李燕軍,張 鐳,曹賢潔,岳 蕓,史晉森 (.蘭州大學大氣科學學院,半干旱氣候變化教育部重點實驗室,甘肅 蘭州 730000；2. 6769部隊,山西 文水 03200)

黑碳主要是由于物質(zhì)的不完全燃燒造成的,工業(yè)生產(chǎn)、汽車尾氣、居民燃火、生物質(zhì)燃燒等都會產(chǎn)生黑碳.隨著人們對能源需求的不斷提高,化石燃料的燃燒成為黑碳氣溶膠的主要來源.IPCC第4次評估報告指出(IPCC, 2007)[1],當前全球平均每年排放的黑碳為 8.0Tg/a(C),其中化石燃料燃燒排放為4.6Tg/a(C)、生物質(zhì)燃燒排放為 3.3Tg/a(C).我國各大城市化石燃料消耗量較大,同時工業(yè)廢氣排放治理較差,城市工業(yè)、汽車尾氣和居民活動產(chǎn)生的黑碳較多,而鄉(xiāng)村地區(qū)燃燒秸稈較多[2].

黑碳氣溶膠是大氣氣溶膠的主要吸收性成分,其吸收性能占大氣氣溶膠總吸收性能的90%[3]～95%[4],所以一般可以用黑碳氣溶膠的吸收系數(shù)作為大氣氣溶膠的吸收系數(shù).黑碳氣溶膠和二氧化碳都會產(chǎn)生溫室效應,不同的是二氧化碳吸收地表長波輻射對大氣的輻射強迫為正,而黑碳直接吸收太陽短波輻射對大氣輻射強迫為正,但會減少到達地面的太陽短波輻射,對地表輻射強迫為負,兩者之和為正[5].大氣中的黑碳氣溶膠亦可通過云-氣溶膠相互作用,對云高、云頂反照率、云量和云層厚度等造成影響,對大氣造成半直接和間接輻射強迫[6].近些年在南極[7]、北極

[8]這些人類活動非常少的地區(qū)也觀測到黑碳氣溶膠,沉積在冰雪表面的黑碳吸收太陽輻射使氣溫升高,同時使得地表反照率減小,加速冰雪的融化,使得海平面上升進一步惡化.

近年來國內(nèi)外很多學者開展了大量的研究,如結合實地觀測、衛(wèi)星資料和軌跡模式研究冰雪覆蓋區(qū)域黑碳的來源以及對冰雪下墊面造成的影響[9];分析黑碳氣溶膠的排放現(xiàn)狀及其清除機制[10];利用數(shù)值模式研究黑碳對氣候變化產(chǎn)生的影響[11];通過儀器觀測研究黑碳氣溶膠的變化特征及其對城市下墊面的影響[12];還有結合其他碳質(zhì)氣溶膠來揭示黑碳氣溶膠對氣候產(chǎn)生的影響

[13].這些研究成果有助于進一步認識黑碳氣溶膠的變化特征及其危害.

我國于1980年代中期開始對黑碳氣溶膠進行觀測研究[14],1992～1994年,在青海省西寧市的瓦里關山上建立了我國第一個國際大氣本底基準觀象臺,也是世界上第一個位于歐亞內(nèi)陸半干旱地區(qū)的WMO/GAW監(jiān)測站,1994年起對黑碳氣溶膠進行了連續(xù)觀測.廣州[15]、北京[16]、西安

[17]、四川[18]、上海[19]、內(nèi)蒙[20]等地區(qū)也有黑碳氣溶膠濃度和其季節(jié)變化特征的研究報道.在地理分布上,除了錫林浩特處在半干旱區(qū),其余觀測地點均為城市或植被覆蓋較好的鄉(xiāng)村.迄今為止對半干旱地區(qū)長時間序列黑碳濃度的研究仍較為不足.

蘭州位于我國西北,屬于典型的半干旱地區(qū),降水量少,空氣干燥,生態(tài)系統(tǒng)脆弱,對氣候變化異常敏感,是全球氣候變化的指示器之一[21].同時蘭州市是我國重要的重工業(yè)城市,工業(yè)污染較為嚴重,也是西北地區(qū)沙塵暴高發(fā)城市之一.由于蘭州市特殊的河谷地形,排放的污染物質(zhì)不易向外擴散,所以城市氣溶膠中黑碳氣溶膠的含量對城市下墊面的輻射強度和人群生命健康都有較大且持續(xù)的影響[22].本文對蘭州市區(qū)和郊區(qū)榆中地區(qū)進行了連續(xù) 1年的黑碳氣溶膠濃度的觀測試驗,對比分析了市郊黑碳日平均濃度的年變化、季節(jié)平均日變化、月平均濃度的年變化及周變化特征的異同,并分析了沙塵天氣對黑碳濃度的影響.

1 觀測站點、儀器與數(shù)據(jù)處理

1.1 觀測站點

蘭州大學半干旱氣候與環(huán)境觀測站(SACOL)有2個觀測點:位于郊區(qū)蘭州大學榆中校區(qū)的綜合站和位于市區(qū)蘭州大學本部校區(qū)的城市站,兩者處于同一地區(qū),都屬溫帶半干旱氣候.

SACOL綜合站位于蘭州市東南方向,距離蘭州市區(qū)48km,距離南部的榆中縣城10km,位于蘭州大學榆中校區(qū)的萃英山頂(35.57°N,104.08°E).年均降雨量為 250～390mm,相對濕度為 63%,全年平均氣溫為 6.7℃.下墊面屬于典型的黃土高原地貌,長有較短的冷蒿、芒草等.山頂全年盛行西北和東南風,年平均風速約為1.6m/s.該站的黑碳氣溶膠可能源于山腳下蘭州大學榆中校區(qū)和西北民族大學榆中校區(qū)、西南方向2km處的高速公路和西北方向 10km 處的鋼鐵廠.另外,西北方向 40km 外蘭州市區(qū)的污染排放可能也有貢獻.

城市站位于蘭州市中心盤旋路附近蘭州大學校園內(nèi)(36.08°N, 103.88°E).屬半干旱地區(qū),有明顯的大陸性季風氣候特征,年平均降水量在250～350mm,并集中分布在 6～9 月,全年平均氣溫為 9.3℃.屬于城市下墊面,全年以靜風為主,冬季有明顯的逆溫現(xiàn)象.盤旋路作為蘭州城市交通樞紐之一,車流量大.蘭州市處于兩條山脈之間,整個城市呈東南到西北的帶狀分布.城市站位于東南方向,而西北方向分布有較多的重工業(yè)污染源.因此,該站黑碳氣溶膠可能源于機動車尾氣排放和工業(yè)污染排放輸送.

1.2 觀測儀器

黑碳氣溶膠的觀測使用多角度吸收光度計MAAP(Multi-Angle Absorption Photometer,Model-5012, Thermo Scientific).外界的黑碳通過進氣口沉積在濾膜上,光束通過氣溶膠沉積后會有一個衰減量,其與濾膜上黑碳氣溶膠的質(zhì)量濃度存在線性關系,儀器通過測量光透過濾膜后的衰減量,反算出黑碳氣溶膠的濃度,其中光束波長為 670nm.傳統(tǒng)的黑碳儀(AE)只通過一束光測量衰減量,MAAP通過多方向的光束增測了黑碳的散射量,減少了累積在濾帶上的顆粒物散射的影響,其輸出的黑碳濃度數(shù)據(jù)可信度更高.在進氣口加裝了切割粒徑為 2.5μm的切割頭,采樣管采用外徑 1/2英寸碳質(zhì)防靜電管,進氣管路的損失可忽略不計.氣溶膠樣本從 PM2.5切割頭進入采樣管后到達并積累在濾膜上,當濾膜透過率小于0.2或濾膜上累積的顆粒物質(zhì)量大于 30μg時自動更換濾膜.其流量調(diào)節(jié)偏差小于 1%,最小檢測限為10min平均小于0.05μg/m3,環(huán)境工作溫度為-20～50℃.觀測采取連續(xù)觀測,每 1min輸出保存數(shù)據(jù).

濾膜上的黑碳質(zhì)量由下式計算:

式中:MBC為黑碳質(zhì)量;ω0為單次散射反照率;X1為透過率的自然對數(shù);A為濾膜采樣面積;σBC為衰減橫截面,計算中取 6.6m2/g;VOL為采樣氣體體積;BC為儀器輸出的黑碳質(zhì)量濃度.

1.3 數(shù)據(jù)處理與質(zhì)量控制

2010年9月至2011年8月在蘭州大學本部校區(qū)城市站和榆中校區(qū)綜合站進行了黑碳濃度的連續(xù)觀測,同時每8h記錄1次天氣情況、云量及周邊局地人為活動的變化,數(shù)據(jù)處理時通過環(huán)境記錄對不合理數(shù)據(jù)進行剔除:儀器故障造成的非正常數(shù)據(jù),有時儀器會出現(xiàn)錯誤代碼,這可能是由于實驗室環(huán)境發(fā)生變化使得儀器工作不正常造成的,這些數(shù)據(jù)在研究中予以剔除;由于儀器本身的工作原理造成的少數(shù)不正常數(shù)據(jù):①由于儀器通過濾膜上的黑碳對光的衰減進行黑碳濃度的觀測,當一張濾膜上積累的黑碳達到一定濃度時會自動更換下一張濾膜,通過對數(shù)據(jù)的觀察發(fā)現(xiàn),更換濾膜的前兩個數(shù)據(jù)相對前一數(shù)據(jù)突然減小很多,不符合正常值,對此類數(shù)據(jù)予以剔除;②由于儀器是通過光衰減量進行黑碳濃度的計算,測量光強度的器件上的信號波動有可能導致相鄰的2個數(shù)據(jù)差異很大,常常造成相鄰的2個數(shù)據(jù)1個高估1個低估,甚至產(chǎn)生負值,也不符合正常值[23].對儀器自身問題造成的非正常值,先用總數(shù)據(jù)進行 7點平滑處理,然后用實測值與平滑后的值的相對偏差來判斷數(shù)據(jù)是否需要剔除:當相對誤差超過15%時,認為數(shù)據(jù)不正常,剔除對應數(shù)據(jù);反之則認為對應數(shù)據(jù)正常,可以使用.

表1 數(shù)據(jù)質(zhì)量控制統(tǒng)計Table 1 Statistics of data quality control

2 結果分析

2.1 黑碳日平均濃度的年變化

圖1 SACOL和蘭州城市黑碳日平均濃度的年變化Fig.1 Annual variation of daily average BC concentration at SACOL and Downtown of Lanzhou

圖1為蘭州SACOL綜合站和城市站2010年9月至2011年8月黑碳日平均濃度的年變化.可以看出,兩站的黑碳濃度冬季較高,春夏季較低,日平均濃度分別為 2270,5580ng/m3.蘭州城市受交通排放影響,同時地形影響逆溫嚴重,甚至在白天也會有逆溫層存在[24],擴散條件很差,黑碳氣溶膠在市區(qū)空氣中累積較為嚴重,濃度比郊區(qū)要大,尤其在冬季供暖期間.

表 2給出了國內(nèi)外部分站點的監(jiān)測值.2007～2008年SACOL綜合站的黑碳平均濃度為1800ng/m3,2007～2009 年 為 1568ng/m3,2009～2010年為1750ng/m3,而2010～2011年SACOL的黑碳平均濃度為 2270ng/m3.蘭州城市的黑碳平均濃度與西安、上海、廣州等城市的黑碳平均濃度類似,都很高.瓦里關本底站黑碳平均濃度很低,可能是其地處偏僻,黑碳來源主要是外來輸送,而黑碳在大氣中的壽命較短,只有少量黑碳對該站點的黑碳濃度產(chǎn)生影響.

表2 不同地區(qū)黑碳研究結果Table 2 BC concentration in different sites in China

2.2 黑碳季節(jié)平均日變化

圖2為蘭州SACOL綜合站和城市站黑碳濃度的季節(jié)平均日變化.2個站點冬季黑碳氣溶膠的日均值水平較高,秋季次之,夏季最小.季節(jié)的變化主要取決于各個季節(jié)黑碳氣溶膠的來源和強度,且與大氣湍流強弱、主導風向、天氣過程等密切相關.夏季日照時間長,地面接收的能量多,湍流發(fā)展劇烈,有利于黑碳擴散,降水量大,而降水對黑碳等親水性粒子有明顯的清除作用[4];秋季黑碳濃度高于春、夏季除局地源污染外,可能還與四川、陜西、甘肅等地燃燒秸稈有關[28];冬季黑碳排放量大,大氣湍流較弱,不利于黑碳擴散,導致空氣中細粒子和二次氣溶膠的大量增加[29].

圖2 SACOL和蘭州城市不同季節(jié)的黑碳濃度日變化Fig.2 Diurnal variations of BC concentration at SACOL and downtown of Lanzhou in four seasons

城市站黑碳氣溶膠的日均值較綜合站高,且變化范圍更大,波動較劇烈.2個站4季的日變化曲線都呈雙峰結構,峰值和谷值出現(xiàn)的時間大致相同.白天峰值都在10:00左右,谷值出現(xiàn)在16:00左右;晚上市區(qū)的峰值在 21:00左右,略晚于郊區(qū)的20:00,谷值在04:00左右.白天由于人類活動的增加,黑碳也隨之增加,由于市區(qū)地形影響和郊區(qū)山谷風的影響,都存在逆溫層,導致黑碳不易擴散,在10:00左右出現(xiàn)第1個極大值;隨著對流活動的增強,逆溫層消失,地面黑碳被稀釋,濃度減少,在16:00左右出現(xiàn)第1個極小值;晚上對流活動減弱,逆溫層開始出現(xiàn),導致黑碳不易擴散,在 20:00、21:00出現(xiàn)第2個極大值;隨后由于人類活動減少,黑碳濃度也隨之慢慢減少,在 03:00、04:00出現(xiàn)第 2個極小值.城市站中黑碳氣溶膠濃度秋冬季節(jié)的第 1個峰值出現(xiàn)的時間晚于春夏季節(jié),可能是由于秋冬季節(jié)人類開始活動的時間比較晚,且日出時間延后,導致逆溫層結構穩(wěn)定,持續(xù)時間比較長.郊區(qū)綜合站受人類活動影響較小,其4季黑碳氣溶膠濃度峰值出現(xiàn)的時間差別不大.

2.3 黑碳月平均濃度和最大頻數(shù)濃度的年變化

圖3 SACOL和蘭州城市黑碳月平均濃度和最大頻數(shù)濃度的年變化Fig.3 Annual variations of monthly average BC concentration with the distributions of maximum frequency in every month at SACOL and Downtown of Lanzhou

圖3為蘭州SACOL綜合站和城市站黑碳月平均濃度和最大頻數(shù)濃度的年變化,其中最大頻數(shù)濃度使用對數(shù)正態(tài)分布函數(shù)對頻數(shù)分布特征進行擬合得出[30].最大頻數(shù)濃度能較好反映黑碳氣溶膠的污染程度,月最大頻數(shù)濃度高于月平均濃度說明黑碳滯留在高值區(qū)的時間較長,污染水平高;反之,污染水平低.從圖 3可以看出,黑碳氣溶膠在 1月污染水平最高,最大頻數(shù)濃度分別為5063,10230ng/m3;5月污染水平最低,最大頻數(shù)濃度分別為932,1143ng/m3.而平均濃度,2個站都是1月黑碳濃度達到最大值,分別為 4120,9256ng/m3;綜合站是7月達到最小為1223ng/m3,城市站是 6月最小為 2021ng/m3.在采暖期前期(11～1月)黑碳濃度的月均值小于最大頻數(shù)濃度,這可能是因為11～1月蘭州市區(qū)逆溫嚴重,甚至在白天也會有逆溫層的發(fā)展[23],擴散條件差,黑碳氣溶膠在市區(qū)空氣中累積較為嚴重;而非采暖期逆溫層減弱,擴散較好,所以黑碳濃度較低.采暖期中11～1月和2～3月黑碳濃度差別較大,但最大頻數(shù)濃度差別更大,說明逆溫強度是影響城市黑碳濃度的重要因素.

2.4 黑碳濃度的周變化

為了更直觀的分析交通等人為活動對黑碳濃度的影響,將兩個站點的黑碳觀測數(shù)據(jù)分兩個時段,即工作日和非工作日.由圖4可以看出,蘭州郊區(qū)工作日和非工作日日均濃度差別較小,市區(qū)工作日明顯高于非工作日.市區(qū)站位于市中心,呈現(xiàn)明顯的周變化;郊區(qū)站遠離人為活動區(qū)域,周變化特征不明顯.

圖4 黑碳濃度的周變化Fig.4 Weekly variation of BC concentration

2.5 沙塵天氣對黑碳氣溶膠濃度的影響

沙塵天氣主要發(fā)生在春季,將觀測中遇到的沙塵天氣條件的數(shù)據(jù)單獨處理,對沙塵天氣條件下蘭州市區(qū)和郊區(qū)黑碳氣溶膠濃度進行了分析.數(shù)據(jù)采用有沙塵天氣發(fā)生且后一天為晴天的數(shù)據(jù).

圖5 SACOL和蘭州城市4月19日沙塵天氣過程黑碳氣溶膠濃度變化Fig.5 Variations of BC concentration in dust event on April 19th at SACOL and Downtown of Lanzhou

圖5為蘭州SACOL綜合站和城市站春季沙塵發(fā)生日和次日黑碳氣溶膠濃度變化.沙塵到來時,黑碳濃度突然減小,且沙塵發(fā)生的后一天,黑碳濃度會維持在相對較低的水平,日變化沒有呈現(xiàn)明顯的雙峰特征,日均黑碳濃度小于沙塵日黑碳濃度,并遠小于當月的正常天氣的日均濃度,這與一些對沙塵天黑碳氣溶膠濃度變化的研究結果不同[31].可能原因有二:(1)沙塵發(fā)生時風速較大,對黑碳濃度有稀釋作用[32];(2)多角度吸收光度計(MAAP)可以在測量吸收的同時可測量散射信息,使黑碳吸收觀測相對更準確.而目前其他研究多使用黑碳儀,例如AE-31,測量采集樣本造成的光衰減,并將其完全歸因于黑碳氣溶膠的吸收.于是沙塵細粒子進入儀器造成的光散射衰減也被記為黑碳吸收造成,高估了黑碳濃度.

3 結論

3.1 SACOL綜合站和城市站黑碳日平均濃度的年變化特征是秋冬高,春夏低,城市站的年平均黑碳濃度為 5580ng/m3,遠大于綜合站的2270ng/m3.

3.2 SACOL綜合站和城市站黑碳季節(jié)平均日變化都有明顯的雙峰結構,最大值出現(xiàn)在 8:00-10:00之間,最小值出現(xiàn)在16:00左右.城市站第1個峰值出現(xiàn)的時間秋冬季比春夏季延后,綜合站不明顯.兩站點黑碳濃度的季節(jié)日變化特征反映出受人為活動規(guī)律、逆溫層和大氣湍流擴散規(guī)律控制特征.

3.3 SACOL綜合站和城市站黑碳月最大頻數(shù)濃度的年變化都是 5月黑碳濃度最小,分別為932,1143ng/m3;1月黑碳濃度達到最大值,分別為5063,10230ng/m3.11～1月由于大范圍的供暖及逆溫層的影響,黑碳最大頻數(shù)濃度大于平均濃度.周變化中,城市站受人為活動影響,工作日的黑碳濃度大于非工作日,綜合站不明顯.沙塵天氣條件下黑碳氣溶膠濃度值低于當月的日均值.

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