王旭，吳私，劉運騰，李衛(wèi)紅，周吉學(xué)，唐守秋

（1．山東省科學(xué)院新材料研究所，山東 濟南 250013；2．遼寧石油化工大學(xué)機械工程學(xué)院，遼寧 撫順 131001）

Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微合金化的研究進展

王旭1，2，吳私2，劉運騰1，李衛(wèi)紅1，周吉學(xué)1，唐守秋1

（1．山東省科學(xué)院新材料研究所，山東 濟南 250013；2．遼寧石油化工大學(xué)機械工程學(xué)院，遼寧 撫順 131001）

隨著航空、航天等高新技術(shù)的發(fā)展，對鋁合金性能的要求也更苛刻。微合金化是提高鋁合金性能的重要途徑，一直是國內(nèi)外主要的研究熱點。稀土元素性質(zhì)活潑，非常容易與鋁合金基體及其溶質(zhì)元素產(chǎn)生化合反應(yīng)，能夠有效改善Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金的微觀組織結(jié)構(gòu)，大幅提升其綜合性能；而非稀土元素的微合金化則能彌補稀土元素微合金化的局限性，因此得到了廣泛應(yīng)用。本文綜述了稀土元素Sc、Er、Ce和常規(guī)元素Zr、Ag、Sn、Cr、Sr等對Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金的微合金化作用機理，并對今后鋁合金微合金化的研究發(fā)展方向提出建議。

Al-Zn-Mg-（Cu）鋁合金；微合金化；合金元素

Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金因具有高比強度、高比剛度以及良好的加工性能，一直在交通運輸、橋梁、建筑、航空航天及軍事等領(lǐng)域中起著十分重要的支撐作用，隨著新技術(shù)的出現(xiàn)，對鋁合金性能的要求也更苛刻［1］。單純通過調(diào)整熱處理工藝來提高鋁合金力學(xué)性能，其抗應(yīng)力腐蝕性能必定有所降低，不能滿足技術(shù)要求。微合金化是通過挖掘合金潛力，改善合金元素的成分及含量，使其本身的力學(xué)性能在不損失的條件下，全面提升鋁合金綜合性能的一種方法。

我國在鋁合金微合金化方面，尤其是Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金，已經(jīng)進行了較為系統(tǒng)的研究。在仿制國外一些先進高性能鋁合金的同時，對鋁合金中的固態(tài)相變、相結(jié)構(gòu)、強韌化機理等方面進行了許多基礎(chǔ)性研究。但總的來說，這些研究的系統(tǒng)性、完整性、創(chuàng)新性都存在各種不足，對實際生產(chǎn)的指導(dǎo)和推動作用不夠。鑒于此，本文較系統(tǒng)地闡述了稀土元素和非稀土元素兩大類合金元素對Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微觀組織與性能的影響規(guī)律，并對Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微合金化的研究發(fā)展趨勢及前景進行了展望。

1 微量元素在合金中的作用機理

Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中主要元素Zn和Mg在基體中化合形成η′（MgZn2）相及高濃度的三元T（Al2Mg3Zn3）相，兩者是時效過程中的主要強化相，合金的力學(xué)性能很大程度上取決于Zn、Mg在基體中的濃度。田福泉等［2］的研究顯示，Zn、Mg元素含量的比值直接影響合金的力學(xué)性能和抗腐蝕性能。若Zn、Mg濃度超過臨界范圍會導(dǎo)致合金韌性降低、抗應(yīng)力腐蝕性能下降等現(xiàn)象，而微量Cu的添加能改善由此帶來的負(fù)面影響，同時提高合金的強度和疲勞性能。但Cu含量過高時，會形成Al2CuMg難溶相使合金的韌性下降，并使合金產(chǎn)生高淬火敏感性。

鋁合金中主合金元素含量控制已形成標(biāo)準(zhǔn)體系，從主合金元素調(diào)整的角度來提高合金性能的空間已經(jīng)非常有限。微合金化是在合金中添加微量元素，顯著改善合金的組織和性能的一種途徑。Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微合金化的研究，是通過優(yōu)化主合金元素同時降低雜質(zhì)含量，配合熱處理工藝，添加不同的微量元素來改善合金的抗腐蝕性能和力學(xué)性能。添加微合金化元素不同，其對鋁合金所起到的作用也有所不同。在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中添加的合金化元素主要分為稀土元素與非稀土元素兩大類。

1.1 稀土元素（RE）在合金中的作用

稀土元素性質(zhì)極其活潑，非常容易與鋁合金基體及其溶質(zhì)元素化合，能夠有效改善合金的微觀組織結(jié)構(gòu)，大幅提升鋁合金的綜合性能。我國稀土儲備量居世界前列，稀土也是不可多得的戰(zhàn)略資源，所以研究其在鋁合金中的應(yīng)用對國家的工業(yè)、經(jīng)濟甚至國力都有不可估量的影響［3］。以下介紹幾種在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微合金化中倍受矚目值得深入研究的稀土元素。

1.1.1 元素鈧（Sc）

Sc是過渡族元素中原子半徑最小的元素，兼具過渡族元素與稀土元素這兩類金屬的性質(zhì)［4］。在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中添加Sc，其發(fā)揮了極強的抑制再結(jié)晶作用，對合金晶粒的細(xì)化以及再結(jié)晶溫度的提高都有顯著地影響，同時改了合金的耐蝕性及力學(xué)性能，使合金的綜合性能大幅提升。Sc與合金基體結(jié)合生成一種結(jié)構(gòu)對稱性高并且滑移系較多的立方結(jié)構(gòu)Al3Sc相，極大地改善了材料的塑性［5］；合金經(jīng)過一定時間的自然時效，會在基體中彌散析出與母相共格的Al3Sc相，其晶格錯配度小，對細(xì)化合金晶粒起著至關(guān)重要的作用，并抑制合金的再結(jié)晶行為。Sc對合金時效動力學(xué)也有促進作用，添加Sc的Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金通過峰時效處理之后，與添加之前相比抗應(yīng)力腐蝕能力得到顯著地提高［6］。

Sc的微合金化優(yōu)點頗多，但是其在鋁基體中擴散過快、難以控制；而且由于其價格昂貴，難以廣泛應(yīng)用［7］。但通過與Zr復(fù)合添加，在降低Sc添加量的同時也能夠獲得預(yù)期成效，很大程度上節(jié)省了制造成本。

1.1.2 元素鉺（Er）

Er是一種性價比極高的微合金化元素，價格僅約Sc的1／50，在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中添加微量稀土元素Er會明顯影響合金的組織性能及時效強化效果，是與Sc作用機理極為相近的元素［8］。Er對合金的最主要強化機制是第二相析出強化，其亞結(jié)構(gòu)強化、細(xì)晶強化與之相比作用較小。微觀結(jié)構(gòu)觀察表明，Er在鋁合金中形成了細(xì)小、彌散的Al3Er相，與由此形成的高密度亞結(jié)構(gòu)共同作用，促進強化相η′相的析出，同時對提高形核率、縮短時效進程都有促進作用，而其最典型的對亞晶界、位錯的釘扎作用，使抑制再結(jié)晶及細(xì)化晶粒的效果顯著，合金時效強化效果也得以提升。含Er合金組織與性能取決于Er在合金中的存在形式，在合金中含量較少時，Er主要固溶在基體中，在一系列熱處理工藝的過程中以強化相的形式析出；而合金中的Er含量過高時，部分Er在之前的熔體結(jié)晶時形成了Al3Er初生相；最后還有一部分Er在熔體凝固時形成了含Al3Er或Er的共晶化合物［9］。

適量添加Er，能夠顯著改善Al-Zn-Mg-（Cu）系合金的耐蝕性能，而當(dāng)其含量超過臨界濃度時，耐蝕性能會隨濃度的升高而直線下降［10］。也有研究表明，Er元素的加入，使合金中部分相的穩(wěn)定性有所下降［11］。

1.1.3 元素鈰（Ce）

Ce對鋁合金強度的影響近乎為零［12］，但Ce改善了合金晶界、亞晶界的弱化，在細(xì)化晶粒的同時使析出相彌散分布，并抑制再結(jié)晶，大幅度提高材料塑性，減小了晶界無沉淀析出帶的強度，對合金疲勞壽命的延長極為有利［13］。

Ce元素對鋁合金影響最為明顯的效果是細(xì)化晶粒，也是綜合性能得到改善的根本所在，添加微量Ce到7A04鋁合金中，明顯改善了合金變形、軋制、擠壓等加工性能，其延展率也大幅提高，并且合金原有的強度并無損失，同時合金的耐鹽霧腐蝕性能也得到改善［14］。Chaubey等人［15］研究發(fā)現(xiàn)，添加Ce到Al-Zn-Mg-（Cu）系合金中，其與基體形成的Al4Ce強化相，對提高形核率、晶粒細(xì)化以及時效后的強化效果都有顯著的影響。

1.2 非稀土元素在合金中的作用

稀土元素作為Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金合金化元素仍有一定局限性，如稀土元素的添加使合金產(chǎn)生多層次結(jié)構(gòu)，其對合金性能的影響還不甚明了；稀土元素在合金基體中的存在形式及演變規(guī)律尚不明確；與鋁及基體中其它元素的反應(yīng)和產(chǎn)物等諸多問題還有待澄清，對稀土微合金化機理的認(rèn)識和研究還有待加深等等。而其他一些過渡族金屬、主族金屬如Zr、Ag、Li、Sn等非稀土元素，在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中微合金化的理論和研究方法已趨于成熟，對其合金化后的微觀組織與綜合性能也有科學(xué)的預(yù)測，應(yīng)用極為廣泛。

1.2.1 元素鋯（Zr）

元素Zr的添加在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中較為普遍，添加后產(chǎn)成的Al3Zr相均勻分布于合金基體中，提高形核率的同時并細(xì)化晶粒；Al3Zr相尺寸小，與基體共格關(guān)系良好，錯配度小，在淬火過程中，并不為η相提供優(yōu)先形核的位置，所以相對于添加過渡族元素Cr、Mn等的淬火敏感性要低很多［16－17］，強化效果明顯。并且Al3Zr相在晶界處分布較多，其對晶界的釘扎作用抑制了晶粒進一步長大，使合金的力學(xué)性能顯著改善［18－19］。在時效過程中產(chǎn)生的Al3Zr相對η′相的析出有促進作用，加快合金的時效進程，提高合金時效析出強化效果。Zr抑制鋁合金再結(jié)晶作用效果明顯，合金的再結(jié)晶溫度得到顯著提高，合金經(jīng)過熱處理及后續(xù)加工，獲得未完全再結(jié)晶組織，從而使合金的抗應(yīng)力腐蝕性能得到很大程度的改善［20］。

目前研究顯示，Zr對鋁合金性能的影響不是直接的，合金的再結(jié)晶溫度由于Zr的影響而顯著提高，令合金獲得未完全再結(jié)晶組織，這種組織的存在，間接強化了合金的性能。Chen等［21］通過對含Zr7010合金與含Cr7475合金斷裂韌性的研究，發(fā)現(xiàn)7010合金的斷裂韌性明顯高于7475合金，其結(jié)果完全歸功于亞穩(wěn)的Al3Zr相；叢福官等［22］的研究表明，Zr在合金中的質(zhì)量分?jǐn)?shù)在0.80%～0.15%之間時，合金具有良好的耐蝕性和強韌性。

1.2.2 元素銀（Ag）

Ag對于改善Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金的性能極其明顯。Ag促進合金時效過程，加速時效初期固溶體中GP區(qū)的形成，在Ag含量的臨界范圍內(nèi)，形成GP區(qū)的預(yù)備期隨著其含量的升高而縮短，并且Ag加快合金時效過程，在合金的抗應(yīng)力腐蝕性能提高的同時對材料的焊接性能也有所改善；Ag的添加使合金的固溶時效溫度也明顯提高，使基體中殘留的第二相進一步融入基體，形成高濃度過飽和固溶體，延緩過時效從而加強時效析出強化效果，改善合金的力學(xué)性能［23］。

Ag在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中的添加量，決定其在合金中的作用機理。Zhu等［24］的研究顯示，當(dāng)Ag的含量在0.11%（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）以下有利于η′相的均勻分布，合金強度與Ag的含量呈正比，而當(dāng)Ag的含量高于這個數(shù)值時，合金的強度卻明顯惡化。Li等［25］研究顯示，在7055合金中添加Ag，促進η′相的析出，強化時效效果，但Ag含量若超過臨界濃度，也會與合金中主元素形成化合物，使鋁基體中合金元素的濃度降低，無法達到預(yù)期的合金時效強度。由此可見，在合金中添加Ag要有一個適當(dāng)?shù)姆秶?，其含量多少對合金組織與性能的影響見仁見智，這是未來微合金化進一步研究的重點。

1.2.3 元素錫（Sn）

對于Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金，Sn的添加對其鑄態(tài)組織細(xì)化晶粒的作用明顯，但當(dāng)Sn含量達到一定高度時，進一步增加則無更佳效果。Starke等［26］對含Sn的Al-Zn-Mg-（Cu）系合金進行了研究，通過觀察其時效過程中的硬度變化規(guī)律，發(fā)現(xiàn)Sn對70℃下合金GP區(qū)的形成不利；姜榮票［27］的研究表明，Sn元素具有高空位激活能，其促進時效初期GP區(qū)的形成，使析出相的粗化被抑制，延遲了峰值點的出現(xiàn)，過時效的開始時間被延后，合金時效后的強度顯著提高。同時，Sn若含量過高，在合金中以單質(zhì)態(tài)存在或與Mg反應(yīng)形成Mg2Sn形式的化合物，會極大地影響合金的力學(xué)性能，因此Sn在Al-Zn-Mg-（Cu）系合金中的添加要適量。

近年來關(guān)于Sn對Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金綜合性能影響的報道較少，其作用機理及微觀組織形態(tài)有待進一步詳細(xì)深入地研究。

1.2.4 過渡族元素

過渡族元素Cr是鋁合金中常見的添加元素，其對合金再結(jié)晶溫度的提高及抗應(yīng)力腐蝕性能的改善都有顯著影響，與有些稀土元素一粒添加到Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中時，能夠與基體中的Cr元素構(gòu)成一種新的化合物，具有高的結(jié)構(gòu)對稱性，如Yb、Pr、La元素的添加生成的YbCr2Al20、PrCr2Al20、LaCr2Al20等相，能夠以細(xì)化晶粒、彌散強化的方式來改善合金的綜合性能，同時抑制合金的再結(jié)晶，提高再結(jié)晶溫度，使材料還具有一定耐熱性［28］。

還有一些元素如Sr（鍶）、Be（鈹）、Ni（鎳）等，對其在Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微合金化的研究報道并不多，但其作用及影響不可小覷，發(fā)展?jié)摿薮蟆?/p>

添加Sr到Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金中，能有效地抑制再結(jié)晶，細(xì)化組織同時促進合金元素分布均勻，提高合金的時效強度和抗腐蝕性能。許曉靜等［29］對含Sr7085型鋁合金進行研究，發(fā)現(xiàn)Sr的微合金化機理與Zr相似，其與基體形成Al4Sr相，有抑制再結(jié)晶、細(xì)化晶粒的作用，對合金的耐蝕性能和時效強化都有明顯的改善。李堯等［30］對7475型鋁合金。研究發(fā)現(xiàn)，Be的添加對細(xì)化合金晶粒，提高合金再結(jié)晶溫度，改善合金時效后力學(xué)性能等效果顯著。將Ni添加到Al-Zn-Mg-（Cu）系合金中，其與基體化合生成A13Ni相，減少鑄錠冷卻過程中由于殘余應(yīng)力而產(chǎn)生的微觀裂紋，提高合金時效后力學(xué)性能的同時抗應(yīng)力腐蝕性能也得到改善［31］。

2 Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微合金化研究方向

2.1 元素選擇與配比

合金中微量元素的添加，甚至有時只是痕量的加入，也會使鋁合金的微觀組織和力學(xué)性能獲得很大的改變。某些元素添加到合金中，與基體中元素結(jié)合，使內(nèi)部組織均勻，加強時效析出過程中的彌散強化，有利于合金組織與性能的改善；而有些元素添加后，與基體中其它強化元素結(jié)合，形成難溶粗大相，同時降低了合金的固溶體飽和度，削弱時效析出效果，反而會使合金性能惡化；并且元素添加量不同，產(chǎn)生的作用機理和影響也不同。微合金化可以顯著改善鋁合金的性能，對有益的添加元素的遴選及對添加量的優(yōu)化、對合金組織與性能影響的準(zhǔn)確預(yù)測、尋求科學(xué)的方法建立物理模型以及進一步挖掘微量元素的潛力是需要深入研究的重點。

2.2 微量元素的復(fù)合添加

鋁合金的復(fù)合微合金化是當(dāng)前研究最為廣泛并且倍受關(guān)注的課題之一，解決了合金化中許多棘手的問題，并極大地改善了合金的綜合性能，其待挖掘潛力也是巨大的，前景備受矚目。

如將Sc作為合金化元素加入Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金，Sc是很昂貴的元素，但若想合金獲得良好的綜合性能，其添加量必須達到一定界限，必然造成合金的成本高居不下；而使其與Zr復(fù)合添加，在降低Sc添加量的同時也會獲得預(yù)期成效，這一措施有效地降低，含Sc鋁合金的制造成本［32］。

本文作者曾研究過在Al-Mg合金中復(fù)合添加Sc、Zr、Ti元素［33］，研究結(jié)果表明，在復(fù)合添加合金元素后，鋁合金材料的晶粒明顯細(xì)化，如圖1所示。在TEM中還觀察到了材料內(nèi)部有大量復(fù)合析出相Al3（Sc1－xZrx）、Al3（Sc1－xTix）、Al3（Sc1－x－yZrxTiy）復(fù)合粒子析出。這些復(fù)合粒子析出過程中與基體α-Al完全共格，可以有效地阻止位錯的運動和晶界的遷移，還能有效抑制合金再結(jié)晶，能夠提高材料的力學(xué)性能。但對于復(fù)合相析出的形核機理的研究尚需進一步深入。

圖1 Al-10Mg-Sc-Zr-Ti的均勻化后SEM與TEM照片［33］Fig.1 SEM and TEM photos after Al-10Mg-Sc-Zr-Ti homogenization

在Al-Zn-Mg-（Cu）鋁合金中復(fù)合添加Zr、Cr、Pr，顯著抑制了合金的再結(jié)晶行為，提高了再結(jié)晶溫度，細(xì)化晶粒，使微觀組織均勻彌散，而且合金的抗應(yīng)力腐蝕性能和抗剝落腐蝕性能都得到明顯地提高。由上所述，復(fù)合添加Zr、Cr、Pr的合金，其綜合性能得到顯著的改善［34－35］。

但同時添加Er和Mn到Al-Mg合金中，兩者結(jié)合形成二元ErMn12相，其與基體錯配度大，無法強化合金的性能，同時對基體中Er和Mn的含量有所消耗，降低了合金的固溶體飽和度，削弱后期時效過程中的析出強化效果［36］。

由此可見，在鋁合金中復(fù)合添加多種元素，其作用效果并非盡如人意。深入研究不同元素的搭配，探索多元合金化產(chǎn)生的多重沉淀強化相對材料綜合性能影響，建立與此相關(guān)的物理模型，科學(xué)預(yù)測微合金化元素對合金組織結(jié)構(gòu)的影響，一直是是微合金化研究的熱點。

2.3 微量元素復(fù)合作用機制

目前，對于鋁合金微合金化作用機制的研究很少聚焦在初期形核階段。而添加微量元素改變相變初期的微觀組織，從而改變之后析出相的結(jié)構(gòu)，這才是合金性能與之前截然不同的根源所在，但是相變初期微觀結(jié)構(gòu)的演變規(guī)律不易獲取一直是阻礙研究進展的難題。隨著計算機技術(shù)的發(fā)展，實驗觀測手段有限、難以準(zhǔn)確描述微觀結(jié)構(gòu)演變規(guī)律的僵局即將打破，通過計算機模擬技術(shù)，使時效初期微觀結(jié)構(gòu)的演變過程能夠清晰明了地呈現(xiàn)，而在根本上理解微合金化元素對鋁合金的作用機制，這方面的技術(shù)研究備受矚目［37］。

同時，稀土元素的合金化機制，相對來講可以稱其是微合金化界的‘新寵’，許多方面正處于研究階段。稀土元素在鋁合金基體中的存在形式繁雜多變，固溶在基體中的稀土元素、初生相、次生相在不同階段表現(xiàn)出的作用也不同，對鋁合金性能的影響正是這些不同階段共同作用的結(jié)果，也使合金產(chǎn)生一種多層次結(jié)構(gòu)。稀土元素對合金性能的影響還不甚明了，這一問題必定會引起稀土鋁合金新一輪的研究熱潮。

3 結(jié)語

微合金化是改善Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金綜合性能的有效途徑，對合金的力學(xué)性能及抗腐蝕性能都有顯著地提高，配合適當(dāng)?shù)臒崽幚砉に?，能夠獲得極佳的時效強化效果，在很大程度上彌補單純熱處理工藝后抗腐蝕性能下降的缺點。所以，關(guān)于Al-Zn-Mg-（Cu）系鋁合金微合金化的研究意義重大。

雖然微合金化對鋁合金性能的改善有著至關(guān)重要的作用，對其機制的研究也逐漸深入，但諸多問題仍亟待解決，如合金元素的添加量及種類匹配、復(fù)合微合金化中合金元素的搭配、稀土元素與鋁及其它組元的交互作用等，尤其在納米微觀結(jié)構(gòu)演變層面的研究與世界先進水平還有一定差距。隨著對微合金化理論的進一步深入了解與掌握，相信不久的將來我國必定會研發(fā)出世界級水平的高性能鋁合金，引領(lǐng)鋁合金應(yīng)用未來的發(fā)展方向。

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Research advances of microalloying Al-Zn-Mg-（Cu）series aluminum alloy

WANG Xu1，2，WU Si2，LIU Yun-teng1，LI Wei-hong1，ZHOU Ji-xue1，TANG Shou-qiu1
（1．Institute of New Materials，Shandong Academy of Sciences，Jinan 250014，China；2．School of Mechanical Engineering，Liaoning Shihua University，F(xiàn)ushun 113001，China）

Requirement for high-performance aluminum alloy is increasingly severe with the development of aerospace industry．Microalloying is an important approach to improve the mechanical properties of aluminum alloys，and its research has been a global focus．The property of rare-earth（RE）elements are active and easy to combine with aluminum alloy matrix and solute elements，so they can effectively improve the microstruc ture of Al-Zn-Mg-（Cu）aluminum alloy and significantly enhance its comprehensive performance．Microalloying of non rare earth elements can compensate the negatives of that of rare earth elements，so it is widely applied．This paper reviews the function mechanism of rare-earth elements Sc，Er，and Ce and regular elements Zr，Ag，Sn，Cr and Sr to the microalloying of Al-Zn-Mg-（Cu）aluminum alloys．We further present some suggestions for the development directions of microalloying of Al-Zn-Mg-（Cu）aluminum alloys．

Al-Zn-Mg-（Cu）aluminum alloy；microalloying；alloying element

TG146.2＋1

A

1002-4026（2014）01-0056-07

10.3976／j.issn.1002－4026.2014.01.010

2013-07-04

山東省自然科學(xué)基金青年基金（ZR2010EQ021）；山東省科技發(fā)展計劃（2011GGX10210）；山東省科學(xué)院青年基金（2013QN017）

王旭（1979－），男，博士后，研究方向為輕金屬材料及其金屬基復(fù)合材料。Email：wx1979875＠hotmail．com