鮑 雷，李 大年

（1.重慶市環(huán)境監(jiān)測中心，重慶 401147；2.重慶市城市大氣環(huán)境綜合觀測及污染防控重點實驗室，重慶 401147）

光化煙霧研究及監(jiān)測要點

鮑 雷1，2，李 大年1，2

（1.重慶市環(huán)境監(jiān)測中心，重慶 401147；2.重慶市城市大氣環(huán)境綜合觀測及污染防控重點實驗室，重慶 401147）

對光化煙霧及其形成機理進行了綜述，介紹了歐美國家和我國對光化煙霧監(jiān)測的發(fā)展歷程，闡述了對光化煙霧進行研究的方法和要點，并根據(jù)目前自動監(jiān)測發(fā)展水平探討了光化學(xué)煙霧監(jiān)測參數(shù)及作用，提出了加強光化煙霧研究和監(jiān)測的具體建議。

光化煙霧；研究；監(jiān)測；方法；要點

1 引言

大氣中的氮氧化物 （NOx）和碳氫化合物（HC）等一次污染物在陽光照射下發(fā)生一系列光化學(xué)反應(yīng)，生成 O3、PAN、高活性自由基、醛、酮、酸等二次污染物，人們把參與反應(yīng)過程的這些一次污染物和二次污染物的混合物 （氣體和顆粒物）所形成的煙霧污染現(xiàn)象，稱為光化學(xué)煙霧［1］。

隨著全球工業(yè)和汽車業(yè)的迅猛發(fā)展，光化學(xué)煙霧污染在世界各地不斷出現(xiàn)，如美國洛杉磯，日本東京、大阪，英國倫敦，澳大利亞，德國等大城市及我國北京、蘭州、廣州、上海均發(fā)生過光化學(xué)煙霧現(xiàn)象［2］。鑒于光化學(xué)煙霧的頻繁發(fā)生及其造成的危害巨大，如何對光化煙霧研究和監(jiān)測以便有效控制其形成已成為令人矚目的研究課題。

2 光化煙霧形成機理

光化煙霧是由多種復(fù)雜的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)形成的，要對光化煙霧進行研究監(jiān)測，首先要了解其關(guān)鍵性的基本反應(yīng)機理。

陽光照射含 NO和NO2的空氣時，有如下基本反應(yīng)［3］：

在大氣中無其他反應(yīng)干預(yù)時，O3的濃度取決于 ［NO2］／［NO］，但當(dāng)有其它污染物，比如碳氫化合物時，會發(fā)生如下鏈?zhǔn)椒磻?yīng)：

式中（6）和 （8）在一個烴被OH·（羥基自由基）氧化鏈循環(huán)中，往往有2個 NO被氧化成NO2，同時OH·被復(fù)原，因此光化反應(yīng)中OH·引發(fā)了烴類化合物的鏈?zhǔn)椒磻?yīng)，使 RO2· （過氫烷基）和 HO2· （過氧自由基）數(shù)量大增，迅速將NO氧化成NO2，公式 （3）中 O3不能與 NO反應(yīng)得到消耗，而式 （1）和 （2）反應(yīng)仍然在繼續(xù)，因此 O3得到大量積累，造成光化污染。此外，空氣中的RCO（?；┖团cO2反應(yīng)得到的RC（O）OO·（過氧?；┚哂袕娧趸裕材芘cNO反應(yīng)使臭氧積累［4］。

在光化反應(yīng)中，不但碳氫化合物會參與，空氣中其它氣體污染物如 SO2、CO等也會參與一系列氧化反應(yīng)。

光化反應(yīng)中SO2氧化反應(yīng)：

從式（10）中生成的HO2·將會與NO反應(yīng)，如式 （8），其中 OH·得到復(fù)原，O3得到積累。

光化反應(yīng)中CO氧化反應(yīng)：

從式（13）中生成的HO2·將會與NO反應(yīng)，如式 （8），其中 OH·得到復(fù)原，O3得到積累。

因此光化煙霧最終的結(jié)果得到大量 O3以及PAN、高活性自由基、醛、酮、酸等二次污染物，其中氧化劑中 O3占90%以上［5］。

3 光化煙霧研究

3.1 光化煙霧研究方法

光化學(xué)煙霧是在復(fù)雜的體系中產(chǎn)生的，氣象條件（大氣的穩(wěn)定度、風(fēng)向、風(fēng)速、濕度、陽光通量等）、污染物狀況 （成分、含量、排放）和化學(xué)反應(yīng)等都起重要作用。因此，要弄清光化學(xué)煙霧的形成機理和污染規(guī)律，除了實測受污染地區(qū)大氣中污染物濃度外，還要把化學(xué)反應(yīng)從復(fù)雜的氣象條件中分離出來?？梢栽O(shè)計制成各種類型的光化學(xué)煙霧模擬箱 （室），在可以控制溫度、相對濕度的條件下，用適當(dāng)強度的陽光照射一次污染物來模擬大氣中的化學(xué)過程，并通過化學(xué)反應(yīng)模式的研究得出由一次污染物形成光化學(xué)氧化劑的反應(yīng)機理。在實測和煙霧箱研究的基礎(chǔ)上，可以進行大氣質(zhì)量模擬模式的研究，將擴散、輸送、化學(xué)轉(zhuǎn)化和沉降等過程同大氣質(zhì)量以及污染源之間的關(guān)系，用數(shù)學(xué)模式表示出來，以預(yù)測各種氣象條件下污染物的成分和濃度在時間、空間上的變化，以及對大氣質(zhì)量的影響，據(jù)此尋求控制光化學(xué)煙霧的措施。因此光化煙霧的研究方法主要有三類：一是長期現(xiàn)場監(jiān)測；二是實驗室研究；三是模式計算。

3.1.1 現(xiàn)場監(jiān)測

通過對研究區(qū)域 （或城市）形成 O3及其前體物的監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)，長期監(jiān)測以了解O3及其前體物時空分布特征和變化規(guī)律，并對環(huán)境質(zhì)量（包括光化煙霧）進行整體評價。同步測量多種光化反應(yīng)物以及各種產(chǎn)物的濃度變化趨勢以找出化學(xué)轉(zhuǎn)化的相互關(guān)系［3］，并為模式驗證或 O3預(yù)報提供基礎(chǔ)數(shù)據(jù)支持。

3.1.2 實驗室研究

實驗室研究集中在氣相 －均相反應(yīng)化學(xué)動力學(xué)，其中包括各種反應(yīng)物的反應(yīng)動力學(xué)常數(shù)的測定、光解反應(yīng)、自由基－分子反應(yīng)和自由基－自由基反應(yīng)的動力學(xué)和活性物質(zhì)的光化學(xué)反應(yīng)研究等。實驗室模擬目的是排除復(fù)雜的氣象、地形影響，單純模擬大氣中的化學(xué)過程，以便從復(fù)雜的現(xiàn)象提煉出化學(xué)反應(yīng)的本質(zhì)。常用的實驗技術(shù)就是用 “煙霧箱”來進行模擬實驗［6～9］。

3.1.3 模式計算

由于大氣中存在著相互關(guān)聯(lián)的復(fù)雜的化學(xué)反應(yīng)，往往需要數(shù)十個甚至數(shù)百個以上反應(yīng)來描述某些物質(zhì)在大氣環(huán)境中生成和消亡的化學(xué)動力學(xué)過程，在計算機技術(shù)比較發(fā)達的今天，可以通過模式計算的辦法來處理化學(xué)反應(yīng)體系，尤其在描述真實大氣情況時，往往需要將光化反應(yīng)的物理、化學(xué)過程結(jié)合在一起，構(gòu)建空氣質(zhì)量模式，采用數(shù)值模擬的方法來描述污染物在大氣中的時空分布和遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律。目前國內(nèi)外主流的數(shù)值模式有中國科學(xué)院大氣物理研究所的NAQPMS模式，美國的CMAQ模式、CAMX模式，法國的Polyphemus模式、中尺度氣象模式 MM5、WRF／Chem以及排放源SMOKE模式等［10～11］。

3.2 光化反應(yīng)研究方向

（1）觀測并研究 O3及前體物時空分布和變化規(guī)律；

（2）研究溫度及氣象對O3及前體物的影響以及其相關(guān)性；

（3）研究 O3及前體物之間的相互關(guān)系、相關(guān)性和比例；

（4）用后向軌跡法研究分析地區(qū) O3異常事件的影響；

（5）研究區(qū)域傳輸?shù)挠绊憽?/p>

3.3 光化反應(yīng)的分析方法

（1）分析時，要分雨天和非雨天，分別分析O3及主要前體物變化規(guī)律，包括日、四季度、四季日變化，周末與平日的差別等［12］；

（2）分析非雨天O3及前體物相互關(guān)系［13］；

（3）研究分析氣象要素對地面 O3及前體物的影響機制。如分析相對濕度、降水、輻射強度、溫度、風(fēng)向風(fēng)速對O3及前體物的影響。

4 國內(nèi)外光化煙霧監(jiān)測發(fā)展歷程

1990年美國國會通過清潔空氣法修訂案，美國EPA要求各州或地方在臭氧污染問題嚴(yán)重地區(qū)必須開始建立光化學(xué)評估監(jiān)測站 （PAMS），全面監(jiān)測臭氧、臭氧前體物及部分含氧揮發(fā)性有機物（VOCs）以了解臭氧高污染發(fā)生的原因。目前在美國，除了光化學(xué)評估監(jiān)測站 （PAMS）外，還有州和地方空氣監(jiān)測網(wǎng) （SLAMS）和國家空氣監(jiān)測網(wǎng)（NAMS）承擔(dān)臭氧污染監(jiān)測。其中 NAMS臭氧監(jiān)測主要是為大城市區(qū)域政策制定、趨勢分析及向公眾發(fā)布臭氧信息服務(wù)，包含兩類站點：臭氧最高濃度監(jiān)測點和高人口密度區(qū)臭氧濃度相對高值點［14］。PAMS監(jiān)測網(wǎng)包括有四類站點：上風(fēng)方向背景點、前體物排放最高點、下風(fēng)方向最大濃度點和區(qū)域影響邊緣點。

在歐洲，1993年歐洲環(huán)境委員會 （EEA）成立，同時成立了歐洲環(huán)境信息和觀測網(wǎng)絡(luò)（Eionet），目前有 32個成員國 （27個歐盟國家和冰島、列支敦士登、挪威、瑞士、土耳其）和6個合作國開展30多項針對 O3污染的研究監(jiān)測。目前歐洲臭氧監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)有約586個地面臭氧監(jiān)測站［15］，主要包含4類站點：城市站、效區(qū)站、農(nóng)村站和背景站，監(jiān)測參數(shù)大部分都包括了臭氧、臭氧前體物以及各種氣象因子。

2000年左右，我國部分城市如北京、上海、廣州、重慶等已經(jīng)開始開展臭氧監(jiān)測，并在該領(lǐng)域做了一些探索。2008年國家正式開展臭氧監(jiān)測試點工作，北京、天津、沈陽、青島、上海、重慶和廣東省參與試點，當(dāng)時點位設(shè)置主要有城市上風(fēng)方向背景點、高人口密度區(qū)代表點、下風(fēng)方向最大濃度點和區(qū)域影響邊緣點四類，監(jiān)測的參數(shù)有臭氧，臭氧前體物 （SO2、NO2、CO），部 分 站配 有VOCS、NMHC和氣象儀。

按照國家環(huán)保部環(huán)境空氣質(zhì)量新標(biāo)準(zhǔn)第一階段實施要求，2013年京津冀、長三角、珠三角等重點區(qū)域以及直轄市和省會城市均開展 《環(huán)境空氣質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》 （GB 3095－2012）新增指標(biāo) （PM2.5、CO、O3等）監(jiān)測。2013年初，已在全國范圍內(nèi)74個重點城市建成的496個國控站點均已開展O3自動監(jiān)測，形成國家監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)。此外，部分大城市（如北京、重慶、廣州等）還建設(shè)有針對大氣復(fù)合污染監(jiān)測的綜合監(jiān)測實驗室 （超級站），除常規(guī)臭氧及其前體物外，還有光化煙霧的一些重要監(jiān)測因子如：細粒子顆粒物、NOy、VOCS、NMHC、大氣穩(wěn)定度、紫外輻射以及氣象儀等。

5 光化煙霧自動監(jiān)測要點

目前我國重點城市大氣環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)已能對O3和其前體物 （NOx、CO、SO2）進行自動監(jiān)測。但對光化煙霧的監(jiān)測不僅要包括O3本身，而且要對參與光化反應(yīng)的有機化合物、光化反應(yīng)的產(chǎn)物以及對光化反應(yīng)有影響的因子進行測量。

因此各城市環(huán)境質(zhì)量監(jiān)測網(wǎng)可以根據(jù)具體情況設(shè)置1～2個光化學(xué)煙霧站 （超級站），一般可選擇城市上風(fēng)向背景點、城市高人口密度區(qū)代表點或下風(fēng)方向最大濃度點等。根據(jù)目前自動監(jiān)測的發(fā)展水平，一個標(biāo)準(zhǔn)的光化學(xué)煙霧監(jiān)測站可以包括以下測量參數(shù)：O3、NOx、NOy、CO、SO2、NMHC、VOCs、PM10、PM2.5、PM1、OC／EC等。同時對太陽輻射強度以及城市的氣象 （風(fēng)速、風(fēng)向、溫度、相對濕度等）、空氣擴散條件等進行同步觀測。

5.1 地面臭氧濃度及臭氧柱濃度監(jiān)測

5.1.1 地面臭氧濃度監(jiān)測

臭氧是光化反應(yīng)產(chǎn)生的最直接、最重要的污染物，常常作為光化煙霧污染強弱的指標(biāo)，目前臭氧自動監(jiān)測方法主要有紫外分光光度法［16］和長光程差分吸收光譜法 （DOAS法）。

5.1.2 臭氧柱濃度監(jiān)測

臭氧柱濃度是指臭氧在空間上的垂直分布濃度，長期監(jiān)測污染物的柱狀濃度可以反映其在空間中的濃度變化趨勢。目前監(jiān)測污染物柱狀濃度主要使用的是被動 DOAS監(jiān)測技術(shù)。

5.2 氮氧化物監(jiān)測NOx、NOy

對環(huán)境空氣中氮氧化物，NOX和總反應(yīng)性氮氧化物 NOy進行監(jiān)測，才能了解氮氧化物和其光化學(xué)產(chǎn)物之和，可以幫助了解形成光化學(xué)煙霧的機理［17］。

NOx＝NO ＋NO2，NO2的存在是產(chǎn)生光化反應(yīng)的必要條件，NOy＝NOx＋NO3＋2N2O5＋HNO3＋HNO4＋HONO＋PAN＋MPAN＋硝酸鹽 ＋烷基硝酸鹽。為了解光化學(xué)反應(yīng)的形成機理，應(yīng)該對環(huán)境空氣中總反應(yīng)性氮氧化物 NOy準(zhǔn)確測定。目前NOx和 NOy自動監(jiān)測主要是化學(xué)發(fā)光法。

5.3 非甲烷總烴 （NMHC）和揮發(fā)性有機物（VOCs）

5.3.1 非甲烷總烴 （NMHC）監(jiān)測

非甲烷總烴（NMHC）通常是指除甲烷以外的所有可揮發(fā)的碳氫化合物 （其中主要是 C2～C8），是形成光化學(xué)煙霧污染的重要前體物［18］。

5.3.2 揮發(fā)性有機物 （VOCs）監(jiān)測

揮發(fā)性有機物 （VOCs）是指沸點在 50～260℃，室溫下飽和蒸氣壓超過133.32Pa的易揮發(fā)性有機化合物。大多數(shù)VOCs化合物 （如低碳數(shù)的烯烴、烷烴，如表1所示）具有大氣化學(xué)反應(yīng)活潑性，是形成光化學(xué)煙霧污染的重要前體物。

表 1 VOCS對光化學(xué)反應(yīng)的活性順序［19］

目前NMHC和VOCS自動監(jiān)測方法主要是采用在線氣相色譜法。

5.4 SO2和 CO監(jiān)測

由光化煙霧的反應(yīng)機理可知，SO2和 CO在氣象條件合適時也會參與光化反應(yīng)，SO2自動監(jiān)測是采用紫外熒光法，而 CO自動監(jiān)測使用最多的是非分散紅外吸收法。

5.5 OH· （羥基自由基）監(jiān)測

OH·是大氣中最重要的氧化劑，它控制了絕大多數(shù)大氣痕量組分的氧化去除，在城市大氣化學(xué)過程中 OH·起著重要作用，尤其是在光化學(xué)煙霧的產(chǎn)生、城市大氣中二次氣溶膠的生成等過程中。雖然對我國城市大氣中的常規(guī)氣相污染物和顆粒物已有一些測量和研究，但對于城市大氣污染產(chǎn)生的機制了解得并不十分清楚，而對城市大氣 OH·的系統(tǒng)測量則基本上屬于空白。

對 OH·的測量技術(shù)原理主要有激光誘導(dǎo)熒光LIF法、差分光學(xué)吸收法 DOAS、化學(xué)離子化質(zhì)譜CIMS、CO氧化法、水楊酸捕集法和電子自旋共振等。其中外場觀測應(yīng)用較廣泛的技術(shù)是激光誘導(dǎo)熒光LIF法。

5.6 PAN、PPN在線監(jiān)測

PAN（過氧乙酰硝酸酯）和 PPN（過氧丙酰硝酸酯）是大氣光化煙霧的特征污染物，他們對人體健康、植物及生態(tài)環(huán)境有極大的危害。PAN 和PPN可以作為光化學(xué)反應(yīng)的指示物，他們濃度的獲得對于正確估算光化學(xué)臭氧產(chǎn)生率十分重要，目前 PAN、PPN的監(jiān)測主要采用在線氣相色譜技術(shù)。

5.7 PM10、PM2.5、PM1（顆粒物）監(jiān)測

往往伴隨光化煙霧還會有大量細粒子即二次細顆粒物 （secondary fine particulate matters，SFPM）產(chǎn)生，如硫酸鹽、硝酸鹽、銨鹽、黑炭 （BC）以及有機碳（OC）等，因此對光化污染監(jiān)測必須對顆粒物 PM10、PM2.5、PM1進行長期監(jiān)測。顆粒物自動監(jiān)測方法主要有β射線法、微量振蕩天平法以及光散射法等。

5.8 OC／EC監(jiān)測

對OC／EC（有機炭／元素炭）進行監(jiān)測，其中EC直接來源于化石燃料的不完全燃燒，是一次人為大氣污染的很好的指標(biāo)。OC則包括污染源直接排放的一次有機碳 POC和碳氫化合物通過光化學(xué)反應(yīng)等途徑生成的二次有機炭SOC，常常用OC／EC的比值來判斷二次污染程度，可以間接地判斷光化污染的強弱。目前OC／EC基本上采用熱化學(xué)法。

5.9 太陽輻射觀測

光化煙霧反應(yīng)與太陽輻射直接相關(guān)，一般太陽輻射越強，大氣光化反應(yīng)就越厲害，臭氧濃度會更高，因此對太陽輻射進行長期觀測是很有必要的。測量太陽輻射光譜特性的儀器是太陽輻射計，它可用于同時測量不同波長的太陽直接輻射、天空散射輻射、地面反射輻射或太陽總輻射等輻射量，可以計算出大氣中水氣、臭氧以及氮氧化物等污染氣體分子在整個大氣層中的總含量，反映出氣溶膠粒子譜和光學(xué)特性等參數(shù)。

5.10 大氣穩(wěn)定度

大氣穩(wěn)定度是影響污染物在大氣中擴散的極重要因素。目前大氣穩(wěn)定度自動儀主要是基于 β射線測量方法的 24小時自動采樣和PM10顆粒物質(zhì)量濃度在線監(jiān)測儀器。同時，儀器在設(shè)定的每個采樣分析周期中，通過蓋革計數(shù)器測量所收集顆粒物樣品中氡元素之放射性大小，獲得大氣穩(wěn)定度值及相關(guān)參數(shù)。

5.11 氣象綜合觀測

有利于光化反應(yīng)的的氣象條件除了太陽輻射強、大氣穩(wěn)定外，還有低濕度、低風(fēng)速和高壓，因此氣象綜合觀測是必不可少的。氣象監(jiān)測參數(shù)包括風(fēng)向、風(fēng)速、溫度、濕度、壓力、雨量等，其中風(fēng)向、風(fēng)速原理可分為機械式和超聲風(fēng)，雨量傳感器也可分為雨筒機械式和雨鼓聲學(xué)振動壓力感應(yīng)式以及多普勒方式。

5.12 遙感監(jiān)測

遙感監(jiān)測技術(shù)主要是通過物體對大氣中各種頻率電磁波的輻射或反射，不與物體進行直接接觸，遠距離辨識及測量目標(biāo)對象的一種監(jiān)測技術(shù)［20］。根據(jù)所利用的波段，遙感技術(shù)主要分為可見光近紅外遙感技術(shù)、熱紅外遙感器技術(shù)和微波遙感技術(shù)三類。通過遙感監(jiān)測可測定大氣氣溫、濕度、CO、NOx、CO2、O2、CH4等主要污染物的濃度分布，還可對環(huán)境污染事故進行遙感跟蹤監(jiān)測。因此該技術(shù)是對區(qū)域性光化學(xué)煙霧地面監(jiān)測的有效補充。

6 結(jié)束語

20世紀(jì)末以來，我國京津唐地區(qū)、珠江三角洲、長江三角洲和成渝地區(qū)均出現(xiàn)了比較嚴(yán)重的區(qū)域性光化學(xué)煙霧，臭氧超標(biāo)很嚴(yán)重，且趨勢在加劇，因此加強地面臭氧及其光化煙霧污染研究和監(jiān)測十分必要和迫切。建議從以下幾個方面強化監(jiān)測和研究：①結(jié)合機動車尾氣監(jiān)測以及NOx、VOCS的排放量監(jiān)測，開展臭氧前體物排放量的監(jiān)測和統(tǒng)計工作，將臭氧前體物排放量納入環(huán)境統(tǒng)計中；②全國范圍內(nèi)已建立包括臭氧在內(nèi)的國家環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)絡(luò)，應(yīng)再將各大城市獨立建成的綜合監(jiān)測實驗室（即超級站）聯(lián)網(wǎng)，實現(xiàn)信息共享，以應(yīng)對區(qū)域性污染；③建立與歐美發(fā)達國家臭氧監(jiān)測網(wǎng)之間的技術(shù)交流與合作；④加強臭氧數(shù)值模式、預(yù)測預(yù)報系統(tǒng)的研究。

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Study on Photochemical Smog and Key Points for Monitoring

BAO Lei1，2，LI Da－nian1，2
（1.Chongqing Center for Environmental Monitoring，Chongqing 401147 China）

The knowledge about photochemical smog and its formation mechanism were summarized.The development of monitoring photochemical smog all over the world was introduced as well.The focuses of researching photochemical smog were pointed out.The parameters of photochemical smog monitoring were explored based on the current status of the development of monitoring level.The practical suggestions were put forward on strengthening the research and monitoring on photochemical smog.

photochemical smog；research；monitoring；method；key point

X83

A

1673－9655（2014）02－0105－05

2014－01－07

鮑雷 （1975－），男，高級工程師，從事空氣、水質(zhì)、噪聲自動監(jiān)測16年，主要負責(zé)重慶市各自動監(jiān)測系統(tǒng)的運行維護、維修、質(zhì)量控制以及區(qū)域大氣環(huán)境綜合觀測與模擬研究等工作。