冉澤朋，陶 君，陸 強(qiáng)，王孝強(qiáng)，董長青

（華北電力大學(xué)生物質(zhì)發(fā)電成套設(shè)備國家工程實(shí)驗(yàn)室，北京 102206）

Ni-CeO2/SBA-15電催化甲苯水蒸氣重整的實(shí)驗(yàn)研究*

冉澤朋，陶 君，陸 強(qiáng)?，王孝強(qiáng)，董長青

（華北電力大學(xué)生物質(zhì)發(fā)電成套設(shè)備國家工程實(shí)驗(yàn)室，北京 102206）

以甲苯為生物質(zhì)氣化焦油的模型化合物，以Ni-CeO2/SBA-15為催化劑，在自行搭建的固定床電化學(xué)催化（電催化）水蒸氣重整實(shí)驗(yàn)臺上進(jìn)行了甲苯的電催化水蒸氣重整實(shí)驗(yàn)，考察了電流強(qiáng)度、反應(yīng)溫度和水/碳摩爾比（S/C）對甲苯轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)氣組成的影響，并對該催化劑進(jìn)行了長時間活性測試。結(jié)果表明，電流的引入可以顯著提高催化劑對甲苯的轉(zhuǎn)化效率；在電流為4 A、反應(yīng)溫度為800℃、S/C為3時，甲苯轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到94.7%。

電催化重整；焦油；甲苯；Ni-CeO2/SBA-15

0 引 言

生物質(zhì)氣化技術(shù)可以有效地將低品位的固體生物質(zhì)原料轉(zhuǎn)化為高品位的氣體燃料，但焦油問題一直限制著該技術(shù)的大規(guī)模應(yīng)用[1,2]。在眾多焦油脫除或轉(zhuǎn)化技術(shù)中，催化水蒸氣重整是一項(xiàng)十分有效的技術(shù)，可以將大分子的焦油組分轉(zhuǎn)化為小分子的CO、H2等可燃?xì)鈁3-5]。催化劑的選擇是該技術(shù)的核心問題，目前較常用的催化劑主要包括天然礦石[6-8]、鎳基催化劑[9-11]和貴金屬催化劑[12,13]等，其中鎳基催化劑是較理想的選擇[13-15]，但其催化活性還有待提高。

研究者在生物油催化重整制氫的研究中發(fā)現(xiàn)，當(dāng)在催化重整過程中引入一定的電流后，依靠電流提供的熱電子，能夠有效提高重整制氫的效率[14,15]，但該技術(shù)在焦油重整轉(zhuǎn)化領(lǐng)域還未有研究報(bào)道。因此，為了考察該技術(shù)是否能提高鎳基催化劑對焦油組分的水蒸氣重整反應(yīng)活性，作者自行搭建了一套固定床電催化水蒸氣重整裝置，以甲苯為焦油模型化合物，以自行制備的Ni-CeO2/SBA-15為催化劑，開展了電催化甲苯水蒸氣重整的實(shí)驗(yàn)研究，分別考察了電流大小、反應(yīng)溫度及水/碳摩爾比（S/C）對甲苯轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)氣組成的影響。

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 催化劑制備

介孔 SBA-15載體的制備方法如下[16]：將三段共聚物表面活性劑EO20PO70EO20（P123）與正硅酸乙酯（TEOS）溶于鹽酸溶液中，并在 40℃下攪拌24 h；之后轉(zhuǎn)入帶有聚四氟乙烯內(nèi)襯的水熱反應(yīng)釜中于100℃下水熱晶化2 d；隨后抽濾、用去離子水洗滌并在室溫下晾干；最后于 550℃的空氣氛圍下煅燒4 h，即得到白色的SBA-15粉末。

采用一步等體積浸漬法制備 Ni-CeO2/SBA-15催化劑[3]，鎳和氧化鈰的負(fù)載量都為3wt%。分別用硝酸鎳（Ni(NO3)2·6H2O）和硝酸鈰（Ce(NO3)3·6H2O）作為鎳源和鈰源，將47.0 g的SBA-15浸漬到含有7.5 g硝酸鎳和3.8 g硝酸鈰的混合溶液中，在超聲儀中超聲 24 h。之后將混合物移到 105℃的干燥箱中，在空氣氛圍下干燥12 h。由于在還原催化劑之前對其煅燒會降低鎳基催化劑的還原性、比表面積和金屬分散性[17]。因此，催化劑在干燥之后并沒有直接在空氣中進(jìn)行煅燒，而是在催化活性測試之前在H2與N2的混合氣氛中進(jìn)行原位煅燒。

1.2 催化劑表征

在 77 K下，用 Autosorb-iQ型物理吸附儀（Quantachrome公司）對催化劑進(jìn)行物理吸附測試，并據(jù)BET和BJH方法分別計(jì)算比表面積和孔容。催化劑的晶型結(jié)構(gòu)由Rotaflex型X射線衍射儀（Rigaku公司）測定，采用CuKα射線（λ=0.154 06 nm），掃描角2θ的范圍分別為0.6°～5°和10°～80°。

1.3 電催化水蒸氣重整實(shí)驗(yàn)

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意圖Fig. 1 The schematic diagram of the experimental set

電催化甲苯水蒸氣重整的實(shí)驗(yàn)裝置如圖 1所示，該裝置主要由微量注射泵、蠕動泵、預(yù)熱器（上端石英管）、重整反應(yīng)器（下端石英管）、電流控制單元、冷凝器和在線氣相色譜儀組成。微量注射泵和蠕動泵分別用于向反應(yīng)器中定量通入甲苯和水；預(yù)熱器主要用于加熱甲苯和水，使其完全轉(zhuǎn)化為蒸氣，有利于在重整反應(yīng)器中迅速達(dá)到設(shè)定的反應(yīng)溫度；重整反應(yīng)器內(nèi)裝有Ni-Cr電阻絲（電阻為15 Ω），電阻絲均勻纏繞到U型石英棒上，并將催化劑裝填在電阻絲兩側(cè)，用于進(jìn)行電催化甲苯水蒸氣重整；蒸氣發(fā)生器和重整反應(yīng)器分別由兩個電加熱爐加熱控溫。

實(shí)驗(yàn)前，先將 1.2 g催化劑裝填在重整反應(yīng)器中，并在H2與N2的混合氣氛（H2與N2的體積比為1∶1，混合氣流量為120 mL/min）中以2℃/min的升溫速率從室溫升至800℃焙燒6 h。焙燒結(jié)束之后停止通入H2并繼續(xù)用N2作為載氣，同時打開電流調(diào)節(jié)器，使Ni-Cr電阻絲內(nèi)的電流達(dá)到0～4 A。隨后將蒸氣發(fā)生器的溫度升到 300℃，重整反應(yīng)器的溫度升到500℃～800℃。上述工作完成后，開始向蒸氣發(fā)生器中通入甲苯和水，進(jìn)行電催化甲苯水蒸氣重整實(shí)驗(yàn)。在實(shí)驗(yàn)過程中，甲苯蒸氣在混合氣中的濃度為45 g/Nm3（1.1vol%），所對應(yīng)25℃時的空時為 16 (kgcat·h)/m3（催化劑質(zhì)量/甲苯蒸氣體積流量）。另外，通過質(zhì)量流量控制器來嚴(yán)格控制 N2的流量，并根據(jù)混合氣中水蒸氣的含量對N2流量進(jìn)行調(diào)整，從而使不同反應(yīng)工況下的空速保持一致。反應(yīng)后生成的氣態(tài)產(chǎn)物與未反應(yīng)的甲苯和水首先進(jìn)入冷凝器，使可凝結(jié)組分充分冷凝，不可冷凝氣體再經(jīng)過干燥器后直接由INFICON 3000 Micro型氣相色譜儀對氣體組分進(jìn)行在線采樣分析。該氣相色譜儀可檢測H2、CO、CO2、N2和C1～C3烴類物質(zhì)，并且在2.8 min內(nèi)可以完成一次氣體組分分析。每組實(shí)驗(yàn)開始后，待實(shí)驗(yàn)條件穩(wěn)定時進(jìn)行數(shù)據(jù)采集。每組實(shí)驗(yàn)持續(xù)4 h，共可獲得85組氣體組分分析結(jié)果。實(shí)驗(yàn)結(jié)束后，首先停止通入甲苯和水，隨后關(guān)閉電流調(diào)節(jié)器，但繼續(xù)通入N2直至催化劑冷卻至室溫。

1.4 數(shù)據(jù)分析

根據(jù)每組實(shí)驗(yàn)所獲得的 85組氣體組分分析結(jié)果，計(jì)算N2、H2、CO、CO2和CH4含量的平均值（實(shí)驗(yàn)過程中沒有檢測到 C2及以上烴類氣體）及產(chǎn)氣中H2、CO、CO2和CH4的相對體積含量。由于每組實(shí)驗(yàn)中 N2的流量都保持恒定，所以可根據(jù) N2的流量以及混合氣中N2的平均含量，計(jì)算H2、CO、CO2和CH4的平均產(chǎn)率。為了評價(jià)催化劑的催化效果，選取甲苯轉(zhuǎn)化率以及各產(chǎn)氣組分的相對體積含量作為評價(jià)指標(biāo)[3]。甲苯轉(zhuǎn)化率定義為氣體產(chǎn)物中的含碳摩爾數(shù)與通入甲苯中的含碳摩爾數(shù)的比值。各氣體組分的相對體積含量定義為每種氣體組分的摩爾數(shù)與產(chǎn)氣中各氣體組分摩爾數(shù)之和的比值。

2 結(jié)果與討論

2.1 催化劑的表征

表1給出了SBA-15和Ni-CeO2/SBA-15催化劑的比表面積、孔容和平均孔徑的分析結(jié)果?？梢悦黠@看出，Ni-CeO2/SBA-15催化劑的比表面積、孔容和平均孔徑都小于 SBA-15，這是由于 Ni和 CeO2顆粒占據(jù)了SBA-15的孔道造成的。

圖2給出了SBA-15和Ni-CeO2/SBA-15催化劑的小角和廣角XRD測試結(jié)果。從圖2a中可以明顯看出，SBA-15具有典型的（100）、（110）和（200）晶面的衍射峰，表明SBA-15為高度有序的二維六方介孔結(jié)構(gòu)，與前人的報(bào)道相吻合[16]。Ni-CeO2/SBA-15催化劑的衍射峰與 SBA-15的相似，但所有衍射峰都朝著較高的2θ值移動，可能是由于 Ni和CeO2的摻入所導(dǎo)致的[18]。此外，Ni-CeO2/SBA-15催化劑所有衍射峰的峰強(qiáng)相對于 SBA-15都有所減弱，可能是由于 SBA-15孔隙的六方結(jié)構(gòu)發(fā)生部分改變[19]或者鎳對硅的稀釋造成的，因?yàn)殒噷射線的吸收率要比硅高得多[20]。

圖2b表明SBA-15和Ni-CeO2/SBA-15催化劑在2θ=23°時的衍射峰為無定形氧化硅的彌散峰。Ni-CeO2/SBA-15催化劑在44.5°和51.8°的兩個衍射峰均為金屬鎳的特征衍射峰（JCPDS，No. 01-1258）。根據(jù)Ni-CeO2/SBA-15催化劑在44.5°和51.8°時的衍射峰，用 Scherrer公式計(jì)算出新鮮催化劑中的金屬鎳的粒徑平均值為6.0 nm。這表明金屬鎳顆粒在載體上的分散性較好，在制備過程中沒有出現(xiàn)燒結(jié)。

表1 催化劑的結(jié)構(gòu)特性Table 1 The textural properties of the catalysts

圖2 催化劑的XRD譜圖：（a）小角XRD圖譜；（b）廣角XRD圖譜Fig. 2 XRD spectra of the catalysts

2.2 電流與反應(yīng)溫度對甲苯電催化水蒸氣重整的影響

圖3給出了Ni-CeO2/SBA-15催化劑在S/C為3時，不同電流（0～4 A）和不同溫度（500℃～800℃）下的甲苯轉(zhuǎn)化率。在實(shí)驗(yàn)過程中，催化劑沒有出現(xiàn)失活現(xiàn)象，4 h實(shí)驗(yàn)過程中所測得的85組氣體組分含量結(jié)果基本一致。由圖3可知，電流和反應(yīng)溫度對甲苯轉(zhuǎn)化率有著重要影響。隨著電流與反應(yīng)溫度的升高，甲苯轉(zhuǎn)化率顯著增加；當(dāng)反應(yīng)溫度較低時，電流對甲苯轉(zhuǎn)化率的提升效果極為顯著，隨著溫度的升高，提升作用逐漸減小，但依舊明顯存在。在500℃、電流為0 A時，甲苯轉(zhuǎn)化率只有24.4%，但是隨著電流增大到4 A、反應(yīng)溫度升高到800℃，甲苯轉(zhuǎn)化率達(dá)到了94.7%。甲苯轉(zhuǎn)化率隨著電流的增大而升高的主要原因有兩點(diǎn)：首先，通電后的Ni-Cr電阻絲會增加催化劑周圍的溫度，從而使催化劑床層中靠近電阻絲的催化劑活性升高；其次，Ni-Cr電阻絲通電后會產(chǎn)生熱電子，熱電子可以起到促進(jìn)分子解離的作用，解離后的碎片則更容易被重整[15]。其中，熱電子的促進(jìn)作用是甲苯轉(zhuǎn)化率升高的主要原因[21]。

圖3 電流與反應(yīng)溫度對甲苯轉(zhuǎn)化率的影響Fig. 3 Effects of electric current and reaction temperature on the toluene conversion

圖4給出了Ni-CeO2/SBA-15催化劑在S/C為3，不同電流（0～4 A）和不同溫度（500℃～800℃）下的產(chǎn)氣組成。從圖中可以看出，甲苯水蒸氣重整后的氣相產(chǎn)物主要是H2、CO、CO2和少量的CH4。電流和溫度的改變都會使各氣體組分的含量發(fā)生改變，但相比之下，溫度的影響更為顯著。當(dāng)電流為4 A、反應(yīng)溫度從500℃升高到800℃時，H2和CO2的含量分別從70.2%和12.4%減小到63.4%和8.5%，而CO的含量則從17.1%增大到28.0%。這可能是由于反應(yīng)溫度升高會促進(jìn)水煤氣變換反應(yīng)（CO + H2O? H2+ CO2）逆向進(jìn)行（水煤氣變換反應(yīng)是個放熱反應(yīng)）[22]。因此，隨著溫度的升高，產(chǎn)氣中 H2和CO2的含量減小而CO的含量增加。

圖4 電流與反應(yīng)溫度對產(chǎn)氣組成的影響Fig. 4 Effects of electric current and reaction temperature on the product gas composition

2.3 水碳比（S/C）對甲苯電催化水蒸氣重整的影響

圖5給出了電流為4 A、反應(yīng)溫度為800℃時，Ni-CeO2/SBA-15催化劑在不同S/C下的甲苯轉(zhuǎn)化率以及產(chǎn)氣組成。不難看出，S/C對甲苯轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)氣組成均具有顯著影響。隨著S/C的升高，甲苯轉(zhuǎn)化率先增大并在S/C為3時達(dá)到最大值，隨著S/C的進(jìn)一步升高，甲苯轉(zhuǎn)化率開始逐漸下降。此外，隨著S/C的升高，H2和CO2的含量都單調(diào)遞增，CO的含量單調(diào)遞減，而CH4的含量則略有減少。其原因可能是S/C會在一定程度上影響甲苯水蒸氣重整反應(yīng)（C7H8+ 14H2O → 7CO2+ 18H2）和水煤氣變換反應(yīng)的進(jìn)行。進(jìn)行水蒸氣重整反應(yīng)時，甲苯和水蒸氣會被吸附到催化劑表面進(jìn)行反應(yīng)直至所有碳原子被轉(zhuǎn)化為CO或者CO2，而當(dāng)S/C較高時，催化劑表面的大部分活性位會被吸附的水分子所占據(jù)，從而使甲苯轉(zhuǎn)化率降低[23]。而且較高的水蒸氣濃度還會促使甲苯水蒸氣重整反應(yīng)和水煤氣變換反應(yīng)朝著生成H2和CO2的方向進(jìn)行，從而致使產(chǎn)氣中H2和CO2的含量增加，CO的含量減小。因此，綜合甲苯轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)氣組成，可以確定本系列實(shí)驗(yàn)中，電催化甲苯水蒸氣重整的最佳S/C為3。

圖5 S/C對甲苯轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)氣組成的影響Fig. 5 Effects of S/C on the toluene conversion and gas composition

2.4 催化劑穩(wěn)定性測試

由于Ni-CeO2/SBA-15催化劑在電流為4 A、溫度為800℃、S/C為3時的催化效果最優(yōu)。為了更好地了解其催化行為，在上述條件下對其進(jìn)行穩(wěn)定性測試。圖 6給出了該催化劑的穩(wěn)定性測試結(jié)果。測試時間持續(xù) 24 h，從圖中可以看出，該催化劑在整個測試過程中都保持著較高的催化活性，轉(zhuǎn)化率沒有降低，而且氣體產(chǎn)物的組成也保持穩(wěn)定。由此表明，Ni-CeO2/SBA-15催化劑在電催化重整甲苯時，不僅具有良好的催化轉(zhuǎn)化效率，而且具有良好的催化穩(wěn)定性，這對于該技術(shù)的工業(yè)應(yīng)用是極為重要的。

此外，對經(jīng)過穩(wěn)定性測試后的催化劑進(jìn)行了廣角XRD分析，其結(jié)果如圖2b所示。不難看出，催化劑在 44.5°和 51.8°的衍射峰在反應(yīng)前后發(fā)生了變化，較為直觀的表現(xiàn)是衍射峰的半高寬變小，通過Scherrer公式計(jì)算出反應(yīng)后催化劑中金屬鎳粒徑的平均值為15.5 nm（而反應(yīng)前金屬鎳粒徑的平均值為6.0 nm）。這表明長時間處于高溫反應(yīng)條件下，會導(dǎo)致 Ni-CeO2/SBA-15催化劑表面金屬鎳顆粒的一定程度的燒結(jié)。

圖6 催化劑電催化甲苯水蒸氣重整穩(wěn)定性測試Fig. 6 Catalytic stability test for electrochemical catalytic steam reforming of toluene

綜上，電催化水蒸氣重整技術(shù)能夠?qū)崿F(xiàn)甲苯的高效催化轉(zhuǎn)化。由于現(xiàn)有實(shí)驗(yàn)條件的限制，在后續(xù)研究中還需要進(jìn)一步開展以下工作：①優(yōu)化催化劑，提高催化效率；②開展更長時間的催化劑穩(wěn)定性測試，了解其工業(yè)應(yīng)用的可行性；③采用真實(shí)焦油原料開展實(shí)驗(yàn)，確定該工藝對真實(shí)焦油的適應(yīng)性。

3 結(jié) 論

制備了 Ni-CeO2/SBA-15催化劑并用于電催化甲苯水蒸氣重整實(shí)驗(yàn)，考察了電流、反應(yīng)溫度與S/C對甲苯轉(zhuǎn)化率、產(chǎn)氣組成的影響。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，電流的引入可以明顯提高催化劑的催化活性。在電流為4 A、反應(yīng)溫度為800℃、S/C為3時，甲苯轉(zhuǎn)化率可以達(dá)到 94.7%。此外，甲苯電催化水蒸氣重整的產(chǎn)氣以H2為主（體積含量達(dá)60%以上），同時還有一定量的CO、CO2以及少量的CH4。

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Electric Current Enhanced Catalytic Steam Reforming of Toluene with Ni-CeO2/SBA-15 Catalyst

RAN Ze-peng, TAO Jun, LU Qiang, WANG Xiao-qiang, DONG Chang-qing
(National Engineering Laboratory for Biomass Power Generation Equipment, North China Electric Power University, Beijing 102206, China)

Electric current enhanced catalytic steam reforming of toluene, which was selected as the model compound of biomass gasification tar, was performed by a fixed-bed electrochemical catalytic steam reforming experimental set using the Ni-CeO2/SBA-15 catalyst. Experiments were performed to reveal the effects of several factors on the toluene conversion and product gas composition, including the electric current intensity, reaction temperature and steam/carbon (S/C) ratio. Moreover, stability test of the catalyst was conducted over a long experimental period. The results indicated that the presence of the electric current enhanced the catalytic activity remarkably. The toluene conversion reached as high as 94.7% under the electric current of 4 A, temperature of 800 °C and S/C ratio of 3.

electrochemical catalytic reforming; tar; toluene; Ni-CeO2/SBA-15

TK6

A

10.3969/j.issn.2095-560X.2014.06.001

冉澤朋（1990-），男，碩士研究生，主要從事生物質(zhì)熱解氣化焦油催化轉(zhuǎn)化的研究。

陶 君（1986-），男，博士研究生，主要從事生物質(zhì)熱解氣化焦油催化轉(zhuǎn)化的研究。

陸 強(qiáng)（1982-），男，博士，副教授，主要從事生物質(zhì)等固體燃料的高效熱化學(xué)轉(zhuǎn)化研究。

王孝強(qiáng)（1980-），男，博士，副教授，主要從事生物質(zhì)等固體燃料的高效清潔利用研究。

董長青（1973-），男，博士，教授，主要從事生物質(zhì)等固體燃料的高效清潔利用研究。

2014-08-02

2014-10-01

國家科技支撐計(jì)劃（2012BAD30B01）；國家自然科學(xué)基金（51276062）；中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)專項(xiàng)資金（2014ZD17）

? 通信作者：陸 強(qiáng)，E-mail：qianglu@mail.ustc.edu.cn

文編號：2095-560X（2014）06-0407-06