常海慶，梁 恒，賈瑞寶，瞿芳術(shù)，高 偉，余華榮，紀(jì)洪杰，李圭白（.城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（哈爾濱工業(yè)大學(xué)），50090哈爾濱；.濟(jì)南市供排水監(jiān)測中心，500濟(jì)南；.住房和城鄉(xiāng)建設(shè)部城鄉(xiāng)規(guī)劃管理中心，0085北京；.東營市自來水公司，5709山東東營）

水動(dòng)力條件對(duì)MBR中超濾膜不可逆污染的影響

常海慶1，梁 恒1，賈瑞寶2，瞿芳術(shù)1，高 偉3，余華榮1，紀(jì)洪杰4，李圭白1
（1.城市水資源與水環(huán)境國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室（哈爾濱工業(yè)大學(xué)），150090哈爾濱；2.濟(jì)南市供排水監(jiān)測中心，250021濟(jì)南；3.住房和城鄉(xiāng)建設(shè)部城鄉(xiāng)規(guī)劃管理中心，100835北京；4.東營市自來水公司，257091山東東營）

為考察MBR處理微污染水過程中水動(dòng)力條件對(duì)超濾膜水力不可逆污染的影響，介紹了水力不可逆膜污染的計(jì)算方法，探討曝氣、反沖洗、通量、水溫等運(yùn)行參數(shù)的影響并進(jìn)行優(yōu)化.結(jié)果表明:間歇曝氣時(shí)，曝氣時(shí)間、強(qiáng)度及反沖洗時(shí)間的選取需考慮MBR的凈水效能，實(shí)驗(yàn)條件下，2min的曝氣時(shí)間是必需的，較優(yōu)的曝氣強(qiáng)度為30～36 m3／（m2·h）；較長的反沖洗時(shí)間有利于控制膜的不可逆污染，反沖洗時(shí)間的確定尚需考慮超濾系統(tǒng)的產(chǎn)水率；過濾通量顯著影響超濾膜的不可逆污染速率，PVDF、PVC膜的過濾通量分別不應(yīng)高于31.5，14.0 L／（m2·h），長期運(yùn)行中膜污染的評(píng)價(jià)尚需考慮溫度的影響.

超濾膜；水力不可逆污染；曝氣；反沖洗；通量；水溫

近年來，超濾-膜生物反應(yīng)器（UF-MBR）技術(shù)應(yīng)用于飲用水處理中［1-2］，膜污染成為面臨的主要技術(shù)挑戰(zhàn)，影響超濾膜的長期穩(wěn)定運(yùn)行.工程界將膜污染主要分為可逆污染和不可逆污染，可逆污染是指通過周期性的水力清洗可以恢復(fù)的污染，而不能恢復(fù)的部分則為水力不可逆污染.一方面，超濾膜的水力不可逆污染與運(yùn)行通量、水力清洗效果直接相關(guān)，進(jìn)而影響能耗和產(chǎn)水率［3］；另一方面，不可逆污染可以通過化學(xué)清洗部分去除，但是在飲用水處理中，化學(xué)清洗的頻率應(yīng)降為最低甚至為零［4］，因?yàn)榍逑磸U液的排放會(huì)產(chǎn)生環(huán)境問題，同時(shí)，頻繁的化學(xué)清洗會(huì)影響膜壽命，進(jìn)而增加運(yùn)行成本.因此，水力不可逆污染的研究對(duì)超濾膜的應(yīng)用具有重要意義，但是目前有關(guān)超濾膜不可逆污染程度參數(shù)的理解尚不充分.在飲用水處理領(lǐng)域，超濾膜不可逆污染的研究集中于污染物的識(shí)別及清洗方式的考察［4-10］，同時(shí)，由于不可逆污染的長期性，數(shù)周期的短期實(shí)驗(yàn)結(jié)果并不具有代表性.目前關(guān)于運(yùn)行條件對(duì)MBR處理微污染水過程中超濾膜水力不可逆污染的影響鮮有報(bào)道.本文采用MBR處理微污染水，考察膜過濾通量、反沖洗時(shí)間及頻率、曝氣方式等運(yùn)行參數(shù)對(duì)超濾膜的水力不可逆污染以及凈水效能的影響，以期為研究超濾膜的水力不可逆污染以及超濾膜在水廠的應(yīng)用提供技術(shù)支撐.

1 實(shí) 驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)裝置

實(shí)驗(yàn)在南水北調(diào)受水區(qū)某凈水廠進(jìn)行，裝置如圖1所示.采用兩種商用中空纖維超濾膜，即PVDF超濾膜和改性PVC超濾膜，具體參數(shù)見表1.未特別指出時(shí)實(shí)驗(yàn)中采用的超濾膜均為PVDF膜，當(dāng)考察過濾通量以及水溫影響時(shí)采用PVC超濾膜.膜組件直接浸沒在反應(yīng)器中.膜生物反應(yīng)器采用圓柱狀有機(jī)玻璃容器，尺寸為φ3.6 cm×45 cm，有效容積為360 mL.在運(yùn)行初期一次性投入粉末活性炭（PAC），形成膜粉末活性炭生物反應(yīng)器（PAC-MBR），PAC（木質(zhì)，亞甲藍(lán)吸附值120 mg／g，200目，煙臺(tái)）質(zhì)量濃度為0.5 g／L.

圖1 實(shí)驗(yàn)裝置示意

原水通過恒位水箱進(jìn)入反應(yīng)器中，出水由蠕動(dòng)泵（BT100-2J，保定蘭格，中國）從膜組件抽出.在膜組件和抽吸泵之間設(shè)置壓力傳感器（PTP708，佛山賽普特，中國）及真空表，監(jiān)測跨膜壓差（pTM）．未特別說明，實(shí)驗(yàn)通量采用22 L／（m2·h），MBR的運(yùn)行方式通過可編程控制器控制，抽吸8 min、停抽2 min.在停止抽吸的最后階段進(jìn)行反沖洗，反沖洗通量為過濾通量的2倍，持續(xù)時(shí)間0～2 min，可根據(jù)需要進(jìn)行調(diào)節(jié).由空氣泵（ACO，浙江森森，中國）向反應(yīng)器內(nèi)曝氣以提供溶解氧進(jìn)行攪拌混合并清洗膜絲表面.實(shí)驗(yàn)考察了連續(xù)曝氣和間歇曝氣兩種方式，后者在停止抽吸的最后階段進(jìn)行；曝氣強(qiáng)度可在0～60 m3／（m2·h）調(diào)節(jié)（以膜池底面積計(jì)）.

表1 超濾膜物理參數(shù)

1.2 分析方法及水質(zhì)特性

考察曝氣方式和反沖洗對(duì)膜污染的影響時(shí)，每組實(shí)驗(yàn)運(yùn)行至少4 d；考察過濾通量的影響時(shí)，運(yùn)行時(shí)間則在20～40 d不等.除水溫和pH每天檢測1次外，渾濁度、CODMn、UV254、NH3-N和MLSS等指標(biāo)每2 d檢測1次.水溫采用普通水銀溫度計(jì)直讀法；pH采用上海梅特勒-托利多儀器有限公司生產(chǎn)的實(shí)驗(yàn)室pH計(jì)測定；渾濁度采用德國Turb550渾濁度儀測定；NH3-N采用納氏試劑分光光度計(jì)法測定；CODMn采用酸性高錳酸鉀法測定；UV254采用北京普析通用儀器公司生產(chǎn)的T6新世紀(jì)紫外分光光度計(jì)測定；MLSS采用差重法.實(shí)驗(yàn)用水為微污染的水庫水，水質(zhì)參數(shù)見表2.此外，混合液污泥濃度為2 404 mg／L（介于1 970～3 294），污泥停留時(shí)間為20 d.

表2 原水水質(zhì)特性

1.3 水力不可逆污染速率的確定

水力不可逆污染代表不能通過周期性水力反沖洗和擦洗去除的污染［7］，為了消除不同通量單位時(shí)間產(chǎn)水量的差異，采用單位膜面積的過濾體積Vs（L／m2）代替通常的時(shí)間單位［11］，即

式中：J為過濾通量，L／（m2·h）；t為運(yùn)行時(shí)間，h.

為了便于比較，任意溫度（θ）的跨膜壓差（pTMθ）均校正至20℃的數(shù)值［12］，即

式中μ20，μθ分別為20℃和θ℃時(shí)的黏度，Pa·s.水的黏度可以通過下面的經(jīng)驗(yàn)公式近似計(jì)算［12］：

圖2給出計(jì)算水力不可逆污染速率的一個(gè)實(shí)例.由于本研究中每一超濾實(shí)驗(yàn)均采用恒通量的運(yùn)行模式，Vs隨t線性增加.圖2（a）為含有21個(gè)過濾周期過濾測試的跨膜壓差變化，圖2（b）繪出了每一周期抽吸時(shí)跨膜壓差，選取開始過濾的最初3個(gè)點(diǎn)（90 s）的平均值作為初始跨膜壓差pTMirr（以減少壓力波動(dòng)的影響）.將每一過濾周期的初始跨膜壓差對(duì)Vs作圖，采用最小二乘法求解一元線性回歸方程，所得斜率為不可逆污染速率，即

圖2 水力不可逆污染速率計(jì)算實(shí)例

2 結(jié)果和討論

2.1 曝氣方式對(duì)不可逆污染及凈水效能的影響

MBR運(yùn)行中，曝氣能耗占其運(yùn)行費(fèi)用的大部分，因此，如何優(yōu)化運(yùn)行條件以降低曝氣能耗一直是水處理工程界追求的目標(biāo)，也是研究的熱點(diǎn)和難點(diǎn)［13-14］.在水廠實(shí)際運(yùn)行中，通常的做法是采用間歇曝氣的方式，該部分著重考察間歇曝氣時(shí)曝氣方式對(duì)超濾膜不可逆污染的影響.

2.1.1 間歇曝氣方式的影響

間歇曝氣時(shí)采用的4種曝氣方式見表3.圖3為間歇曝氣時(shí)，不同曝氣方式下超濾膜的不可逆污染速率.可以看出，在10 min的循環(huán)時(shí)間段內(nèi)，當(dāng)曝氣時(shí)間為1 min、曝氣強(qiáng)度為18 m3／（m2·h）時(shí)，不可逆污染速率最大，為41 Pa·L-1·m2；當(dāng)采用2 min的曝氣時(shí)間以及36 m3／（m2·h）的曝氣強(qiáng)度時(shí)，膜污染最輕，為33 Pa·L-1·m2；而曝氣1min、強(qiáng)度為36m3／（m2·h）和曝氣2min、強(qiáng)度為18 m3／（m2·h）的不可逆污染速率介于兩者之間，分別為37和34 Pa·L-1·m2.一般認(rèn)為，較高的曝氣強(qiáng)度下，氣泡對(duì)膜絲的表面擦洗作用較劇烈，進(jìn)而影響膜表面濾餅層的形成.但是，實(shí)驗(yàn)條件下，僅從超濾膜的水力不可逆污染速率看，曝氣時(shí)間和曝氣強(qiáng)度對(duì)不可逆膜污染的影響并沒有顯著差別；曝氣時(shí)間或曝氣強(qiáng)度加倍時(shí)，膜的不可逆污染速率下降得較少，即采用MBR處理微污染原水時(shí)，超濾膜的不可逆污染并不僅僅取決于曝氣時(shí)間和強(qiáng)度.

表3 間歇曝氣時(shí)曝氣方式的組合

圖3 間歇曝氣時(shí)曝氣方式對(duì)水力不可逆污染速率的影響

僅從膜污染的角度分析，由于污染速率相差不大，較短的曝氣時(shí)間（1 min）和較低的曝氣強(qiáng)度（18 m3／（m2·h））對(duì)運(yùn)行成本的控制是有利的.另一方面，間歇曝氣時(shí)，由于反應(yīng)器中活性污泥的沉降，可能造成局部的供氧不足，抑制MBR中好氧微生物（如氨氧化細(xì)菌、亞硝酸鹽氧化細(xì)菌）的活性，進(jìn)而影響其凈水效能.故對(duì)不同曝氣方式下MBR對(duì)氨氮的去除效果進(jìn)行了考察.由圖4可知，當(dāng)進(jìn)水氨氮濃度為2.31～4.22mg／L時(shí)，1 min的曝氣時(shí)間不能保證系統(tǒng)的除氨氮效果，出水氨氮高于《生活飲用水衛(wèi)生標(biāo)準(zhǔn)》GB5749—2006中規(guī)定的0.5 mg／L限值.因此，考慮到MBR對(duì)氨氮的去除效果，2 min的曝氣時(shí)間是必要的.

圖4 間歇曝氣時(shí)曝氣方式對(duì)MBR除氨氮效果的影響（n=7）

2.1.2 曝氣強(qiáng)度的影響

維持曝氣時(shí)間為2 min，不同曝氣強(qiáng)度下MBR中超濾膜的不可逆污染速率見圖5.可以看出，MBR中超濾膜的不可逆污染速率隨曝氣強(qiáng)度的增加而下降，當(dāng)曝氣強(qiáng)度為6 m3／（m2·h）時(shí)，不可逆污染速率為66 Pa·L-1·m2，曝氣強(qiáng)度為30，36，48 m3／（m2·h）時(shí)，不可逆污染速率分別為為41，33，32 Pa·L-1·m2，當(dāng)繼續(xù)增加曝氣強(qiáng)度至60 m3／（m2·h）時(shí)，不可逆污染速率為17 Pa·L-1·m2.因此，考慮到增加曝氣對(duì)水力不可逆污染的降低并兼顧能耗的增加，實(shí)驗(yàn)條件下，較優(yōu)的曝氣強(qiáng)度為30～36 m3／（m2·h）.

圖5 間歇曝氣時(shí)曝氣強(qiáng)度對(duì)水力不可逆污染速率的影響

2.2 水力反沖洗對(duì)不可逆污染及凈水效能的影響

水力反沖洗是減緩超濾膜污染的重要手段［9］，反沖洗時(shí)間和沖洗強(qiáng)度均對(duì)膜污染產(chǎn)生影響，實(shí)際運(yùn)行中，一般選取反沖洗通量為過濾通量的2～3倍.下面選取反沖洗通量為2倍的過濾通量，考察間歇及連續(xù)曝氣時(shí)，水力反沖洗時(shí)間對(duì)不可逆膜污染的影響.

2.2.1 間隙曝氣時(shí)反沖洗時(shí)間的影響

采用間歇曝氣的運(yùn)行方式，在抽吸停止時(shí)的2 min進(jìn)行曝氣，曝氣強(qiáng)度為36 m3／（m2·h）.由圖6可以看出，反沖洗時(shí)間對(duì)膜的不可逆污染的控制效果明顯，水力不可逆污染速率隨著反沖洗時(shí)間的增加基本呈線性下降，反沖洗10 s時(shí)，污染速率為12.2 Pa·L-1·m2，而反沖洗時(shí)間為20，30，45 s時(shí)，不可逆污染速率分別降為7.8，5.6，3.2 Pa·L-1·m2，當(dāng)反沖洗1 min時(shí)，不可逆污染速率僅為1.6 Pa·L-1·m2.因此，間歇曝氣時(shí)1 min的反沖洗時(shí)間是合適的.

間歇曝氣時(shí)MBR系統(tǒng)的凈水效能可能因好氧微生物活性的降低而惡化，故研究了間歇曝氣（曝氣時(shí)間2 min／10 min）對(duì)不同反沖洗時(shí)間下MBR的除氨氮效果.圖7顯示了不同反沖洗時(shí)間下MBR進(jìn)水和出水的氨氮質(zhì)量濃度.可以看出，MBR系統(tǒng)可將進(jìn)水中3.16～4.11 mg／L的氨氮很好地去除，出水中氨氮質(zhì)量濃度低于0.30 mg／L.可見，當(dāng)進(jìn)行水力反沖洗時(shí)（10～60 s），間歇曝氣不會(huì)對(duì)MBR系統(tǒng)的除氨氮效果產(chǎn)生不利影響.

圖7 間歇曝氣時(shí)反沖洗時(shí)間對(duì)MBR除氨氮效果的影響（n=5）

2.2.2 連續(xù)曝氣時(shí)反沖洗時(shí)間的影響

連續(xù)曝氣時(shí)反沖洗時(shí)間對(duì)水力不可逆污染速率的影響見圖8.曝氣強(qiáng)度采用36 m3／（m2·h），可以看出，類似于間隙曝氣，水力不可逆污染速率隨著反沖洗時(shí)間的增長基本呈線性下降，從5 s的11.8 Pa·L-1·m2降到60 s的0.9 Pa·L-1·m2.可見，較長的反沖洗時(shí)間有利于控制膜的不可逆污染，實(shí)際運(yùn)行中反沖洗時(shí)間的確定尚需考慮超濾膜的產(chǎn)水率.

圖8 連續(xù)曝氣時(shí)反沖洗時(shí)間對(duì)不可逆污染速率的影響

同時(shí)，根據(jù)圖6和圖8可以看出，連續(xù)曝氣時(shí)超濾膜的水力不可逆污染速率低于間隙曝氣時(shí)，如當(dāng)反沖洗時(shí)間為10和60 s時(shí)，連續(xù)曝氣時(shí)不可逆污染速率分別為8.8和0.9 Pa·L-1·m2，而間隙曝氣時(shí)則分別為12.2和1.6 Pa·L-1·m2.由于間歇曝氣時(shí)MBR系統(tǒng)的除氨氮效果不會(huì)因反沖洗而惡化，連續(xù)曝氣時(shí)反沖洗更不會(huì)對(duì)凈水效能產(chǎn)生不利影響，故未對(duì)氨氮去除效果進(jìn)行考察.

2.3 過濾通量對(duì)不可逆污染的影響

作為超濾膜運(yùn)行的一項(xiàng)重要指標(biāo)，過濾通量直接影響膜污染的程度，采用兩種超濾膜考察過濾通量對(duì)MBR中超濾膜水力不可逆污染的影響.采用連續(xù)曝氣的方式，曝氣強(qiáng)度為18 m3／（m2·h）.

2.3.1 PVDF超濾膜的不可逆污染特性

實(shí)驗(yàn)期間水溫為23～26℃，圖9為不同通量下MBR中PVDF超濾膜的不可逆污染特性.可以看出，當(dāng)通量為21.5和26.5 L／（m2·h）時(shí)，水力不可逆污染速率十分輕微，僅為0.3～0.4 Pa·L-1·m2；而當(dāng)通量達(dá)31.5 L／（m2·h）時(shí)，不可逆污染速率顯著增加，達(dá)2.6 Pa·L-1·m2.可以認(rèn)為，實(shí)驗(yàn)條件下PVDF超濾膜的可持續(xù)通量介于26.5～31.5 L／（m2·h）.

2.3.2 PVC超濾膜的不可逆污染特性

不同通量下的PVC超濾膜不可逆污染特性見圖10.當(dāng)通量為8.5及11.5 L／（m2·h）時(shí)，PVC超濾膜的不可逆污染速率十分輕微，分別為0.4和0.6 Pa·L-1·m2，而當(dāng)通量達(dá)14 L／（m2·h）時(shí)，可以觀察到較大的水力不可逆污染，為1.9 Pa·L-1·m2.因此，實(shí)驗(yàn)條件下，PVC超濾膜的可持續(xù)通量應(yīng)不高于14.0 L／（m2·h）.另外，由圖9、10可以看出，PVC超濾膜的抗水力不可逆污染較PVDF超濾膜差.

圖9 通量對(duì)水力不可逆污染的影響（PVDF膜）

圖10 通量對(duì)水力不可逆污染的影響（PVC膜）

2.4 水溫對(duì)PVC超濾膜不可逆污染的影響

作為不易調(diào)控的運(yùn)行參數(shù)，水溫主要通過水黏度的改變進(jìn)而影響超濾膜的污染特性.MBR中超濾膜采用PVC材質(zhì)，過濾通量均采用10 L／（m2·h），連續(xù)曝氣，曝氣強(qiáng)度為18m3／（m2·h）.該部分以混凝-沉淀、混凝-氣浮等預(yù)處理技術(shù)與MBR聯(lián)用凈化微污染水源水，考察水溫對(duì)超濾膜不可逆污染的影響.試驗(yàn)期間，沉淀及氣浮出水水溫分別為18.2～23.3和22.1～27.7℃，原始pTM以及溫度校正pTM隨過濾體積的變化如圖11所示.由圖11（a）可知，沉淀及氣浮與MBR聯(lián)用時(shí)，膜的不可逆污染極其輕微，基本實(shí)現(xiàn)了膜的零不可逆污染.然而，運(yùn)行過程中，溫度的升高（約5℃）抵消了pTM的增加，因此考慮溫度校正，如圖11（b），MBR還是有輕微的水力不可逆污染（0.1～0.2 Pa·L-1·m2）.

圖11 水溫對(duì)MBR中PVC膜不可逆污染的影響

3 結(jié) 論

1）間歇曝氣時(shí)，曝氣時(shí)間及強(qiáng)度對(duì)超濾膜不可逆污染的影響差異不大.為保證MBR對(duì)氨氮的去除效果，2min的曝氣時(shí)間是必需的，實(shí)驗(yàn)條件下較優(yōu)的曝氣強(qiáng)度為30～36m3／（m2·h）.

2）反沖洗時(shí)間的選取需考慮MBR系統(tǒng)的凈水效果，間歇曝氣時(shí)1min的反沖洗時(shí)間是適宜的；反沖洗時(shí)間的延長有利于控制膜的不可逆污染，實(shí)際運(yùn)行中反沖洗時(shí)間的確定尚需考慮產(chǎn)水率.

3）為維持MBR中超濾膜的長期可持續(xù)運(yùn)行，PVDF膜和PVC膜的過濾通量分別不應(yīng)高于31.5和14.0 L／（m2·h）.

4）水溫通過水黏度的改變進(jìn)而影響超濾膜的不可逆污染特性，評(píng)價(jià)超濾膜污染時(shí)需考慮溫度的校正.

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（編輯 劉 彤）

Effect of hydrodynam ic conditions on hydraulically irreversible fouling of UF membrane in MBR

CHANG Haiqing1，LIANGHeng1，JIA Ruibao2，QU Fangshu1，GAOWei3，YU Huarong1，JIHongjie4，LIGuibai1
（1.State Key Laboratory of Urban Water Resource and Environment（Harbin Institute of Technology），150090 Harbin，China；2.Ji’nan Water＆Wastewater Monitoring Center，250021 Ji’nan，China；3.The Administration Center of Urban-Rural Planning，Ministry of Housing and Urban-Rural Development of P.R.China，100835 Beijing，China；4.DongyingWater Supply Company，257091 Dongying，Shandong，China）

To investigate the effect of hydrodynamic conditions on hydraulically irreversible fouling of UF membrane in MBR for treatingmicro-polluted water，themethod of determination of hydraulically irreversible fouling of UFmembrane was introduced，and the effects of aeration，backwashing，flux and temperature on irreversible fouling were discussed.The results showed that the pollutant removal of MBR should be taken into accountwhen selecting the time and flow of aeration.The duration of 2 min was necessary during intermittent aeration，with the optimal aeration intensity of 30-36 m3／（m2·h）.Prolonged backwashing duration was found to control the hydraulically irreversible fouling.The production of UFmembrane in MBR should also be considered when determining the proper backwashing duration.The permeate fluxes influenced the hydraulically irreversible fouling rate significantly，and the values of PVDF and PVCmembranes should be no more than 31.5 and 14.0 L／（m2·h）to maintain the long-term stable operation.Meanwhile，the impact of temperature on irreversible fouling should be considered.

ultrafiltration；hydraulically irreversible fouling；aeration；backwashing；flux；temperature

TU991.2

A

0367-6234（2014）12-0020-06

2013-11-10.

國家水專項(xiàng)（2012ZX07404-003-004）；山東省博士后創(chuàng)新項(xiàng)目（201203001）.

常海慶（1987—），男，博士研究生；李圭白（1931—），男，博士生導(dǎo)師，中國工程院院士.

梁 恒，hitliangheng＠163.com.