合材料物理力學性能的研究。例如，Toriz等[67]研究了木質素對復合材料力學性能的影響，發(fā)現(xiàn)復合材料的拉伸強度以及無缺口沖擊強度與純PP相比都有所下降，木質素含量越高，下降越嚴重。這主要是由于木質素單獨作為填料加入到聚合物中后，兩者之間較弱的結合使應力不能很好地轉移到木質素上，使拉伸強度下降，而木質素本身具有較大的剛性，使復合材料的韌性下降，因此沖擊強度也隨之下降。但木質素的加入對復合材料的彎曲強度影響較小，僅在木質素含量較高（60%）時有明顯下降。由于彎曲過程中復合材料內部部分應力處于壓縮狀態(tài)，使木質素吸收部分的壓縮應力因此變化不明顯。另外，由于木質素本身具有的高模量與剛度，復合材料在添加木質素后，拉伸以及彎曲模量等較純PP有明顯上升，結果如表4所示。Alexy等[68]研究表明，當木質素含量達到30%時，木質素/PE復合材料的力學性能與熔體流動指數(shù)都會下降。

3.4 木質素對復合材料熱性能的影響

相比木材細胞壁其他主成分，木質素的熱穩(wěn)定性較好，一般木質素的熱降解溫度范圍較寬，為250～500℃，具有較好的耐熱性能。Morandim-Giannetti等[69]研究了木質素作為偶聯(lián)劑添加到木塑復合材料中的物理力學性能和熱性能，結果表明，在無偶聯(lián)劑馬來酸酐接枝聚丙烯（MAPP）存在的情況下，木質素的添加不影響復合材料的拉伸強度，還能提高復合材料熱降解的初始溫度和氧化誘導時間，相比純木粉/PP復合材料，添加10%的木質素后，熱降解初始溫度由211.2℃提高到238.2℃，而氧化誘導時間由9.41min增加到66.7min，有利于復合材料的熱穩(wěn)定性和阻燃性。單獨將木質素添加到聚合物中同樣也可以提高聚合物的熱穩(wěn)定性。Gregorová等[70]在PP以及回收PP中添加了不同含量的木質素（0.5%～10%），并研究了復合材料的熱穩(wěn)定性，結果表明在加入木質素后，PP和回收PP的熱穩(wěn)定性均有明顯提高，結果如圖4所示。另外，木質素還影響著復合材料的阻燃性能。De Chirico等[71]將木質素與PP共混，與添加三聚氰胺、磷酸二氫銨等阻燃劑的共混體系作了比較，證明木素的添加提高了PP的熱穩(wěn)定性，并降低了熱釋放速率。木質素的焦化產物對PP降解時產生的自由基起到遮蔽作用，從而降低了PP的燃燒速率，且木質素的阻燃效果可以與少量常規(guī)阻燃劑產生協(xié)同作用。

表4 木質素/PP復合材料的力學性能[67]

圖4 不同木質素含量下木粉/HDPE復合材料光老化前后的表面顏色變化[19]

3.5 木質素對復合材料耐候性能的影響

有研究表明，木質素在光輻射作用下，酚羥基易被氧化而形成苯醌發(fā)色基團，吸收紫外光和可見光，加速木材的光老化[72]。同樣，木質素對木塑復合材料的光老化行為有著很重要的作用。Chaochanchaikul等[19]研究了不同木質素含量下的木粉/HDPE復合材料的光老化行為。結果表明，隨木質素含量的增加，復合材料的光老化加劇，木質素含量在29%時，經過720h的人工加速老化測試之后，復合材料褪色明顯，表面裂紋明顯增加，說明了木質素能夠催化木塑復合材料的光降解。圖4為不同木質素含量木粉/HDPE光降解前后的表面顏色變化。將純木質素添加到聚合物基體中，針對不同的聚合物基體，木質素對復合材料的耐光老化性能影響不一致。對于非極性聚合物基體，例如PE和PP等，高含量的木質素會形成較多的自由基而催化聚合物基體的氧化，加速復合材料的光老化現(xiàn)象[73]。而對于極性聚合物基體，如聚氯乙烯（PVC）等，木質素中的甲氧基對羥基等能形成空間位阻，可捕獲自由基而終止鏈反應，提高PVC復合材料的熱氧穩(wěn)定性[74]。

另外，木質素對木塑復合材料的抗生物劣化性也有一定的影響。Nitz等[75]在聚己內酯中填充木粉或木質素，并對其天然耐久性做了研究，結果如圖5所示。發(fā)現(xiàn)木質素作為一種無毒的生物穩(wěn)定劑可以延長聚己內酯復合材料在戶外的使用壽命而提高其天然耐久性。但單獨將純木質素添加到聚合物基體中會加速復合材料的生物降解，如Mikulá?ová等[76]將4%木質素添加到PP中研究了復合材料的耐白腐（Phanerochcete chrysosporium）性能。結果表明，相比純PP，木質素/PP復合材料更容易受到白腐菌的侵害，這與木質素產生較多的自由基能催化聚合物的熱氧化有關。經過30天的白腐試驗后，木質素/PP復合材料的斷裂伸長率由780%下降到500%，而純PP仍可保持在700%左右。

3.6 改性木質素對復合材料性能的影響

盡管木質素相對于木材細胞壁其他主成分的極性較低，但木質素中仍含有大量的親水性羥基等官能團而影響著木質素在非極性聚合物基體中的分散，因此，可以對木質素進行一些改性或在木質素中加入一些相容劑來改善木質素與聚合物基體的相容性[77-78]。

同纖維素改性相似，木質素表面也可以被取代或接枝上長鏈結構或活性官能團結構以降低木質素極性，促進木質素與基體界面間的相互作用，改善與聚合物的界面相容性。常見的化學改性主要有酯化[79]、烷基化[80]和接枝共聚[56]等。

添加偶聯(lián)劑也可以提高木質素在聚合物基體中的分散性并提高復合材料的性能，如Toriz等[67]研究表明，馬來酸酐接枝聚丙烯添加量為木質素質量的6.67%時，可使復合材料的沖擊強度、拉伸強度、拉伸模量、彎曲強度和彎曲模量均可得到大幅度提高。Sailaja等[81]使用偶聯(lián)劑與改性木質素結合的方法，發(fā)現(xiàn)馬來酸酐接枝聚乙烯與鄰苯二甲酸酯化木質素可以使得40%酯化木質素/LDPE復合材料拉伸性能接近于純LDPE。

圖5 聚己內酯復合材料土埋3個月后的表面[75]

4 抽提物對木塑復合材料性能的影響

4.1 抽提物

木材中除了含有數(shù)量較多的纖維素、半纖維素和木質素等主要成分外，還含有多種少量成分，其中比較重要的是抽提物。木材的抽提物種類繁多，因樹種的不同而差異很大。含量高的可以超過30%，含量低者低于1%。絕干木材抽提物一般含量為2%～5%。木材的抽提物包括很多種物質，主要有單寧、樹脂、樹膠、精油、色素、生物堿、脂肪、蠟、糖、淀粉和硅化物等。這些抽提物主要有三類化合物：脂肪族化合物、萜和萜類化合物以及酚類化合物。

4.2 抽提物對復合材料物理力學性能的影響

目前，研究認為一些可揮發(fā)性的抽提物在木塑復合材料的制備過程中容易遷移而黏附在木粉表面，從而降低木粉與聚合物之間的黏合力，因此，將抽提物去除之后可以提高復合材料的力學性能[82-84]。Saputra等[85]使用不同溶液分別去除兩種木粉（松木和花旗松）中的抽提物，并研究了處理與未處理木粉對PP復合材料性能的影響，研究表明經過抽提處理后，松木/PP復合材料的強度增加明顯，花旗松/PP復合材料的強度也有所提高。Mamun等[86]使用酶解的方法，降解了稻殼表面的一些脂肪、蛋白質、蠟等抽提物，稻殼經過處理之后與聚合物基體的相容性增加，復合材料的拉伸強度增加了30%，彎曲強度增加了27%，沖擊強度增加了25%。但是，抽提物中有脂肪、蠟等一些防水成分，去除之后會引起復合材料吸水吸濕性的增加。Sheshmani等[87]對楊木和桉木木粉進行抽提物脫除處理，發(fā)現(xiàn)經過處理后，雖然復合材料的力學強度明顯增加，但復合材料的吸水率和吸水厚度膨脹率增加明顯。圖6中顯示了不同抽提方法后對木粉/PP復合材料物理力學性能的影響。

4.3 抽提物對復合材料熱性能的影響

有研究表明，抽提物中的小分子物質會催化聚合物的熱降解，不利于木塑復合材料的熱穩(wěn)定性，通過一些方法將其脫除之后，可以提高復合材料的熱變形溫度、熱分解溫度等[85，88]。Sheshmani等[87]通過不同的抽提方法去除木粉中的抽提物后與PP復合制備了復合材料，結果表明，復合材料經過抽提處理后，熱降解初始溫度可提升5～10℃。

4.4 抽提物對復合材料耐候性能的影響

抽提物的存在會加深木材的顏色，使制備成的木塑復合材料顏色加深。另外，抽提物中含有一些紫外吸收官能團，對木材的老化有催化作用。因此，抽提物會加速木塑復合材料的光老化行為，加劇復合材料褪色和聚合物分子量降低，使復合材料的力學強度嚴重下降[89-90]。Fabiyi等[91]研究了木粉/ HDPE復合材料將木粉經過抽提處理去除抽提物，老化1200h的顏色、氧指數(shù)、分子量變化，結果表明經過老化后，未抽提試件亮度提高40%以上，相對分子質量下降約40%，而抽提試件的亮度提高約為39%，相對分子質量下降約20%，因此抽提處理能夠提高復合材料的耐光老化性能。對于耐腐性能，Kim等[92]研究表明，木粉經過抽提處理之后，復合材料的吸水率上升使復合材料更容易遭受腐朽菌的侵害，復合材料在褐腐菌（Postia placenta）測試的失重率由平均1.7%升高到7.4%，而白腐菌（Trametes versicolor）測試的失重率由平均5.5%升高到24.8%，結果如圖7所示。因此，抽提物的去除會降低復合材料的耐生物侵害性。

圖6 抽提物對木粉/PP復合材料物理力學性能的影響[87]

5 結 論

圖7 抽提物對木塑復合材料耐腐性能的影響[92]

研究者們在木粉各組分對木塑復合材料的性能影響方面取得了一定的研究成果。綜上所述，纖維素能夠提高復合材料的力學性能，但是會使復合材料吸水性增加，從而導致介電常數(shù)、電導率等電學性能增加，耐候性下降，同時由于纖維素易燃，熱穩(wěn)定性較差，不利于復合材料的熱性能提高。半纖維素自身穩(wěn)定性較差且化學反應活性較強，對復合材料均存在負面影響。木質素對復合材料的力學性能影響較小，會降低復合材料的吸水性，提高復合材料的熱穩(wěn)定性和生物耐久性，但不利于耐老化性。抽提物的脫除能夠提高復合材料的界面相容性，增加力學性能、熱穩(wěn)定性、耐光老化性，但是抽提物中含有一些防水成分，脫除后會提高復合材料的吸水性，不利于耐腐性。另外，在某些方面，木粉成分對復合材料的影響仍存在空白，比如聲學性能、動態(tài)黏彈性能等研究較少，而且半纖維素對復合材料性能影響的方面目前的研究較少。另外，木粉成分與聚合物之間的界面結合情況也尚未明確，以及不同聚合物基體之間形成的作用機理也尚未完善，僅能從復合材料的最終性能推測各主成分對復合材料性能的影響，機理方面還有待深入。今后的研究可致力于將木粉中的組分進行分離或脫除部分組分來深入研究木粉各組分對復合材料性能的影響，并從機理上進行深入解釋，為提高木塑復合材料性能、開發(fā)高性能木塑復合材料提供一定的理論依據(jù)。

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Influences of wood components on the property of wood-plastic composites

LIU Ru，CAO Jinzhen，PENG Yao
（MOE Key Laboratory of Wooden Material Science and Application，College of Material Science and Technology，Beijing Forestry University，Beijing 100083，China）

Wood-plastic composites （WPCs） are usually composed of wood flour （WF） and thermoplastic polymers. Wood contains various components，including cellulose，hemicelluloses and lignin，which pose different influences on the property of the resulting composites. In this paper，recent research is summarized in this area. In general，cellulose can improve the mechanical property，water uptake，and electric conductivity of the composites. However，cellulose is unfavorable to anti-weathering property and thermal stability. Hemicelluloses have negative effects on almost all properties of the composites. Lignin can reduce the water uptake of the composites，thus improving thermal stability and decay resistance while accelerating photo degradation. Removal of extractives can improve the water uptake，mechanical property，thermal stability，and anti-weathering property of the composites，but has negative effect on decay resistance. Therefore，further investigations should be focused on investigating these effects by separating the wood components or partly removing some components from wood，as well as studying the mechanism. This could provide a theoretical basis for preparing higher performance WPCs.

wood components；polymers；composites；interface；property

TQ316.6

A

1000-6613（2014）08-2072-12

10.3969/j.issn.1000-6613.2014.08.023

2014-02-19；修改稿日期：2014-03-18。

國家自然科學基金項目（31170524）。

劉如（1987—），男，博士研究生，從事木塑復合材料研究。E-mail 408518486@qq.com。聯(lián)系人：曹金珍，博士，教授，從事木材功能性改良研究。E-mail caoj@bjfu.edu.cn。