孫玉壯,趙存良,李彥恒,王金喜

(1.河北工程大學(xué)河北省資源勘測(cè)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北邯鄲 056038;2.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京)煤炭資源與安全開(kāi)采國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100083)

煤中某些伴生金屬元素的綜合利用指標(biāo)探討

孫玉壯1,趙存良2,李彥恒1,王金喜1

(1.河北工程大學(xué)河北省資源勘測(cè)研究重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,河北邯鄲 056038;2.中國(guó)礦業(yè)大學(xué)(北京)煤炭資源與安全開(kāi)采國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,北京100083)

隨著煤炭綜合開(kāi)發(fā)利用的增加,急需確定煤中大部分伴生元素綜合回收利用的品位和邊界品位,以便在煤炭勘探階段采取綜合評(píng)價(jià)措施,降低勘探成本。參照《礦產(chǎn)工業(yè)要求參考手冊(cè)》中各類(lèi)元素的工業(yè)品位和邊界品位,世界煤中微量元素平均含量,以及根據(jù)國(guó)家各項(xiàng)技術(shù)經(jīng)濟(jì)政策和市場(chǎng)要求,綜合考慮給出原煤中部分伴生微量元素綜合回收利用指標(biāo),建議鋰、鈾、釷和稀土的綜合回收利用指標(biāo)分別應(yīng)該為120,40,150和300 mg/kg。

煤伴生金屬元素;鋰;鋁;鎵

伴隨煤炭工業(yè)的發(fā)展、先進(jìn)測(cè)試技術(shù)的開(kāi)發(fā)和應(yīng)用,煤中伴生金屬元素的數(shù)量及其含量的測(cè)定更為可靠,煤層成為部分金屬元素的富集區(qū)。當(dāng)煤炭作為動(dòng)力用煤燃燒后,伴生的金屬元素殘留于煤灰中,并且相對(duì)于原煤而言,其在煤灰中的含量增大。因此,從20世紀(jì)初,國(guó)外就開(kāi)始從煤灰中提取金屬的研究工作。鈾是從煤中最早提煉出的金屬元素[1];在1950年國(guó)外就開(kāi)發(fā)了煤中提取鍺的技術(shù)[1],目前世界上鍺的主要來(lái)源是中國(guó)云南臨滄、內(nèi)蒙古烏蘭圖嘎和俄羅斯遠(yuǎn)東的Spetzugli煤田(煤中鍺含量240～270 mg/kg)[2],此外一些學(xué)者也指出:在煤中鍺的含量較低的情況下(10 mg/kg左右),可以從煤的煉焦和氣化過(guò)程的煙氣中收集[3－4]。20世紀(jì)90年代美國(guó)和加拿大聯(lián)合進(jìn)行粉煤灰中鎵的研究,并成功從粉煤灰中提取了鎵[5]。雖然國(guó)外學(xué)者進(jìn)行了大量從粉煤灰中提取微量元素的研究工作,但是制定煤中伴生金屬元素的工業(yè)品位的國(guó)家鮮有報(bào)道,其中的主要原因是由于以前測(cè)試手段的落后,在煤中很少發(fā)現(xiàn)具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的伴生金屬元素。

由于從煤灰中提取金屬的工藝和技術(shù)還不成熟,能夠綜合開(kāi)發(fā)利用的煤礦不多。因此,沒(méi)有確定煤中大部分伴生元素綜合回收利用的品位和邊界品位。近些年來(lái),越來(lái)越多的學(xué)者發(fā)現(xiàn)世界各地煤中均含有具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值的微量元素[3－7],并進(jìn)行了大量的開(kāi)發(fā)利用研究。

由于微量元素的應(yīng)用越來(lái)越廣,需求量越來(lái)越大,從煤灰中提取伴生金屬元素的研究在一些煤炭和電力企業(yè)引起關(guān)注,并在一些礦區(qū)開(kāi)始進(jìn)入生產(chǎn)階段。我國(guó)云南滇西褐煤礦中,目前已經(jīng)發(fā)現(xiàn)開(kāi)采鍺資源有工業(yè)價(jià)值的礦區(qū)有4個(gè),包括幫賣(mài)(大寨和中寨)、臘東(白塔)礦區(qū)、芒回礦區(qū)、等嘎礦區(qū)。根據(jù)煤田勘探估算鍺儲(chǔ)量共計(jì)2 177 t,其中最大的鍺礦是位于幫賣(mài)的大寨和中寨,儲(chǔ)量約1 620 t,前3個(gè)礦區(qū)鍺儲(chǔ)量為1 990 t,等嘎礦區(qū)已開(kāi)采30余年[6]。神華集團(tuán)準(zhǔn)格爾煤礦于2011年建成從煤灰中提取Al2O3和Ga的工廠,2013－03－03從Al2O3的中試車(chē)間提煉出第1批金屬Ga[7];中煤平朔煤業(yè)公司于2011年建成從煤灰中提取Al2O3的工廠,一期工程年處理煤灰20萬(wàn)t。

如果對(duì)煤中伴生微量元素進(jìn)行開(kāi)發(fā)利用,在煤炭勘探階段就要對(duì)煤中伴生微量元素進(jìn)行評(píng)估,提出煤中伴生微量元素的品位、儲(chǔ)量、經(jīng)濟(jì)價(jià)值,以實(shí)現(xiàn)煤炭與多種伴生礦產(chǎn)的綜合勘探,降低勘探成本,并為后續(xù)企業(yè)的綜合開(kāi)發(fā)利用提供依據(jù)。要想實(shí)現(xiàn)這一目標(biāo),就要制定原煤中伴生微量元素的綜合回收利用指標(biāo),以便在煤炭勘探的同時(shí)進(jìn)行煤炭與多種伴生礦產(chǎn)的綜合勘探。隨著煤炭綜合開(kāi)發(fā)利用的增加,急需確定煤中大部分伴生元素綜合回收利用的品位和邊界品位。本文參照《礦產(chǎn)工業(yè)要求參考手冊(cè)》中各類(lèi)元素的工業(yè)品位和邊界品位,參考國(guó)外學(xué)者有關(guān)研究成果,通過(guò)從粉煤灰反推至原煤,以及根據(jù)國(guó)家各項(xiàng)技術(shù)經(jīng)濟(jì)政策和市場(chǎng)要求,綜合考慮給出原煤中部分伴生微量元素(鋰、鈾、釷和稀土元素)的綜合回收利用的指標(biāo)。

1 影響綜合利用指標(biāo)的因素

制定原煤中伴生微量元素的綜合回收利用指標(biāo)時(shí),要考慮原煤中的灰分。粉煤灰是原煤經(jīng)燃燒后的產(chǎn)物,微量元素在原煤燃燒后大部分殘留在粉煤灰中。煤中灰分的含量直接影響粉煤灰中金屬元素的含量。李文華和翟炯在1992年指出中國(guó)煤灰分的均值在17%左右,并推斷隨著西部神府、東勝煤田的開(kāi)發(fā),我國(guó)煤灰分會(huì)降低[8]。據(jù)此,筆者假設(shè)原煤灰分含量為17%,據(jù)此推算原煤中微量元素的綜合利用指標(biāo)。

中國(guó)和世界煤中微量元素的平均含量也是考慮因素。例如,中國(guó)煤中鎵的工業(yè)品位為30 mg/kg,平均值為6.52 mg/kg,世界煙煤中鎵的平均值為5.88 mg/kg[9]。根據(jù)Ketris和Yudovich[10]統(tǒng)計(jì),世界褐煤中鎵的平均值為5.5 mg/kg,世界煙煤和無(wú)煙煤中鎵的平均值為6.0 mg/kg,世界煤中鎵的平均值為5.8 mg/kg[10]。中國(guó)煤中鎵的綜合利用品位是世界煤中平均含量的5倍。只有對(duì)煤中超常富集的元素,才有開(kāi)發(fā)利用的經(jīng)濟(jì)價(jià)值。

制定綜合回收指標(biāo)時(shí),應(yīng)該考慮我國(guó)《礦產(chǎn)工業(yè)要求參考手冊(cè)》中所列指標(biāo),這些指標(biāo)系根據(jù)30 a來(lái)有關(guān)工業(yè)部門(mén)對(duì)各類(lèi)礦產(chǎn)的具體礦區(qū)所確定的工業(yè)指標(biāo)的匯集和歸納,并且考慮到了現(xiàn)有技術(shù)條件下的經(jīng)濟(jì)價(jià)值因素。筆者將粉煤灰作為微量元素的一種礦床類(lèi)型,參考國(guó)際著名學(xué)者提出的煤中伴生微量元素的回收利用指標(biāo),利用巖石礦床工業(yè)指標(biāo)來(lái)確定原煤中伴生微量元素的回收利用指標(biāo)。

制定原煤中伴生微量元素的綜合回收利用指標(biāo)時(shí),還有參考國(guó)外學(xué)者有關(guān)研究成果和其他國(guó)家的有關(guān)標(biāo)準(zhǔn)。

2 指標(biāo)探討

2.1 煤中鋰

1927年Ramage在研究英國(guó)Nowich煤氣工廠的煙塵時(shí)首次將發(fā)射光譜用于煤的研究,在煤中發(fā)現(xiàn)了Li元素。1980年,在美國(guó)地球化學(xué)委員會(huì)(US National Committee for Geochemistry,1980)組織編寫(xiě)的《與環(huán)境質(zhì)量與健康有關(guān)的煤中微量元素地球化學(xué)》一書(shū)中就列出了煤中Li含量的世界平均值為15.6 mg/kg。自然界中絕大多數(shù)煤中鋰的含量很低并且分布極不均勻,雖然世界不同地區(qū)煤中鋰的含量變化很大,但都沒(méi)有達(dá)到獨(dú)立鋰礦或伴生鋰礦的工業(yè)品位,多數(shù)煤中鋰的含量平均值小于20 mg/g,世界煤中鋰的均值為14 mg/kg,美國(guó)煤中鋰的算術(shù)均值為16 mg/kg,澳大利亞出口煤中鋰的算術(shù)均值為12 mg/kg,前蘇聯(lián)煤中鋰的平均值僅為6 mg/kg[11]。中國(guó)煤中鋰的含量在不同地區(qū)和不同時(shí)代的煤中差別較大,算術(shù)平均值高于世界煤中鋰的均值,孫玉壯等計(jì)算中國(guó)煤中鋰的平均值為28.94 mg/kg[11],代世峰等計(jì)算中國(guó)煤中鋰的平均值為31.8 mg/kg[12]。但中國(guó)煤中鋰含量都沒(méi)有達(dá)到鋰礦或伴生鋰礦的工業(yè)品位,在煤中沒(méi)有發(fā)現(xiàn)鋰礦或伴生鋰礦。但在國(guó)內(nèi)外研究中發(fā)現(xiàn)了一些鋰含量特別高的煤樣,例如, Finkelman在美國(guó)煤中發(fā)現(xiàn)了鋰含量為370 mg/kg的煤樣[13];趙繼堯等發(fā)現(xiàn)了鋰含量為231 mg/kg的煤樣[14];2008年代世峰等在哈爾烏素煤礦6號(hào)煤層中發(fā)現(xiàn)鋰含量高達(dá)566 mg/kg的樣品[12];2010年孫玉壯等在安太堡煤礦中發(fā)現(xiàn)高鋰含量高達(dá)657 mg/kg的樣品[11]。

孫玉壯等[15－17]在煤中發(fā)現(xiàn)大量鋰富集樣品并引起關(guān)注,他們通過(guò)1 000多塊樣品的研究,證明山西寧武煤田和準(zhǔn)格爾煤田煤中鋰的含量具有經(jīng)濟(jì)價(jià)值,可以綜合開(kāi)發(fā)利用[15－17]。

2.1.1 鋰綜合利用指標(biāo)探討

鋰主要賦存于花崗偉晶巖礦床、堿性長(zhǎng)石花崗巖類(lèi)礦床和鹽湖礦床。依據(jù)《稀有金屬礦產(chǎn)地質(zhì)勘查規(guī)范》(DZ/T 0203—2002),伴生氧化鋰(Li2O)的綜合回收參考性工業(yè)指標(biāo)為≥0.2%(Li2O),如果將其作為粉煤灰中鋰回收利用的指標(biāo),即粉煤灰中鋰回收利用的指標(biāo)為≥0.2%(Li2O),按照原煤灰分含量17%作為計(jì)算值,推算出原煤中鋰回收利用的工業(yè)指標(biāo)應(yīng)為137 mg/kg[11]。

考慮到從粉煤灰中提取鋰,節(jié)省了勘探開(kāi)采成本,其回收利用的指標(biāo)應(yīng)該低于137 mg/kg?？紤]到鹽湖中鋰的巨大含量和其價(jià)格遠(yuǎn)低于鍺和鎵的現(xiàn)狀,參考俄羅斯學(xué)者Yudovich和Ketris[18]建議煤中鋰回收利用的指標(biāo)100 mg/kg,筆者建議原煤中鋰回收利用的指標(biāo)應(yīng)為120 mg/kg。

2.1.2 鋰礦床規(guī)模

如果煤中鋰的含量達(dá)到上述工業(yè)指標(biāo),應(yīng)該在勘探階段采取綜合勘探的思路,在給出煤炭?jī)?chǔ)量的同時(shí)給出鋰的儲(chǔ)量?！断∮薪饘俚V產(chǎn)地質(zhì)勘查規(guī)范》(DZ/ T 0203—2002)中規(guī)定鋰礦床劃分標(biāo)準(zhǔn)(以L(fǎng)i2O計(jì),萬(wàn)t):大型,≥10;中型,1～10;小型,≤1。

在本次工作中,直接采用此標(biāo)準(zhǔn)是可行的,主要是考慮到以下原因:

(1)煤系沉積型礦產(chǎn)資源,儲(chǔ)量規(guī)模往往巨大,那么其伴生的金屬礦床的規(guī)模也往往較大;

(2)把金屬礦床作為伴生礦床,共同開(kāi)發(fā)利用,其規(guī)模應(yīng)該小于獨(dú)立礦床的儲(chǔ)量要求。綜合考慮,直接采用這一標(biāo)準(zhǔn)較為合適。

2.2 煤中鈾

2.2.1 鈾礦床品位

鈾的礦床類(lèi)型包括砂巖型鈾礦、花崗巖型鈾礦、火山巖型鈾礦、碳硅泥型鈾礦等[19]。依據(jù)《礦產(chǎn)工業(yè)要求參考手冊(cè)》,鈾的邊界品位為0.03%,工業(yè)品位為0.05%,如果將其作為粉煤灰中鈾回收利用的指標(biāo),以原煤灰分17%作為計(jì)算值,可推算出原煤中鈾的邊界品位為45 mg/kg,工業(yè)品位為75 mg/kg。

任德貽等計(jì)算出中國(guó)煤炭總資源量中U含量的算術(shù)均值為2.41 mg/kg,分布范圍為0.03～178.00 mg/kg[9]。Swain認(rèn)為世界大多數(shù)煤中U的含量為0.5～10.0 mg/kg,平均值為2 mg/kg[20]。Bouska和Pesek統(tǒng)計(jì)了世界上2 644個(gè)褐煤的U含量,其算術(shù)平均值為6.08 mg/kg,含量最高的達(dá)176 mg/kg[21]?？紤]到砂巖型鈾礦的開(kāi)采大大降低了鈾的開(kāi)發(fā)成本,建議原煤中鈾的含量40 mg/kg作為回收利用的工業(yè)指標(biāo),相當(dāng)于世界煤中平均含量的20倍。

2.2.2 鈾礦床規(guī)模

《鋰礦地質(zhì)勘查規(guī)范》(DZ/T 0199—2002)中規(guī)定,按鈾礦查明的資源/儲(chǔ)量(金屬量)分為以下3類(lèi):大型礦床,≥3 000 t;中型礦床,1 000～3 000 t;小型礦床,100～1 000 t。

考慮到我國(guó)是一個(gè)貧鈾的國(guó)家,以及鈾的重要戰(zhàn)略意義。作為與煤伴生的鈾礦床的規(guī)?？梢赃m當(dāng)降低,參考上面提到的原煤中鈾的含量40 mg/kg作為回收利用的工業(yè)指標(biāo)與《鈾礦地質(zhì)勘查規(guī)范》中規(guī)定工業(yè)品位為50 mg/kg的比例關(guān)系,提出以下標(biāo)準(zhǔn):大型礦床,≥2 400 t;中型礦床,800～2 400 t;小型礦床,80～800 t。

2.3 煤中釷

2.3.1 釷礦床品位

趙繼堯等根據(jù)442個(gè)煤樣數(shù)據(jù),計(jì)算出中國(guó)煤中Th含量算術(shù)均值為6 mg/kg[14]。白向飛根據(jù)“中國(guó)煤中資源數(shù)據(jù)庫(kù)”統(tǒng)計(jì)中國(guó)1 018個(gè)樣品中Th算術(shù)均值為7.01 mg/kg[22]。任德貽等計(jì)算出中國(guó)煤炭總資源量中Th含量的算術(shù)均值為5.8 mg/kg,分布范圍為0.09～55.80 mg/kg[9]。

依據(jù)《礦產(chǎn)工業(yè)要求參考手冊(cè)》,方釷石、釷石礦床中釷的工業(yè)品位為0.1%(ThO2),將其作為粉煤灰中釷回收利用的工業(yè)品位,以原煤灰分17%作為計(jì)算值,可推算出原煤中釷(Th)的工業(yè)品位為135 mg/kg。

Swain認(rèn)為世界大多數(shù)煤中Th的含量為0.5～10.0 mg/kg[20]。Bouska和Pesek統(tǒng)計(jì)了世界上1 958個(gè)褐煤的Th含量,其算術(shù)平均值為3.38 mg/kg,幾何平均值為2.06 mg/kg,最高值為54 mg/kg[21]?？紤]到釷的市場(chǎng)價(jià)格較低,建議原煤中釷的含量150 mg/kg作為回收利用的指標(biāo),相當(dāng)于世界煤中平均含量的25倍。

2.3.2 釷礦床規(guī)模

現(xiàn)存規(guī)范沒(méi)有關(guān)于釷礦床規(guī)模劃分的規(guī)定。參考釷和鈾都是放射性元素,二者通常被放在一起考慮,故釷礦床的規(guī)模劃分參照鈾的劃分。原煤釷的工業(yè)指標(biāo)為150 mg/kg,為鈾的3倍,提出以下劃分標(biāo)準(zhǔn):大型礦床,≥7 200 t;中型礦床,2 400～7 200 t;小型礦床,240～2 400 t。

2.4 煤中稀土金屬

2.4.1 稀土元素礦床品位

稀土元素在自然界中分布比較廣泛,常能形成一些重要的工業(yè)礦床。稀土元素常共生在一起,分離困難,可按稀土元素總量計(jì)算儲(chǔ)量。依據(jù)《礦產(chǎn)工業(yè)要求參考手冊(cè)》中風(fēng)化殼離子吸附型稀土礦,邊界品位,TR2O3重稀土0.05%,輕稀土0.07%;工業(yè)品位, TR2O3重稀土0.08%,輕稀土0.1%。

雖然煤中稀土元素含量偏低,難以直接利用,但煤灰中REE可以相當(dāng)富集,并可望得以綜合利用[21]。Valkovic計(jì)算的世界煤的REE含量為62.1 mg/kg[23],Ren等提供的中國(guó)煤中REE的數(shù)值是105.57 mg/kg[24]。參考俄羅斯學(xué)者Yudovich和Ketris建議煤中稀土回收利用的最低工業(yè)指標(biāo)300 mg/kg[18],考慮到從粉煤灰中提取,節(jié)省了勘探開(kāi)采成本,并且?guī)追N元素綜合提取時(shí),其品位要求更低,筆者建議我國(guó)原煤中稀土回收利用的指標(biāo)應(yīng)為300 mg/kg。

2.4.2 礦床規(guī)模

《稀土礦產(chǎn)地質(zhì)勘查規(guī)范》(DZ/T 0204—2002)中對(duì)風(fēng)化殼離子吸附型稀土元素礦床的規(guī)模做出了規(guī)定:

鈰族稀土氧化物總量(萬(wàn)t),大型≥10,中型1～10,小型＜1;

釔族稀土氧化物總量(萬(wàn)t),大型≥5,中型0.5～5.0,小型＜0.5。

2.5 煤中鋰、鈾、釷和稀土元素綜合利用指標(biāo)

根據(jù)煤中鋰、鈾、釷和稀土元素等微量元素平均含量和其在巖石中的工業(yè)品位,參考國(guó)外學(xué)者的建議指標(biāo),給出了這些元素綜合回收利用的指標(biāo),見(jiàn)表1。同時(shí),結(jié)合我國(guó)礦產(chǎn)資源的實(shí)際情況,對(duì)這些與煤伴生金屬礦床的礦產(chǎn)資源/儲(chǔ)量規(guī)模做了初步的劃分,見(jiàn)表2。

表1 與煤伴生鋰、鈾、釷和稀土元素綜合回收利用的指標(biāo)Table 1 The comprehensive index of recycling about lithium,uranium,thorium and rare earth elements associated with coalmg/kg

表2 與煤伴生鋰、鈾、釷和稀土元素礦床礦產(chǎn)資源/儲(chǔ)量規(guī)模劃分Table 2 The scales classification of mineral resources and reserves about lithium,uranium,thorium and rare earth elements deposit associated with coal

3 結(jié) 語(yǔ)

參照有關(guān)礦產(chǎn)工業(yè)品位要求,借鑒國(guó)內(nèi)外學(xué)者的最新研究成果,筆者建議煤中鋰、鈾、釷和稀土的綜合回收利用指標(biāo)分別為120,40,150和300 mg/kg,根據(jù)儲(chǔ)量不同把這些伴生礦產(chǎn)劃分為小型、中型和大型礦床。

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Minimum mining grade of the selected trace elements in Chinese coal

SUN Yu-zhuang1,ZHAO Cun-liang2,LI Yan-heng1,WANG Jin-xi1

(1.Key Laboratory of Resource Exploration Research of Hebei Province,Hebei University of Engineering,Handan 056038,China;2.State Key Laboratory of Coal Resources and Safe Mining,China University of Mining and Technology(Beijing),Beijing 100083,China)

As increase of coal comprehensive utilization,it is urgent to establish comprehensive utilization grades of some trace metal elements in coals in order to taking comprehensive evaluation measures in coal exploration stages and to decrease the exploration cost.High concentrations of trace elements in coal seams were reported by several papers in recent years.In this paper,the comprehensive utilization grades of Li,U,Th and REE were suggested by compared their enrichments in coal with the Geology and Ore Deposit Standard Specifications in rocks for Rare Metal Mineral Exploration of the People’s Republic of China(DZ/T 0203—2002),and also compared with the minimum mining grade for Ga and Ge in coals.The author suggests that the minimum mining grades of Li,U,Th and REE should be 120,40,150 and 300 mg/kg,respectively.

trace element in coal;Aluminum;Lithium;Galium

P599

A

0253－9993(2014)04－0744－05

孫玉壯,趙存良,李彥恒,等.煤中某些伴生金屬元素的綜合利用指標(biāo)探討[J].煤炭學(xué)報(bào),2014,39(4):744－748.

10.13225/j.cnki.jccs.2013.1718

Sun Yuzhuang,Zhao Cunliang,Li Yanheng,et al.Minimum mining grade of the selected trace elements in Chinese coal[J].Journal of China Coal Society,2014,39(4):744－748.doi:10.13225/j.cnki.jccs.2013.1718

2013－11－20 責(zé)任編輯:韓晉平

國(guó)家國(guó)際科技合作專(zhuān)項(xiàng)資助項(xiàng)目(2014DFR20690);河北省國(guó)際合作項(xiàng)目(13394101D)聯(lián)合資助項(xiàng)目

孫玉壯(1956—),男,山東單縣人,教授。Tel:0310－8579010,E－mail:syz@hebeu.edu.cn