王翠玲,劉長(zhǎng)禮*,張 云,龐雅婕(.中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)研究所,河北 石家莊 05006；.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)調(diào)查中心,河北 保定 0705)

PTA生產(chǎn)廢液在包氣帶中遷移的模擬研究

王翠玲1,劉長(zhǎng)禮1*,張 云1,龐雅婕2(1.中國(guó)地質(zhì)科學(xué)院水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)研究所,河北 石家莊 050061；2.中國(guó)地質(zhì)調(diào)查局水文地質(zhì)環(huán)境地質(zhì)調(diào)查中心,河北 保定 071051)

以一工廠PTA生產(chǎn)廢液為研究對(duì)象,選擇COD為PTA生產(chǎn)廢液特征污染因子,通過(guò)靜態(tài)吸附及土柱淋濾實(shí)驗(yàn)確定包氣帶土層粉質(zhì)粘土對(duì)PTA生產(chǎn)廢液中污染物質(zhì)的吸附、生物降解及彌散系數(shù),利用Hydrus-1D軟件建立污染物在包氣帶中遷移的對(duì)流-彌散模型,預(yù)測(cè)其在包氣帶土層中的遷移規(guī)律.結(jié)果表明:包氣帶中粉質(zhì)粘土對(duì)PTA生產(chǎn)廢液中污染物質(zhì)有吸附、降解等阻隔作用,但吸附、降解系數(shù)均很低,分別為0.256cm3/g 和0.0077d-1.因此當(dāng)PTA生產(chǎn)廢液的COD濃度為4000mg/L,蓄水池中廢液深5m,定水頭持續(xù)淋濾厚為10m的包氣帶時(shí),11.76年潛水面處地下水中COD含量超標(biāo).

PTA生產(chǎn)廢液；COD；包氣帶；運(yùn)移

PTA(精對(duì)苯二甲酸)是重要的有機(jī)原料,它是生產(chǎn)增塑劑、聚酯纖維滌綸、染料、農(nóng)藥等產(chǎn)品的中間體或原料[1-2].中國(guó)是世界 PTA的主要產(chǎn)地之一,產(chǎn)能從 2005年 590萬(wàn) t快速增長(zhǎng)到2011年的2007萬(wàn)t,截止2011年末,我國(guó)PTA產(chǎn)能占亞洲地區(qū)產(chǎn)能的 58%,達(dá)到了世界產(chǎn)能的1/4以上.當(dāng)PTA產(chǎn)量增加時(shí),其生產(chǎn)過(guò)程中的廢液也在隨之劇增.據(jù)統(tǒng)計(jì),每生產(chǎn) 1tPTA會(huì)產(chǎn)生3～4m3廢液,其廢液 COD 質(zhì)量濃度一般為4000～9000mg/L[3-4].PTA生產(chǎn)廢液的主要成分有精對(duì)苯二甲酸(PTA)、對(duì)苯二甲酸(TA)、苯甲酸(BA)、4-甲醛苯甲酸(4-CBA)、對(duì)二甲苯、間苯二甲酸、對(duì)甲基苯甲酸、醋酸甲酯及醋酸等[5-6].據(jù)以往研究,PTA[7]、PA[8]、TA[9]、BA[10]均有毒性,會(huì)誘導(dǎo)生殖和發(fā)育細(xì)胞的癌變、擾亂內(nèi)分泌功能等不利于動(dòng)植物生長(zhǎng)的影響.

由于PTA生產(chǎn)廢液排放量大且毒性明顯,若直接排放會(huì)嚴(yán)重污染包氣帶及地下水,危害動(dòng)植物的生長(zhǎng)代謝,最終威脅人類的健康.因此研究其排放后的運(yùn)移規(guī)律及路徑顯得尤為重要;且不同類型有機(jī)廢液的運(yùn)移特征不盡相同,對(duì)于PTA生產(chǎn)廢液這類污染物的運(yùn)移研究還很少.為研究PTA生產(chǎn)廢液在包氣帶中的運(yùn)移,采集PTA生產(chǎn)廢液和未污染的包氣帶土壤,在室內(nèi)進(jìn)行吸附、生物降解和彌散實(shí)驗(yàn),并在此基礎(chǔ)上建立模型模擬預(yù)測(cè)在包氣帶中的運(yùn)移規(guī)律.本研究結(jié)果能為廠區(qū)廢液管理和包氣帶及地下水污染防治提供基礎(chǔ)參考,對(duì)包氣帶和地下水的保護(hù)具有極其重大的意義.

由于PTA生產(chǎn)廢液成分復(fù)雜,單一的污染物并不能代表污水的整體污染狀況,且苯環(huán)及其衍生物的COD貢獻(xiàn)值占PTA生產(chǎn)廢液的75%以上[11],因此選取COD為PTA生產(chǎn)廢液特征污染因子進(jìn)行本次研究[12].

1 材料與方法

1.1 實(shí)驗(yàn)土樣

選用河南洛陽(yáng)某PTA工廠附近且未受污染非表層的包氣帶代表土層.實(shí)驗(yàn)土樣的基本性質(zhì)見(jiàn)表1.

表1 實(shí)驗(yàn)土樣基本性質(zhì)Table 1 Basic properties of soils

實(shí)驗(yàn)前在室溫下自然風(fēng)干土樣,除去植物根系等雜物,研磨部分土過(guò) 100目篩并烘干儲(chǔ)存以備吸附實(shí)驗(yàn)用,部分土過(guò)20目篩備生物降解及土柱淋濾實(shí)驗(yàn)用.

1.2 實(shí)驗(yàn)溶液

分別從PTA廢液出水濃度較低和較高的2個(gè)出水口取水樣,采用重鉻酸鉀氧化法測(cè)定其COD濃度,同時(shí)測(cè)得其他污染參數(shù)如 NH4+、NO3

-和NO2-濃度及pH值,結(jié)果見(jiàn)表2.該工廠廢水的COD最高濃度可高達(dá)2.4萬(wàn)mg/L左右,而另一出水口COD濃度僅在2000mg/L左右.根據(jù)生產(chǎn)工藝可知2號(hào)出水口COD濃度雖高但廢水量較少,最終確定蓄水池中混合液的 COD值在4000mg/L左右.

表2 PTA化工廠廢液出水口污染參數(shù)Table 2 Parameters of wastewater in PTA factory

1.3 實(shí)驗(yàn)方法

室內(nèi)實(shí)驗(yàn)是通過(guò)系列吸附實(shí)驗(yàn)確定吸附、生物降解系數(shù).通過(guò)土柱淋濾實(shí)驗(yàn)確定彌散系數(shù).在所有實(shí)驗(yàn)中PTA生產(chǎn)廢液容器均用錫箔紙遮蓋避光,避免有機(jī)物揮發(fā).為排除土樣中析出物對(duì)所測(cè)溶液的 COD值構(gòu)成干擾,每組實(shí)驗(yàn)都設(shè)定空白樣,空白樣為等量的土和蒸餾水,其他實(shí)驗(yàn)條件相同.

1.3.1 吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn) 取15g過(guò)100目篩土樣若干份,置于40mL棕色玻璃瓶中,加PTA生產(chǎn)廢液 20mL,為排除消滅微生物降解對(duì)吸附實(shí)驗(yàn)造成的影響,滴加200mg/L的HgCl2溶液2滴作為生物抑制劑,蓋緊后避光放入溫度為(25±1)℃,振蕩頻率為120r/min的恒溫振蕩箱中振蕩吸附,分別在0,0.5,1,2,3.5,7,16,24,45h時(shí)取出實(shí)驗(yàn)樣及空白樣,放入離心機(jī)中在25℃、3000r/min條件下離心 5min,取其上清液采用重鉻酸鉀氧化-滴定方法測(cè)定 COD值.用以下公式計(jì)算單位土樣對(duì)COD的吸附量.

式中:C0和C分別是溶液COD的初始濃度與實(shí)驗(yàn)后濃度,mg/L;V是加入廢液的體積,L;G是土樣的重量,g;實(shí)驗(yàn)后COD濃度C實(shí)驗(yàn)后=C樣品-C空白樣.

1.3.2 等溫吸附實(shí)驗(yàn) 取15g過(guò)100目篩土樣若干份,置于40mL棕色玻璃瓶中,加入濃度分別為263,350,499,874,1324,1690,2525,3535mg/L的PTA生產(chǎn)廢液20mL,滴加200mg/L的HgCl2溶液2滴,蓋緊后避光放入溫度為(25±1)℃,振蕩頻率為120r/min的恒溫振蕩箱中振蕩吸附至吸附平衡(吸附平衡時(shí)間由吸附動(dòng)力學(xué)實(shí)驗(yàn)確定),取出實(shí)驗(yàn)樣及空白樣離心分離并取上清液測(cè)定COD值.

1.3.3 生物降解實(shí)驗(yàn) 為確定厭氧條件下粉質(zhì)粘土中微生物對(duì)PTA生產(chǎn)廢液COD的降解系數(shù).稱取過(guò)20目篩土樣50g若干份,分別置于150mL三角瓶中,加入 PTA廢液至三角瓶被基本填滿(記下加入的 PTA廢液量),此時(shí)三角瓶中可視為厭氧狀態(tài).將三角瓶蓋好避光放入恒溫振蕩箱中,保持溫度(25±1)℃,振蕩頻率為 120r/min.在一定時(shí)間段取出實(shí)驗(yàn)樣與空白樣離心分離取上清液測(cè)定COD濃度.

1.3.4 土柱淋濾實(shí)驗(yàn) 實(shí)驗(yàn)包括Cl-彌散實(shí)驗(yàn)和PTA生產(chǎn)廢液穿透實(shí)驗(yàn),前者獲取滲透系數(shù)、彌散度、孔隙水流速等參數(shù);后者用于驗(yàn)證數(shù)值模型的擬合情況.實(shí)驗(yàn)所用土柱內(nèi)徑為 10cm,柱身高100cm,柱底部接內(nèi)徑2cm的出水口,用以連接出水管接取滲濾液.裝土之前打毛土柱內(nèi)壁以減少邊壁效應(yīng)的影響.裝柱時(shí)先在柱底依次鋪放 2層紗窗網(wǎng)及1cm厚的砂礫石,然后根據(jù)土樣天然干密度填裝并適當(dāng)夯實(shí),本次實(shí)驗(yàn)裝土高 10cm.土柱裝好并飽水后,將一定濃度的 Cl-溶液注入土柱中,并保持30cm恒定的水頭值,每8h左右取淋濾液并測(cè)定 Cl-濃度,當(dāng)淋濾液濃度約等于初試濃度時(shí)停止實(shí)驗(yàn),根據(jù)Cl-濃度與時(shí)間t的變化關(guān)系繪制Cl-穿透曲線(BTC).然后將PTA生產(chǎn)廢液以恒定的水頭(30cm)注入柱中,每8h左右取淋濾液并采用重鉻酸鉀氧化-滴定方法測(cè)定 COD濃度,當(dāng)淋濾液濃度約等于初始濃度時(shí)停止實(shí)驗(yàn),根據(jù)COD濃度與時(shí)間t的變化關(guān)系繪制其穿透曲線(BTC).

2 參數(shù)確定

2.1 溶質(zhì)分配系數(shù)

等溫吸附實(shí)驗(yàn)求取溶質(zhì)分配系數(shù)需在吸附動(dòng)力實(shí)驗(yàn)得到吸附平衡時(shí)間的基礎(chǔ)上開(kāi)展,圖 1為吸附動(dòng)力學(xué)曲線.

由圖1可以明顯看出,在理想條件下,包氣帶土樣對(duì) COD的吸附是一個(gè)吸附-解吸同時(shí)存在并在動(dòng)態(tài)中逐漸達(dá)到平衡的過(guò)程.在0～1h吸附曲線呈現(xiàn)快速直線上升趨勢(shì),因?yàn)樵谶@一階段大量污染物都被快速吸附在土粒表層,且此階段還沒(méi)有解吸發(fā)生,在這一過(guò)程中發(fā)生的吸附大部分為物理吸附[13];在 1～3.5h吸附曲線快速下降,呈現(xiàn)解吸大于吸附的現(xiàn)象,這是由于前一階段的快速吸附使得土粒超額吸附污染物且物理吸附本身的不穩(wěn)定性從而導(dǎo)致快速解吸[14];在3.5～7h吸附曲線又因土粒內(nèi)部的物理吸附和化學(xué)吸附共同作用且化學(xué)吸附較穩(wěn)定不易被解吸而又呈現(xiàn)出快速直線上升趨勢(shì)[15];在24h左右達(dá)到吸附平衡,根據(jù)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)達(dá)到最終平衡時(shí)的吸附量為1.05mg/g.

圖1 COD吸附動(dòng)力學(xué)曲線Fig.1 Absorption kinetic curve of COD

圖2 COD等溫吸附曲線Fig.2 Adsorption isotherm curve of COD

將等溫吸附實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與 Linear、Freundlich和Langmuir等溫吸附模型相擬合[16],比較可以求得包氣帶土層粉質(zhì)粘土對(duì)COD的吸附分配系數(shù),擬合圖及相關(guān)系數(shù)分別見(jiàn)圖2及表3.由3種等溫吸附模型對(duì)等溫吸附數(shù)據(jù)的擬合程度可以看出,總體Langmuir模型擬合的相關(guān)性相對(duì)較差,而線性吸附模型和 Freundlich模型的相關(guān)性較好,相關(guān)系數(shù)均在 0.90以上.且線性擬合相關(guān)性最高,因此以線性吸附來(lái)描述包氣帶土對(duì)PTA廢液中COD濃度的吸附,分配系數(shù)Kd為0.256cm3/g.

表3 等溫吸附曲線擬合表Table 3 Fitting parameters for COD adsorption on soils

若不考慮分子擴(kuò)散作用,縱向彌散度 DL由以下公式求得:DL=D/v.

圖4 Cl-穿透曲線Fig.4 Breakthrough curve of Cl-

2.2 生物降解系數(shù)

將生物降解實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與一級(jí)降解動(dòng)力方程相擬合,結(jié)果見(jiàn)圖3,擬合方程為:C=766.23e-0.0077t, R2=0.901.

圖3 COD降解曲線Fig.3 Degradation curve of COD

可以看出,包氣帶土對(duì) PTA生產(chǎn)廢液 COD的生物降解系數(shù)λ為0.0077d-1,小于0.01d-1,降解能力較低[17].說(shuō)明PTA廢液中有機(jī)物可生化性較差,自然條件對(duì)PTA廢液中COD的生物凈化作用很有限.

2.3 彌散系數(shù)

土柱中Cl-示蹤的穿透曲線見(jiàn)圖4.彌散系數(shù)D和滲透速度v可根據(jù)飽和土壤的溶質(zhì)遷移縱向彌散系數(shù)近似解(三點(diǎn)公式)得到[18]:

式中:t0.16、t0.5、t0.84分別為Ct/Cmax到達(dá)0.16、0.5、0.84時(shí)的時(shí)間值(曲線上對(duì)應(yīng)點(diǎn)分別為a、b、c),v為垂向滲透速度(m/d).t0.16、t0.5、t0.84三點(diǎn)的值可用實(shí)測(cè)的保守示蹤氯離子的相對(duì)濃度相鄰的上下兩點(diǎn)時(shí)間值,通過(guò)內(nèi)插法獲得.

式中:C中、C上、C下分別為待求的及其上相鄰和下相鄰的相對(duì)濃度值;t中、t上、t下分別為其對(duì)應(yīng)的時(shí)間值.求解的彌散系數(shù)(D)、滲透流速(V)和縱向彌散度(DL)分別為 3075cm2/d、0.041m/d及0.079cm.

3 模型校正與預(yù)測(cè)

3.1 模型的建立及校正

在忽略空氣、熱量和根系的作用的情況下,可以用修正的 Richards方程來(lái)描述剛性多孔介質(zhì)中均衡水流的運(yùn)移:式中:θ為體積含水量,%;t為時(shí)間,h;χ為坐標(biāo),m;K為飽和滲透系數(shù),m/s;h為壓力水頭,m;α為流向與縱軸夾角(垂向流動(dòng)時(shí)為0°).

在包氣帶(非飽和帶),可用以下非線性函數(shù)表達(dá)θ、K與壓力水頭h的關(guān)系[19]:

式中:θr、 θs分別為殘余含水量和飽和含水量,%;α是空氣進(jìn)氣值的倒數(shù)(泡點(diǎn)壓力),m-1;Ks為飽和滲透系數(shù),同(1)中的 K;Se為有效飽和度,無(wú)量綱;l為孔隙傳導(dǎo)參數(shù),一般為0.5[20];m、n均為土水特征方程的參數(shù),無(wú)量綱.根據(jù)土壤顆粒分析數(shù)據(jù)預(yù)測(cè)包氣帶水分運(yùn)動(dòng)參數(shù)見(jiàn)表4.

式中:λ為衰減系數(shù).Rd為遲滯因子,描述吸附作用對(duì)污染物遷移的滯留效應(yīng)Rd=1+ρKd/n.

初始條件:C(χ,t)=0; χ≥0,t=0

邊界條件:C(χ,t)=vC0; χ=0,t>0(上邊界)

模擬時(shí)間步長(zhǎng)為1.45min.

根據(jù)以上原理及實(shí)驗(yàn)土柱的實(shí)際情況,利用美國(guó)鹽土實(shí)驗(yàn)室開(kāi)發(fā)的軟件 Hydrus-1D(版本4.08)模擬土柱中 COD運(yùn)移曲線,模擬結(jié)果與實(shí)驗(yàn)實(shí)測(cè)值擬合見(jiàn)圖5.

圖5 模型預(yù)測(cè)與實(shí)測(cè)值擬合曲線Fig.5 Values fitting of model prediction and experimental measured

表4 水分運(yùn)移的主要參數(shù)Table 4 Main parameters of numerical simulation

污染物在包氣帶中主要由于重力作用沿垂向向下運(yùn)移.故本研究運(yùn)移按垂向一維問(wèn)題處理.污染物在包氣帶中垂直向下運(yùn)移的方程可用對(duì)流-彌散方程描述[18]:

右邊第1項(xiàng)為彌散項(xiàng),第2項(xiàng)為對(duì)流項(xiàng),第3項(xiàng)為吸附作用項(xiàng),第4項(xiàng)為降解作用項(xiàng).式中:S為包氣帶土吸附COD的量;ρ為土層干容重;n為有效孔隙度;D為彌散系數(shù);v為垂直方向的滲透速度.由實(shí)驗(yàn)結(jié)果可知,PTA生產(chǎn)廢液的COD在包氣帶土中的吸附服從線性模式: S=KC,降解服從一級(jí)動(dòng)力學(xué)模式:C=C0e-λt,故?S/?C=Kd.則式(6)可簡(jiǎn)化為:

由圖5可見(jiàn),該模型擬合COD在土柱中的遷移趨勢(shì)與實(shí)測(cè)值擬合程度良好,擬合相關(guān)系數(shù)R2為0.9685.因此,使用建立的此模型模擬COD在包氣帶垂向運(yùn)移具有可行性.

3.2 污染遷移預(yù)測(cè)

在實(shí)際情況中,包氣帶厚度為 16m(圖 6).溶質(zhì)上、下邊界分別為濃度通量和零濃度梯度邊界.

在不考慮降水、蒸發(fā)因素,假設(shè)包氣帶恒溫15℃,當(dāng)污水水頭為 5m,COD 初始濃度為4000mg/L,不采取任何防護(hù)措施,持續(xù)注入此廢水時(shí),40年的預(yù)測(cè)的穿透曲線和剖面曲線分別如圖7和圖8.

根據(jù)以往研究,地下水的重鉻酸鉀指數(shù)CODCr約為高錳酸鹽指數(shù)CODMn的2倍左右[21].參考《地下水質(zhì)量標(biāo)準(zhǔn)》(GB/T14848-93)[22],劣于Ⅲ類的地下水不宜作為飲用水,而Ⅲ類水的CODmn標(biāo)準(zhǔn)值為3.0mg/L,則CODcr大于6mg/L時(shí)地下水超標(biāo).

圖6 包氣帶剖面Fig.6 Simplified diagram of vadose zone profile

圖7 不同深度處COD濃度隨時(shí)間變化曲線Fig.7 Changing curve of COD concentration with time

圖8 預(yù)測(cè)剖面上COD濃度曲線Fig.8 The COD concentration in section curve

由圖7可以得出,距PTA廢液蓄水池底部3,6,10m處 COD超標(biāo)的時(shí)間分別為 2.78,6.82, 11.76a.根據(jù)圖 8,潛水面(距 PTA廢液蓄水池底部 10m處)10,20,30,40a時(shí) CODcr濃度分別為0.028,82.22,3093.9,4003.61mg/L.如果該工廠污水沒(méi)有采取任何防滲措施,在 11.76a將污染地下水.

4 結(jié)論

4.1 PTA生產(chǎn)廢液成分復(fù)雜,包氣帶土層粉質(zhì)粘土對(duì)PTA生產(chǎn)廢液的COD有吸附、降解等阻隔作用,但本研究的包氣帶土對(duì) PTA工廠廢液COD的吸附、降解系數(shù)分別為 0.256cm3/g 和0.0077d-1,其生化性較差.

4.2 在簡(jiǎn)化包氣帶,忽略植物根系、大氣降水、溫度差等的條件下,當(dāng)COD濃度為4000mg/L的PTA廢液在5m定水頭持續(xù)淋濾時(shí),11.76a潛水面處COD濃度超標(biāo).

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Simulation study of PTA production wastewater transport in vadose zone.

WANG Cui-ling1, LIU Chang-li1*,

ZHANG Yun1, PANG Ya-jie2(1.The Institute of Hydrogeology and Environmental Geology, Shijiazhuang 050061, China；2.Center for Hydrogeology and Eevironmental Geology Survey, Baoding 071051, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1824～1830

The PTA wastewater discharged from a factory is selected as the research object, COD is selected as the characteristic pollution factor of PTA wastewater. Static adsorption and soil column leaching experiment of silty clay were taken place to study the adsorption、bio-degradation and dispersion coefficient of PTA wastewater. The Hydrus-1D soft was used to build the Convection-Diffusion model to demonstrate the phenomena of PTA wastewater migration, to predict the regularity of PTA wastewater migration in vadose zone. The results indicated that the silty clay in vadose zone could adsorb、degrade and impede contaminant in PTA wastewater, but the coefficient of adsorption and degradation were very low, down to 0.256cm3/g and 0.0077d-1respectively. When COD concentration is 4000mg/L, PTA wastewater is 5m deep in the tank and vadose zone is 10m thick, COD concentration will exceed standard after 11.76 years.

PTA production wastewater；COD；vadose zone；migration

X523

A

1000-6923(2014)07-1824-07

王翠玲(1986-),女,湖北安陸人,實(shí)習(xí)研究員,碩士,主要從事污染物在包氣帶、地下水中運(yùn)移研究.

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》2012年度引證指標(biāo)

《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》編輯部

2013-10-30

國(guó)家科技支撐計(jì)劃“城市發(fā)展中的地質(zhì)環(huán)境風(fēng)險(xiǎn)評(píng)估與防控關(guān)系技術(shù)研究與示范”(2012BAJ11B04);地質(zhì)調(diào)查項(xiàng)目(12120113004600)

* 責(zé)任作者, 研究員, liuchangli@vip.163.com

根據(jù)《2013年版中國(guó)科技期刊引證報(bào)告(核心版)》,《中國(guó)環(huán)境科學(xué)》2012年度引證指標(biāo)繼續(xù)位居環(huán)境科學(xué)技術(shù)及資源科學(xué)技術(shù)類科技期刊前列,核心影響因子1.657,學(xué)科排名第1位,在被統(tǒng)計(jì)的1994種核心期刊中列第21位;綜合評(píng)價(jià)總分72.0,學(xué)科排名第3位.《中國(guó)科技期刊引證報(bào)告》每年由中國(guó)科學(xué)技術(shù)信息研究所編制,統(tǒng)計(jì)結(jié)果被科技管理部門和學(xué)術(shù)界廣泛采用.