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        水溶性環(huán)氧樹脂的鋯鈦酸鉛壓電陶瓷凝膠注模成型

        2014-06-04 06:32:14周科朝
        中國有色金屬學(xué)報(bào) 2014年3期

        趙 陽,謝 睿,張 妍,周科朝,張 斗

        (中南大學(xué) 粉末冶金國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室,長沙410083)

        壓電陶瓷作為智能材料的一種,具有良好的介電、壓電和熱釋電性能[1?2],目前廣泛應(yīng)用于電聲、水聲、超聲換能器、傳感器、智能材料與智能結(jié)構(gòu)等許多領(lǐng)域[3]。傳統(tǒng)的陶瓷部/器件制備方法主要包括機(jī)加工法[4]、注模成型法[5]和粉漿澆注法[6]等。這些方法在成型復(fù)雜陶瓷部/器件上均存在較大的缺陷,如機(jī)加工法雖能通過加工陶瓷燒結(jié)樣品獲得復(fù)雜形狀的陶瓷部/器件,但加工成本昂貴;注模成型法則需要較長的排膠時(shí)間(一般為7 d),且產(chǎn)品的尺寸受到嚴(yán)格的限制(直徑小于3 cm);而粉漿澆注法的生坯固化成形時(shí)間長,且由于漿料的黏度高,會(huì)導(dǎo)致填模不充分。

        凝膠注模成型工藝是20世紀(jì)90年代由美國橡樹嶺國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的 OMATETE等[7?9]發(fā)明的一種新穎的陶瓷材料近凈成型技術(shù),其基本過程是將陶瓷粉末、有機(jī)單體、交聯(lián)劑以及分散劑球磨混合得到低黏度、高固相含量的陶瓷漿料,在引發(fā)劑和催化劑的作用下,有機(jī)單體聚合反應(yīng)形成三維網(wǎng)絡(luò)聚合物,使陶瓷顆粒原位固化成形,從而得到高強(qiáng)度的陶瓷生坯。該工藝具有成本低、操作簡單、可以凈尺寸成形復(fù)雜形狀部件及成型生坯密度和強(qiáng)度高等特點(diǎn)[10],近年來得到了迅速的發(fā)展。清華大學(xué)的郭棟等[11?12]采用丙烯酸胺凝膠體系進(jìn)行鋯鈦酸鉛(PZT)凝膠注模成型,獲得的生坯強(qiáng)度高達(dá)18 MPa,但是由于該體系具有神經(jīng)毒性,無法滿足工業(yè)化應(yīng)用的需求。ROY等[13]采用蛋白體系,該體系克服了丙烯酰胺體系毒性大的缺點(diǎn),但是獲得的生坯強(qiáng)度僅為3 MPa,無法滿足精細(xì)結(jié)構(gòu)成型以及后續(xù)生坯加工的強(qiáng)度需求,因此其應(yīng)用上受到了極大的限制。

        水溶性環(huán)氧樹脂作為一種新穎的凝膠體系,具有毒性低、成本低、水溶性好和強(qiáng)度高等優(yōu)點(diǎn),因此受到了廣泛的關(guān)注。中國科學(xué)院上海硅酸鹽研究所的研究人員[14?17]初步研究了水溶性環(huán)氧樹脂體系的陶瓷凝膠注模成型工藝,發(fā)現(xiàn)該體系能夠制備出低黏度漿料,其生坯致密度可達(dá)59%。前期研究結(jié)果表明[18],采用一種新的環(huán)氧樹脂體系—海因環(huán)氧樹脂,可以獲得強(qiáng)度高達(dá)43 MPa的氧化鋁生坯,具有較好的應(yīng)用前景。因此,本文作者采用這種新型的環(huán)氧樹脂體系,通過 PZT?海因環(huán)氧樹脂的凝膠注模成型工藝,系統(tǒng)地研究分散劑含量和固相含量對(duì)漿料的流變性能、生坯物理性能以及燒結(jié)坯物理性能和壓電性能的影響。

        1 實(shí)驗(yàn)

        1.1 實(shí)驗(yàn)原料及過程

        采用商用 PZT-5(河北保定宏聲有限公司生產(chǎn))粉末作為原料,其顆粒形貌和粒度分布如圖1(a)和(b)所示,水溶性海因環(huán)氧樹脂(Hydantion resin epoxy,MHR154,無錫美華公司生產(chǎn))及其固化劑3,3?二氨基二丙胺(DPTA, 99%,日本梯希愛公司生產(chǎn))作為凝膠體系,聚丙烯酸銨(Disper AG165, 40%,相對(duì)分子質(zhì)量為 2000,海潤化工生產(chǎn))作為分散劑。所有溶液的配制均采用去離子水。實(shí)驗(yàn)中將分散劑、水、PZT粉以及樹脂混合,其中分散劑和樹脂添加量分別相對(duì)于PZT粉和去離子水的質(zhì)量,加入1~2滴的正辛醇作為消泡劑,球磨48 h后,加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)(相對(duì)于海因環(huán)氧樹脂的含量)為17.6%的固化劑3,3?二氨基二丙胺,抽真空除去氣泡,然后將漿料澆注至模具,樣品在80℃條件下干燥20 h,脫模獲得PZT生坯。同時(shí)將PZT粉體在200 MPa下進(jìn)行干壓成型,獲得模壓生坯。最后在1200 ℃條件下燒結(jié)1 h獲得PZT陶瓷樣品。將PZT陶瓷樣品涂上銀電極后,在110~120 ℃下進(jìn)行直流高壓油浴極化處理,所加電壓為2~3 kV/mm,極化時(shí)間為15 min。

        1.2 實(shí)驗(yàn)儀器及測(cè)試方法

        采用直徑為40 mm的AR2000 EX平板旋轉(zhuǎn)流變儀(美國TA公司生產(chǎn))對(duì)漿料的流變性能進(jìn)行測(cè)試,測(cè)試前采用剪切速率為100 s?1對(duì)漿料進(jìn)行預(yù)剪切1 min,剪切速率變化范圍為 0~1000 s?1。采用凱強(qiáng)力(KQL)KD11?2型微機(jī)控制電子萬能試驗(yàn)機(jī)測(cè)量生坯的力學(xué)性能,其中壓頭的移動(dòng)速率設(shè)定為0.5 mm/min。采用Agilent 4294A型阻抗分析儀(美國 Agilent公司生產(chǎn))以及 ZJ?4AN 準(zhǔn)靜態(tài)壓電測(cè)試儀(中國科學(xué)院聲學(xué)研究所生產(chǎn))對(duì)凝膠注模PZT陶瓷樣品和干壓PZT陶瓷樣品的介電常數(shù)(εr)、機(jī)電耦合系數(shù)(kp)、介電損耗(tanδ)以及壓電常數(shù)(d33)進(jìn)行測(cè)量。采用 NOVA NANOSEM 230場(chǎng)發(fā)射掃描電鏡對(duì)生坯和燒結(jié)陶瓷斷面微觀結(jié)構(gòu)進(jìn)行觀察。

        2 結(jié)果與討論

        2.1 分散劑含量對(duì)PZT漿料流變性能的影響

        圖2所示為海因環(huán)氧樹脂含量(質(zhì)量分?jǐn)?shù))為15%、PZT粉體固相含量為45%、剪切速率為100 s?1時(shí),漿料黏度隨分散劑加入量的變化。從圖2中可知,當(dāng)分散劑含量低于0.6%時(shí),隨著分散劑含量的增加,漿料的黏度急劇下降,當(dāng)分散劑含量高于0.6%時(shí),所得漿料的黏度緩慢增加。當(dāng)分散劑含量為0.6%時(shí),PZT漿料體系的黏度最低,其黏度為88.2 mPa·s (100 s?1)。產(chǎn)生該現(xiàn)象的原因是,當(dāng)分散劑加入量不足時(shí)(<0.6%),PZT顆粒表面不能完全被聚丙烯酸根離子包覆,使得顆粒之間的空間位阻和靜電位阻作用不足以克服顆粒之間的范德華力,PZT顆粒之間距離減小,易產(chǎn)生團(tuán)聚,從而導(dǎo)致漿料黏度的增加;當(dāng)分散劑含量為0.6%時(shí),PZT顆粒表面剛好完全被聚丙烯酸根離子包覆,此時(shí)漿料體系的黏度達(dá)到最小值;當(dāng)繼續(xù)增加分散劑含量時(shí)(>0.6%),一方面由于聚丙烯酸銨本身黏度高,過量的聚丙烯酸銨會(huì)導(dǎo)致漿料黏度增加,另一方面過量的聚丙烯酸銨會(huì)對(duì) PZT顆粒的雙電層起到壓縮作用,導(dǎo)致PZT顆粒之間的距離減小,從而加劇了顆粒之間的團(tuán)聚,漿料體系的黏度又會(huì)出現(xiàn)緩慢增加的趨勢(shì)。因此,當(dāng)分散劑含量為0.6%時(shí),漿料具有最佳的分散性能和較好的流動(dòng)性,這有利于獲得結(jié)構(gòu)均勻、力學(xué)性能良好的陶瓷生坯。

        圖2 分散劑加入量對(duì)PZT漿料黏度的影響Fig. 2 Influence of dispersant content on viscosities of PZT suspensions

        2.2 PZT粉體固相含量對(duì)漿料流變性能的影響

        圖3 所示為分散劑含量為0.6%、海因環(huán)氧樹脂含量為15%、不同PZT粉固相含量及剪切速率為1~1000 s?1下漿料的黏度變化。從圖3中可以看出,當(dāng)固相含量從45%增加55%時(shí),漿料黏度也隨之增加,且所有的漿料都具有剪切變稀的特性。當(dāng)固相含量繼續(xù)增加至 57.5%時(shí),漿料呈現(xiàn)剪切變稠的特性,即在高剪切速率的條件下,漿料的黏度隨著剪切速率的增加而增加。當(dāng)漿料固相含量低于55%時(shí),漿料中的局部團(tuán)聚受到剪切力作用而解聚,同時(shí)粒子由初始無序的狀態(tài)轉(zhuǎn)向流動(dòng)方向,使其排列有序化,當(dāng)剪切速率增加時(shí),解聚和有序化程度提高,漿料的黏度隨之降低[19?21]。當(dāng)漿料固相含量高于 57.5%時(shí),由于在剪切力作用下高固相含量促進(jìn)了漿料中粒子簇的生成,降低了顆粒之間空間結(jié)構(gòu)的有序程度,當(dāng)剪切力增大時(shí),粒子簇隨之增大,其對(duì)流體的阻礙作用也就變大,因此體系的黏度增大,即剪切變稠現(xiàn)象[22]。該現(xiàn)象也存在于其他高固相含量的陶瓷漿料體系中[23]。

        圖3 剪切速率對(duì)不同固相含量PZT漿料粘度的影響Fig. 3 Influence of shear rate on viscosity of PZT suspension with different volume fractions of PZT solid loading

        2.3 固相含量對(duì)PZT陶瓷生坯性能的影響

        圖4 所示為海因環(huán)氧樹脂含量為15%、不同固相含量PZT漿料經(jīng)定量的DPTA固化后,陶瓷生坯平均強(qiáng)度和平均密度隨固相含量的變化。當(dāng)固相含量從47.5%增加至 55%時(shí),生坯的平均強(qiáng)度從(25.8±5.91)MPa增加至(34.1±3.31) MPa,但當(dāng)固相含量從 55%增加至 57.5%時(shí),生坯的平均強(qiáng)度反而急劇下降。當(dāng)固相含量為 57.5%時(shí),其生坯平均強(qiáng)度達(dá)到(27.5±4.36) MPa。當(dāng)固相含量從 45%增加至 57.5%時(shí),其平均密度從(4.78±0.22) g/cm3緩慢增加至(5.14±0.18) g/cm3。當(dāng)固相含量較低時(shí),生坯中存在大量的孔洞,獲得的陶瓷生坯相對(duì)密度較低,因而強(qiáng)度較低;隨著固相含量的提高,生坯中孔洞的數(shù)量減少,其相對(duì)密度隨之提高,從而生坯的強(qiáng)度隨之提高。但當(dāng)固相含量增加至55%時(shí),由于初始獲得的陶瓷漿料存在大量的缺陷如顆粒團(tuán)聚,這些缺陷被直接保留到陶瓷生坯中,導(dǎo)致其生坯強(qiáng)度呈現(xiàn)出下降的趨勢(shì)。圖5所示為海因樹脂含量為15%、固相含量為52.5%的PZT漿料經(jīng)定量的DPTA固化后,陶瓷生坯斷面的SEM像。從圖5中可以看出,生坯內(nèi)部組織均勻,無較大顆粒團(tuán)聚現(xiàn)象,陶瓷顆粒被環(huán)氧樹脂聚合形成的三維網(wǎng)絡(luò)膠結(jié)在一起,這與XIE等[24]和MA等[25]所研究的 Al2O3凝膠注模體系中有著近似的生坯斷面形貌。

        圖4 陶瓷生坯平均強(qiáng)度和平均密度隨固相含量的變化Fig. 4 Average strength and density of green body with different volume fractions of PZT solid loading

        圖5 陶瓷生坯斷面的SEM像Fig. 5 SEM image of fracture surface of green body

        2.4 固相含量對(duì)PZT陶瓷燒結(jié)坯性能的影響

        圖6 (a)所示為海因環(huán)氧樹脂含量為15%、不同固相含量PZT生坯經(jīng)1200 ℃燒結(jié)1 h后陶瓷燒結(jié)坯平均強(qiáng)度和平均密度隨固相含量的變化。由圖6(a)可知,當(dāng)固相含量從47.5%增加到55%,燒結(jié)坯的平均強(qiáng)度從(62.6±13.9) MPa增加到至(77.8±6.8) MPa,平均密度則從(7.71±0.15) g/cm3增加至(7.85±0.10) g/cm3,但當(dāng)固相含量繼續(xù)增加到 57.5%時(shí),燒結(jié)坯的平均強(qiáng)度反而下降至(75.0±11.1) MPa,平均密度下降至(7.83±0.13) g/cm3。其原因是當(dāng)固相含量低于55%時(shí),燒結(jié)坯的致密度隨著固相含量的增加而增加,即燒結(jié)坯中的缺陷如孔洞等隨著固相含量的增加而不斷減少;但當(dāng)固相含量繼續(xù)增加時(shí),PZT漿料中顆粒的間距不斷減小,粉末形成團(tuán)聚體的數(shù)量增加,這些缺陷也將直接保存到燒結(jié)坯中,從而導(dǎo)致燒結(jié)坯性能下降,因此,燒結(jié)坯的強(qiáng)度呈現(xiàn)出先增加后降低的趨勢(shì),這與LIU等[26]所研究的Al2O3-ZrO2體系中燒結(jié)坯的性能變化趨勢(shì)一致。圖 6(b)所示為海因環(huán)氧樹脂含量為15%、固相含量為55%的生坯經(jīng)1200 ℃燒結(jié)1 h后陶瓷燒結(jié)坯斷口的SEM像。從圖6(b)中可以看出,燒結(jié)坯的顆粒大小均勻,其尺寸分布在1~3 μm,無明顯晶粒異常長大現(xiàn)象,燒結(jié)致密,材料的斷裂形式以沿晶斷裂為主。

        圖6 陶瓷燒結(jié)坯平均強(qiáng)度和平均密度隨固相含量的變化及陶瓷燒結(jié)樣品斷口的SEM像Fig. 6 Average fracture strength and density of sintered bodies with different volume fractions of PZT solid loading (a)and SEM image of fracture surface of sintering sample (b)

        2.5 凝膠注模PZT樣品與干壓樣品性能的比較

        為了研究采用水溶性環(huán)氧樹脂為凝膠劑的凝膠注模成型工藝對(duì)壓電陶瓷材料性能的影響,將其與傳統(tǒng)的干壓方法進(jìn)行了對(duì)比。表1所列為在相同的燒結(jié)工藝下分別采用凝膠注模成型工藝和傳統(tǒng)干壓工藝所得PZT樣品的壓電性能,其凝膠注模制備的樣品選用固相含量為55%燒結(jié)后的陶瓷樣品。

        從表1中數(shù)據(jù)可以看出,采用凝膠注模成型獲得的樣品的壓電性能略優(yōu)于采用傳統(tǒng)干壓工藝所得PZT樣品的壓電性能。這主要是因?yàn)樵趥鹘y(tǒng)干壓方法中,樣品在壓制過程中受到模具側(cè)壁的摩擦作用,使得樣品壓制過程中壓力分布不均勻,從而降低了樣品的均勻性;而凝膠注模所制備的樣品,由于漿料在澆注過程中粉體顆粒分布均勻,所以制備的樣品具有更高的相對(duì)密度并且均勻性更好。因此,采用水溶性環(huán)氧樹脂為凝膠劑的凝膠注模工藝是一種工業(yè)化生產(chǎn)陶瓷零部件的很有前景的制備方法。

        表1 模壓成型和凝膠注模成型樣品性能的比較Table 1 Comparison of properties of gelcast PZT samples and die pressed ones

        3 結(jié)論

        1) 聚丙烯酸銨是一種適合 PZT粉體的分散劑,當(dāng)其含量為 0.6%時(shí),漿料的黏度達(dá)到最小值 88.2 mPa·s。

        2) 固相含量對(duì)于漿料流變性能的影響結(jié)果表明,當(dāng)漿料固相含量低于55%時(shí),漿料呈現(xiàn)剪切變稀特性;當(dāng)固相含量高于55%時(shí),漿料呈現(xiàn)剪切變稠特性;漿料固相含量在45%~57.5%均適合于澆注。

        3) 固相含量對(duì)陶瓷生坯和燒結(jié)坯強(qiáng)度具有較大的影響,最佳固相含量為55%。采用海因環(huán)氧樹脂為15%和固相含量為55%的漿料澆注制備得到的PZT樣品,其生坯和燒結(jié)坯的強(qiáng)度分別可高達(dá)34.1和77.81 MPa。

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