范衛(wèi)星，王平秋，韓敬華，劉全喜，楊 潔，郭 超

重復激光脈沖作用下薄膜損傷演化規(guī)律研究

范衛(wèi)星1，王平秋2，韓敬華1，劉全喜2，楊 潔1，郭 超1

（1.四川大學電子信息學院，成都610064；2.西南技術物理研究所，成都610041）

為了深入研究重復激光脈沖的能量效應對光學薄膜的燒蝕機理，采用實驗觀測與熱力學分析相結合的方法進行了研究。通過觀察光學薄膜燒蝕形貌隨入射激光脈沖數(shù)量增加發(fā)生改變的典型形貌特征，分析了激光與等離子體相互作用的熱力學過程，得到了在激光重復脈沖作用下光學薄膜的損傷特性及其演化規(guī)律。結果表明，薄膜在重復脈沖作用下，其表面會變得粗糙，這會大大增加對激光的吸收效應，從而加速了薄膜的破壞，最終被完全去除而露出基底；同時，燒蝕物會在熱膨脹作用下向激光作用區(qū)域外擴散，在激光燒蝕中心區(qū)域外進行沉積，而形成更大范圍的污染。由于激光光強為高斯分布，重復脈沖作用的效應主要是對在光束中心區(qū)域的薄膜進行集中燒蝕，會不斷增加燒蝕的損傷程度，而對燒蝕面積的增加效應極為有限。這一研究結果為重復激光脈沖對薄膜燒蝕機理的建立提供了參考。

激光技術；重復激光脈沖；薄膜損傷；高斯光束；X射線衍射光譜

引 言

高能激光系統(tǒng)在航天、慣性約束核聚變（inertia confusion focus，ICF）等領域有著廣泛的需求，而其建造會涉及到材料、制造、設計等眾多領域［1-2］?，F(xiàn)今，激光器元件的損傷問題已經(jīng)成為限制高能激光輸出的主要問題之一，其中，光學薄膜上在重復激光脈沖作用下產(chǎn)生損傷點并不斷演化的問題尤為突出［3-4］。對此，國內(nèi)外展開了大量的研究，主要是從損傷機理以及改進機制進行入手展開［5］。對激光元件損傷研究發(fā)現(xiàn)，薄膜是其中最薄弱的環(huán)節(jié)，這涉及到薄膜的材料、鍍膜方法等［6］。本文中主要是針對高斯型重復激光脈沖對薄膜的損傷形貌的演化過程進行分析，并在此基礎上對激光燒蝕的熱力學過程進行分析。為重復脈沖對薄膜的燒蝕機理的建立提供參考。

1 實驗研究

為了得到損傷特征隨脈沖個數(shù)的作用的變化規(guī)律，首先進行實驗研究，把納秒激光聚焦到薄膜表面進行燒蝕，然后根據(jù)燒蝕形貌的變化特征，為進一步熱力學分析奠定基礎。

1.1實驗條件

本實驗中采用的激光器輸出波長為1064nm，脈寬為13ns，光強的空間分布為近高斯分布。樣品是Ta2O5薄膜，其厚度大約為600nm，基底是K9玻璃。激光脈沖經(jīng)焦距為10cm的凸透鏡聚焦后，輻照到薄膜表面。光斑半徑大約為70μm。激光作用的能量、個數(shù)以及頻率等由計算機自動控制和記錄。作者對燒蝕的薄膜形貌采用高倍顯微鏡進行觀測。

1.2損傷特性隨脈沖個數(shù)作用的變化規(guī)律

能量為30mJ、頻率為1Hz的激光脈沖作用在薄膜上，高倍顯微鏡觀測其燒蝕形貌，如圖1所示。

Fig.1 The evolution laws of film damage with the number of laser pulses

圖1為不同個數(shù)激光脈沖作用下薄膜燒蝕形貌變化特性。從整體燒蝕形貌來看，可以分為燒蝕中心區(qū)域與外側區(qū)域。當一個脈沖作用時，會看到從中心點沿徑向的彩色光環(huán)帶，這是由干涉效應形成的。光圈的緩急變化可以反應燒蝕坑深度的變化，彩帶環(huán)從燒蝕中心為中心逐步展開，這說明燒蝕中心區(qū)域最低，沿著徑向燒蝕深度逐漸升高，但是從干涉環(huán)的徑向變化較緩慢，從紅色光圈變化來看，大約只有2個周期。隨著脈沖個數(shù)的增加，彩色干涉環(huán)的徑向間隔變小，說明燒蝕深度逐漸增加，一共大約有4個周期。當3個脈沖作用后，燒蝕中心區(qū)域的薄膜被燒蝕去除掉后露出玻璃基底。從彩色干涉環(huán)沿徑向的變化來判斷，內(nèi)側變化最快，在外延變化最緩，說明被燒蝕的薄膜材料在燒蝕內(nèi)沿被堆積起來。從燒蝕中心區(qū)域的面積來看，從第1個脈沖到第2個脈沖變化較快，其半徑從大約45μm增大到65μm，但是到第3個脈沖變化很緩慢，僅達到70μm，與光束半徑相近，這說明重復脈沖作用區(qū)域主要是作用在能量集中的光束中心區(qū)域。從燒蝕外延來看，有明顯的燒蝕噴濺物的沉積痕跡，其噴濺痕跡沿著徑向向外，這說明在燒蝕過程中有向外膨脹的過程［7］。隨著脈沖的作用，燒蝕區(qū)域的微觀結構也會對后續(xù)激光脈沖的作用產(chǎn)生影響，作者對個數(shù)的脈沖激光作用下，燒蝕中心的微觀形貌進行觀測，如圖2所示。

Fig.2 The microstructures of laser induced film damage

從圖2可以明顯觀察到不同個數(shù)激光脈沖作用下薄膜的微觀形貌發(fā)生了很大的變化。在單脈沖作用下，薄膜的會從光滑變得粗糙，這種結構會對后續(xù)激光脈沖產(chǎn)生散射和多次反射，這就大大增強了對后續(xù)激光的吸收，使得損傷速度大大增強［8］。對3個脈沖作用后的薄膜損傷形貌進行觀測，可以清晰地看到燒蝕中心露出的玻璃基底以及堆積物，堆積物中有明顯的熔化和冷卻痕跡。

2 薄膜的晶態(tài)分析

通過對激光燒蝕薄膜的形貌分析可以看出，激光對薄膜的損傷主要是基于薄膜吸收引起的熱效應，而熱效應與薄膜的晶態(tài)緊密相聯(lián)，不同的晶相傳熱也不相同。作者對薄膜進行X射線衍射儀（X-ray diffraction，XRD）分析，對其晶態(tài)進行初步的判斷，再進行熱力學分析。

2.1XRD光譜分析

圖3為K9玻璃表面Ta2O5薄膜的XRD衍射圖。橫坐標是X射線的衍射角，縱坐標是相對衍射強度。從圖上來看，譜圖中出現(xiàn)了明顯的饅頭峰，衍射峰嚴重寬化，說明薄膜為非晶態(tài)，其物理特性為各向同性［9］。

Fig.3 The XRD spectra of thin film

2.2熱力學分析

對激光輻照薄膜產(chǎn)生的溫升規(guī)律進行分析，由于激光脈沖作用時間極短，所以可以忽略激光吸收熱量的散失，這里假設吸收光強與輻射光強相等以及薄膜的熱力學參量恒定。本文中采用的Ta2O5薄膜的物理參量如下：折射率為2.16，熔點為2073K，比熱容為189J／（kg·K），熱導率為2.6×10－4W· m－1·K－1，密度為8.2g／cm3［10］?？紤]到激光脈沖作用期間以及后續(xù)的冷卻過程，薄膜溫度變化規(guī)律可以用以下兩式描述［11］：

式中，ierfc是互補誤差函數(shù)；κ是薄膜材料熱導率，a為熱擴散率，可以寫為a＝κ／（ρc），ρ是密度，c是比熱容；I為激光光強，其定義為：

式中，R是薄膜表面對激光脈沖的反射率，E為激光單脈沖能量，w為光束半徑，τ是脈寬，z為薄膜深度，t為時間，r為距離光束中心的徑向距離。根據(jù)脈沖作用時間，將溫升分為脈沖作用前和作用后進行劃分?？梢?，溫度的變化量是脈沖作用時間、薄膜深度和徑向距離的函數(shù)。激光輻照下，薄膜溫度的空間分布如圖4所示。

Fig.4 The temperature distribution of the thin film in space

圖4中，橫坐標表示激光脈沖的輻照空間，以輻照中心（0坐標）為中心沿徑向展開，縱坐標表示脈沖作用引起的空間的最高溫升，圖中的Tm表示熔點溫度。由圖4可見，激光脈沖引起的薄膜的溫度分布在聚焦中心處溫度最高，沿著徑向逐漸降低，超出熔點的半徑范圍在70μm左右，與光束半徑相近。這主要是基于激光脈沖光強分布是高斯型的，這樣激光能量主要集中在光束中心區(qū)域，考慮到吸收熱量的擴散，則在輻照中心向薄膜內(nèi)部擴散最強，從而引起的溫升最高［12-13］。對在輻照中心區(qū)域，沿激光傳輸方向（z方向）的溫升進行分析，如圖5所示。

Fig.5 The temperature distribution in deep direction of the thin film

由圖5可見，在輻照中心處，一次脈沖作用的深度大約為20nm。又考慮到激光輻照過程中，會有高溫燒蝕物的膨脹，會對薄膜產(chǎn)生很大的壓力，這樣會使得實際燒蝕深度增大。此外，隨著激光脈沖的不斷作用，薄膜的燒蝕區(qū)域變得粗糙，這樣會大大增加激光能量的沉積，從而使得實際燒蝕深度大大增大。從實驗中看，3個脈沖的作用就足夠把薄膜進行燒蝕去除。又由于激光光強的高斯分布，這樣就會使得輻照中心處薄膜去除效果最強，沿徑向迅速降低。從而出現(xiàn)損傷形貌中，隨著脈沖作用次數(shù)的增加，光束中心區(qū)域燒蝕最先去除而燒蝕范圍增加有限的特點。

3 小 結

對空間高斯分布的納秒重復激光脈沖對薄膜的燒蝕特性進行了實驗研究以及相應的熱力學研究。研究表明，在重復激光脈沖作用下，薄膜的燒蝕形貌可以分為燒蝕中心區(qū)域以及外沿燒蝕物的沉積區(qū)域兩部分。輻照中心的薄膜會經(jīng)歷粗糙度變大、燒蝕去除等過程，同時燒蝕物會不斷累積，甚至在膨脹到燒蝕中心外沿進行沉積。由于入射激光的光強為空間高斯分布，則燒蝕面積隨脈沖作用個數(shù)增加很少，這說明脈沖的累積主要是增強薄膜損傷的程度，而不是擴展燒蝕的面積。

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Accumulation effect of film damage under repetitive laser pulses

FAN Weixing1，WANGPingqiu1，HANJinghua2，LIUQuanxi2，YANGJie1，GUOChao1
（1.School of Electronics and Information Engineering，Sichuan University，Chengdu 610064，China；2.Southwest Institute of Technical Physics，Chengdu 610041，China）

In order to study the accumulation effect of film damage under repetitive laser pulses，experimental observations and thermodynamic analysis were carried out.The morphologies damaged by single and multiple laser pulses were observed under a 5000×microscope，then the thermodynamic process between the interaction of laser and plasma was analyzed.Finally the evolution rule of the film damage was found.Both of these two damaged morphologies can be explained by the thermodynamic interactions between laser and laser plasmas.The research results show that：the rough surface of thin film is induced by the laser pulses，which will absorb more laser energy than the beginning.The melt will be removed by the stronger ablation and will be accumulated outside of the laser working area.Since the laser energy is Gaussian distributed，the damaged of multiple laser pulses is centralized and the ablation is limited at the center of laser beam only.This result is a preference for study about film ablation under repetitive laser pulses.

laser technique；repetitive laser pulse；thin film damage；Gaussian beam；X-ray diffraction spectra

O539；O484.4＋1

A

10.7510／jgjs.issn.1001-3806.2014.02.014

1001-3806（2014）02-0210-04

國家重大專項課題資助項目（GFZX0205010803.220）

范衛(wèi)星（1970-），男，博士，高級工程師，主要從事光學薄膜的研制。

E-mail：fwx_hjh＠163.com

2013-05-08；

2013-06-06