楊文夷,李 杰,陳煥盛,王自發(fā),胡 波,宋 濤,李健軍(.中國科學(xué)院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點實驗室,北京 00029；2.中國科學(xué)院大學(xué),北京 00049；.中國環(huán)境監(jiān)測總站,北京0002)

東亞邊界層臭氧時空分布的數(shù)值模擬研究

楊文夷1,2,李 杰1*,陳煥盛1,王自發(fā)1,胡 波1,宋 濤1,李健軍3(1.中國科學(xué)院大氣物理研究所,大氣邊界層物理和大氣化學(xué)國家重點實驗室,北京 100029；2.中國科學(xué)院大學(xué),北京 100049；3.中國環(huán)境監(jiān)測總站,北京100012)

利用嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報模式系統(tǒng)(NAQPMS)對2010年東亞地區(qū)邊界層臭氧(O3)的時空分布進(jìn)行了數(shù)值模擬,并評估了東亞邊界層光化學(xué)反應(yīng)的活性.結(jié)果表明,NAQPMS模式與觀測結(jié)果較為一致,站點觀測與模擬的日均值(月均值)相關(guān)系數(shù)達(dá)到 0.56～0.91,模式能合理再現(xiàn)東亞地區(qū)地面O3的時空分布特征.東亞地區(qū)冬季邊界層O3低值區(qū)出現(xiàn)在中國東部;春季O3濃度增加,西北太平洋沿岸地區(qū)O3濃度達(dá)60μL/m3左右;夏季東亞中緯度35°N附近大陸地區(qū)O3由于強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)呈現(xiàn)出一濃度高值帶,濃度達(dá)60μL/m3以上;秋季東亞大部分地區(qū)O3濃度維持在40～45μL/m3左右.夏季中國京津冀和長江三角洲部分地區(qū)光化學(xué)凈生成率已超過30×10-9/d.

嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量模式；臭氧；數(shù)值模擬

隨著城鎮(zhèn)化經(jīng)濟(jì)的快速發(fā)展,我國大氣污染呈現(xiàn)出復(fù)合型和區(qū)域型的新特點,以灰霾和光化學(xué)煙霧為代表的二次污染交替、耦合發(fā)生[1-2],對我國人體健康和農(nóng)作物生產(chǎn)帶來了潛在威脅[3-4].大氣氧化能力則是大氣復(fù)合污染的核心因素,其強(qiáng)弱不僅決定大氣一次污染物(如二氧化硫、氮氧化物和一氧化碳等)的清除速率,同時明顯影響大氣細(xì)顆粒物(PM2.5)主要組分(如硫酸鹽、硝酸鹽和二次有機(jī)顆粒物)的質(zhì)量濃度[5].

對流層臭氧(O3)是重要的大氣氧化劑,同時也是OH自由基的主要前體物[6],了解其在我國的時空分布特征是準(zhǔn)確評估我國大氣氧化能力的前提之一,數(shù)值模式是研究該問題的重要途徑之一.針對中國特別是京津冀、長江三角洲和珠江三角洲臭氧的時空分布及其來源已做了大量數(shù)值模擬研究[7-9],然而這些研究多集中在城市夏季臭氧的形成機(jī)理以及單一區(qū)域的個例模擬,對我國邊界層臭氧長期時空分布,特別是我國灰霾頻發(fā)的秋冬兩季的模擬還遠(yuǎn)遠(yuǎn)不足,使得對我國灰霾期間大氣二次顆粒物生消過程的認(rèn)識嚴(yán)重受限[10].

缺乏臭氧長期數(shù)值模擬也是我國臭氧生態(tài)環(huán)境效應(yīng)評估的限制因素之一.研究表明,O3對植物的影響主要由于長期累積效應(yīng)引起,高濃度的O3暴露會影響農(nóng)作物的生長發(fā)育和產(chǎn)量[11].

本文利用中國科學(xué)院大氣物理研究所自主研發(fā)的嵌套網(wǎng)格空氣質(zhì)量預(yù)報模式系統(tǒng)(NAQPMS)對東亞地區(qū)2010年O3濃度進(jìn)行了連續(xù)一年模擬,通過與觀測數(shù)據(jù)進(jìn)行對比驗證了模式對 O3長期變化特征的模擬能力,并探討了東亞地區(qū)邊界層O3及其光化學(xué)反應(yīng)速率的時空分布特征.

1 模式設(shè)置與觀測數(shù)據(jù)

1.1 模式介紹

NAQPMS是由中國科學(xué)院大氣物理研究所自主研發(fā)的多物種、多尺度空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)[12],已被用于區(qū)域和城市尺度的沙塵輸送、酸雨、臭氧等污染物的形成機(jī)制和跨界輸送等科學(xué)研究[13];同時在業(yè)務(wù)管理方面也得到了廣泛應(yīng)用,已在全國多個省市(北京、上海、廣東等)投入業(yè)務(wù)化運行.

NAQPMS模式由氣象模塊和嵌套化學(xué)輸送模塊構(gòu)成,氣象模塊采用由美國環(huán)境預(yù)測中心(NCEP)和美國國家大氣研究中心(NCAR)等機(jī)構(gòu)研制的中尺度氣象模式 WRFv3.0;嵌套化學(xué)輸送模塊由中國科學(xué)院大氣物理研究所自主開發(fā),考慮了污染物的平流、擴(kuò)散和干、濕沉降等過程,氣相化學(xué)機(jī)制采用CBM-Z機(jī)制.CBM-Z是基于CBM-IV發(fā)展的按結(jié)構(gòu)分類的物種更多、反應(yīng)更完善、適用性更廣的一個歸納化學(xué)機(jī)理,反應(yīng)物種增加至71個,化學(xué)反應(yīng)增加至176個,模式系統(tǒng)的詳細(xì)介紹參見文獻(xiàn)[14].

1.2 模式設(shè)置

模擬區(qū)域包括了整個東亞地區(qū)(圖1),水平網(wǎng)格分辨率為 80km,網(wǎng)格數(shù)為 97(東西)×77(南北).垂直方向模式采用地形追隨坐標(biāo)系,從地面至20km高空不均勻地分為20層,其中最下面7層位于距地面1～2km范圍內(nèi).

模擬時段為2010年1月1日～2010年12月31日,初始條件與邊界條件來源于全球大氣化學(xué)輸送模式MOZARTv2.4的模擬結(jié)果.為減少因初始條件擾動對模擬結(jié)果的影響,NAQPMS的啟動時間設(shè)定為2009年12月1日.

人為排放源取自清華大學(xué)提供的基準(zhǔn)年為2009年的排放清單,其分辨率為 0.25°×0.25°,排放物種包括二氧化硫(SO2)、氮氧化物(NOχ)、揮發(fā)性有機(jī)物(VOCs)、黑碳(BC)、有機(jī)物(OM)和直接排放的顆粒物等[15].生物質(zhì)燃燒取自于曹國良等[16]的研究,并利用MODIS衛(wèi)星的火點資料,將污染物排放量細(xì)化為 0.25°×0.25°的空間分辨率,并將年均值細(xì)化為日均值.此外,碳?xì)浠衔锏淖匀辉磁欧湃∽匀蛏l(fā)物質(zhì)名錄行動(GEIA)[17].圖1中給出了研究區(qū)域內(nèi)NOχ的排放速率.

圖1 NAQPMS模擬區(qū)域、觀測站點分布以及NOχ的排放速率[μg/(m2·s)]Fig.1 Distribution of stations in the study and modeling domain of NAQPMS and the NOχemission rate [μg/(m2·s)]

1.3 觀測數(shù)據(jù)

為了檢驗?zāi)M結(jié)果的合理性,將模式輸出的O3濃度與站點觀測結(jié)果進(jìn)行對比.觀測站點的地理位置和其他相關(guān)信息如圖1和表1所示.觀測資料主要來源于:(1)中國科學(xué)院大氣物理研究所建立的中國科學(xué)院京津冀大氣環(huán)境監(jiān)測網(wǎng)[18];(2)中國環(huán)境監(jiān)測總站建立的大氣顆粒物全國觀測網(wǎng)絡(luò);(3)東亞酸雨觀測網(wǎng)(EANET)(http://www.eanet. cc/product.html);(4)其他數(shù)據(jù)來源,包括相關(guān)參考文獻(xiàn).需要指出的是,個別站點的觀測年份并非2010年,以下針對這些站點的比較建立在月均值的基礎(chǔ)上,對這些站點數(shù)據(jù)的驗證用于評估模式對于季節(jié)變化規(guī)律的模擬能力.

表1 觀測站點信息Table 1 The information of stations

2 模擬結(jié)果分析

2.1 模式結(jié)果驗證

圖2展示了2010年東亞地區(qū)觀測和模擬得到的地面O3年均濃度.模擬值選取與觀測臺站同一海拔高度的結(jié)果.如圖2所示,模擬結(jié)果與觀測較為一致,基本再現(xiàn)了 O3的空間分布特征,如中國華北和珠江三角洲地區(qū)的低值區(qū)(20～30μL/m3)和日本北海道的高值區(qū)(30～40μL/m3).定量上講,模擬和觀測結(jié)果的相關(guān)系數(shù)達(dá)到 0.94,所有臺站的模擬值均在觀測值2倍范圍內(nèi).

圖2 2010年東亞地區(qū)地面O3年均濃度水平分布以及觀測與模擬年均濃度散點圖Fig.2 The shaded figure shows the distribution of annual mixing ratios of surface O3and the scatter plot shows the relationship between observed and simulated annual O3

圖3 觀測站點地面O3月均濃度時間序列Fig.3 Monthly mean O3mixing ratios with standard deviation of observation and model

圖3展示了所有站點月均O3濃度及其標(biāo)準(zhǔn)偏差的觀測和模擬結(jié)果.如圖3所示,模式能較好地模擬不同地區(qū)O3濃度的季節(jié)變化特征.如我國京津冀地區(qū)的地面臭氧呈單峰型分布特征,其最大值出現(xiàn)在 6月,最小值在冬季;華南地區(qū)(如廣州)的最大值出現(xiàn)在秋季(10～11月),東北地區(qū)(龍鳳山)則出現(xiàn)在春季.與上述地區(qū)不同,日本和西太平洋地區(qū)的臭氧呈雙峰型分布特征,即春季最高、夏季最低,秋季出現(xiàn)一個次峰.模式均很好再現(xiàn)這些特征.需要指出的是,模式雖然合理再現(xiàn)了承德臭氧的季節(jié)變化特征,但是模擬濃度整體偏高,這可能與模式低估承德城區(qū)NOχ對O3的滴定效應(yīng)有關(guān).

表2給出了各觀測站點的相關(guān)統(tǒng)計參數(shù),如表 2所示,大部分站點觀測與模擬的相關(guān)系數(shù)達(dá)到 0.56～0.91,所有站點均通過了 1%的顯著性檢驗,證明模擬值與觀測值之間的相關(guān)系數(shù)是顯著的.承德站模擬結(jié)果普遍高于觀測值,其NMB為57%,其他站點的NMB在-9%～33%之間.

圖4展示了不同季節(jié)O3日均(或月均)濃度的觀測與模擬對比散點圖,不同季節(jié)O3的模擬值大部分落在觀測值的 2倍范圍內(nèi),日均值線性回歸得到的直線斜率在 0.9左右,而月均值線性回歸斜率在0.6～0.9范圍內(nèi).不同季節(jié)觀測與模擬濃度的相關(guān)系數(shù)在0.65～0.85之間,均通過了顯著性水平為1%的t檢驗.

圖4 不同季節(jié)O3日均濃度(a)、月均濃度(b)觀測與模擬散點圖Fig.4 Scatter plot showing the relationship between observed and simulated daily averaged O3(a) and monthly average O3(b) in different seasons

表2 O3濃度日均值模擬結(jié)果統(tǒng)計參數(shù)Table 2 Statistical parameters of model performance with daily concentration of O3

總體而言,NAQPMS能較好地模擬東亞地區(qū)地面O3濃度,并能基本再現(xiàn)東亞不同地區(qū)O3濃度的季節(jié)變化特征等.

2.2 東亞地區(qū)邊界層O3時空分布特征

圖5展示了2010年東亞地區(qū)邊界層O3濃度及輸送通量的季節(jié)分布.如圖5所示,東亞邊界層O3呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化特征.在冬季,東亞大部分地區(qū) O3濃度維持在 20～50μL/m3,低值區(qū)出現(xiàn)在中國東部(30～40μL/m3),山東、河南和河北等地區(qū)的濃度甚至低至 30μL/m3以下.西太平洋、蒙古和東西伯利亞等地區(qū)O3濃度較中國東部略高,達(dá)到40～50μL/m3.這種分布特征與東亞的季風(fēng)氣候和污染源分布有關(guān).冬季,整個東亞地區(qū)受到蒙古冷高壓控制,30°N以北地區(qū)盛行西北季風(fēng),以南盛行東北季風(fēng)[23].這些氣團(tuán)將高緯地區(qū)背景臭氧輸送至整個東亞,使得該地區(qū)臭氧濃度較為均一.然而,中國東部特別是華北地區(qū)NOχ排放量較大(圖 1),在冬季太陽輻射較低的情況下,過量的NOχ與O3發(fā)生反應(yīng)大量消耗O3,造成該地區(qū)O3濃度較低.受到 O3的分布特征和氣象條件的影響,O3高水平輸送通道位于西伯利亞-蒙古-東北-韓國-日本一線,其輸送通量達(dá)到 2×10-5mol/ (m2·s).

與冬季相比,春季東亞北部地區(qū)(25°N以北)的O3濃度大幅度增加,在西伯利亞和日本、韓國等地區(qū)甚至達(dá)到 60μL/m3以上,形成東亞的兩個高值中心.東亞南部(臺灣以南)地區(qū)的O3濃度則降低5～10μL/m3,維持在40μL/m3以下.春季東亞北部地區(qū)太陽輻射增強(qiáng),中國華北、華東,韓國以及日本地區(qū)排放的高強(qiáng)度O3前體物在邊界層內(nèi)的光化學(xué)反應(yīng)明顯增強(qiáng),生成大量 O3,成為東亞地區(qū)O3高值區(qū)之一;同時控制東亞大陸的蒙古高壓進(jìn)一步減弱,亞洲大陸污染物向西北太平洋的O3輸送通道稍向北偏移,移至35～50°N一帶,受上游地區(qū)生成的高體積分?jǐn)?shù)O3影響,黃海、東海以及日本海海域的O3濃度維持在較高值.中國南部受到來自印度洋和中國南海的海洋性氣團(tuán)影響,低濃度的O3由海洋輸送至中國南部,造成東亞南部地區(qū)O3濃度明顯降低.

夏季東亞大陸35°N中緯度地區(qū)附近形成一臭氧高值帶,中國京津冀地區(qū)、山東、山西以及河南省的邊界層O3濃度可達(dá)60μL/m3左右.太平洋及沿岸地區(qū)O3濃度大幅降低,洋面上濃度維持在 20μL/m3以下,中國臺灣和日本部分地區(qū)濃度降至 30μL/m3左右.夏季北半球太陽輻射進(jìn)一步加強(qiáng),東亞地區(qū)充足的O3前體物在合適的條件下發(fā)生光化學(xué)反應(yīng)生成大量O3,污染物局地累積造成35°N大陸地區(qū)形成O3高值區(qū).中國南部和日本等地在東亞夏季風(fēng)影響下盛行偏東或偏南氣流,來自海洋的清潔氣團(tuán)使得這些地區(qū)邊界層O3濃度較低,維持在30μL/m3以下.

圖5 2010年東亞邊界層O3濃度(μL/m3)及水平輸送通量[1×10-5mol/(m2·s)]的季節(jié)分布Fig.5 Seasonal mean ozone mixing ratios (μL/m3) and ozone horizontal fluxes [1×10-5mol/(m2·s)] in the boundary layer in 2010

秋季東亞大部分地區(qū)邊界層O3濃度維持在40～45μL/m3左右.此時光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)度隨著太陽輻射的減弱而降低,夏季35°N大陸地區(qū)O3高值區(qū)濃度大幅度下降,中國華北等地區(qū)邊界層O3濃度在秋季降低至35μL/m3左右,成為低值區(qū).由于東亞季風(fēng)由夏季風(fēng)向冬季風(fēng)轉(zhuǎn)變,中國南部地區(qū)、日本以東的西北太平洋地區(qū)受到大陸污染氣團(tuán)的影響,O3濃度回升至40μL/m3左右,并在整個秋冬季都維持在較高濃度.

2.3 臭氧生成速率的時空分布特征

圖6展示了2010年東亞地區(qū)邊界層O3光化學(xué)凈生成率(ONP,單位時間O3凈生成量)的季節(jié)分布.如圖6所示,ONP呈現(xiàn)明顯的季節(jié)變化特征.冬季,太陽輻射較弱,整個東亞地區(qū)ONP維持在較低水平,基本在 10×10-9/d以下.春季北半球太陽輻射增強(qiáng),東亞大陸地區(qū)人為污染源排放較強(qiáng)的地方ONP增加5×10-9/d左右,中國35°N以南地區(qū)維持在 10×10-9/d以上.夏季光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,東亞大陸大部分地區(qū)ONP較春季有明顯增加,中國華北、華東等地基本維持在 20×10-9/d以上,中國京津冀和長三角部分地區(qū)ONP甚至超過30×10-9/d.秋季整個東亞地區(qū) ONP的分布與春季較為接近.總體而言,ONP與排放源分布(圖1)有較好的一致性,說明污染源排放是影響ONP的主要因子之一.

圖6 2010年東亞邊界層O3光化學(xué)凈生成率(10-9/d)的季節(jié)分布Fig.6 Seasonal mean net ozone photochemical production (10-9/d) in the boundary layer in 2010

隨著污染物排放強(qiáng)度的演變,東亞地區(qū) ONP強(qiáng)度也呈現(xiàn)明顯的變化趨勢.中國及韓國部分地區(qū)夏季ONP較20世紀(jì)90年代增長(5～10)×10-9/d以上

[22,24],中國東部地區(qū)增長幅度最大,河北北部、河南南部以及江蘇、安徽、浙江三省交界處,增長幅度達(dá)到(15～20)×10-9/d(約為100%).與之相反的是,夏季日本東京地區(qū) ONP呈現(xiàn)出下降趨勢,降低至15×10-9/d以下,這與污染物的演變趨勢一致[25-26].

大量研究表明,歐洲特別是其中部地區(qū)目前嚴(yán)重的臭氧污染,臭氧超標(biāo)天數(shù)達(dá)到10%～20%[27].基于觀測數(shù)據(jù),Connor等[28]計算2000年7～8月歐洲中部地區(qū)白天邊界層 ONP為(13～45.5)×10-9/d.與之相比,我國東部大部分地區(qū)夏季全天邊界層ONP歐洲中部地區(qū)相當(dāng)(10×10-9/d以上),個別地區(qū)甚至超過歐洲中部(超過40×10-9/d).

3 結(jié)論

3.1 利用NAQPMS對東亞地區(qū)2010年O3濃度進(jìn)行了模擬,為檢驗?zāi)M質(zhì)量,將模擬結(jié)果與觀測數(shù)據(jù)進(jìn)行對比,27個觀測站點觀測與模擬的O3濃度日均(月均)值均有較好相關(guān)性.絕大部分站點的相關(guān)系數(shù)在0.6～0.9之間,所有站點均通過了顯著性水平為1%的t檢驗,表明模式可以較好地再現(xiàn)東亞地區(qū)地面O3的濃度分布和季節(jié)變化特征.

3.2 東亞地區(qū)不同季節(jié)邊界層 O3濃度呈現(xiàn)出各自的空間分布特征,主要影響因素有對流層光化學(xué)反應(yīng)生成,東亞季風(fēng)環(huán)流和平流層向?qū)α鲗拥妮斔偷?冬季邊界層O3低值區(qū)位于中國東部地區(qū),山東、河南和河北等地區(qū)的濃度低至30μL/m3;春季東亞25°N以北地區(qū)O3濃度大幅度增加,西伯利亞和日本、韓國等地O3濃度高達(dá)60μL/m3左右;夏季東亞中緯度 35°N附近大陸地區(qū)邊界層O3濃度由于強(qiáng)烈的光化學(xué)反應(yīng)呈現(xiàn)出一臭氧高值帶;秋季中國南部地區(qū)、日本以東的西北太平洋地區(qū)由夏季風(fēng)向冬季風(fēng)轉(zhuǎn)變,在大陸污染氣團(tuán)的影響下邊界層O3濃度回升至40μL/m3左右.

3.3 東亞地區(qū)人為活動強(qiáng)烈的地區(qū) ONP較大,因此污染源排放是影響ONP的主要因子.冬季整個東亞地區(qū) ONP維持在 10×10-9/d以下.春季ONP有所增加,中國 35°N以南地區(qū)維持在10× 10-9/d以上.夏季光化學(xué)反應(yīng)強(qiáng)烈,人為污染物排放較大地區(qū)ONP大幅度增加,中國京津冀和長三角部分地區(qū)ONP甚至超過30×10-9/d.秋季ONP的分布與春季較為接近.

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致謝：感謝清華大學(xué)王書肖研究員提供2009年中國大陸人為排放源和日本全球變動研究所Yugo Kanaya博士提供日本Fukue臭氧的觀測結(jié)果.

Modeling analysis of boundary layer ozone distributions over East Asia.

YANG Wen-yi1,2, LI Jie1*, CHEN

Huan-sheng1, WANG Zi-fa1, HU Bo1, SONG Tao1, LI Jian-jun3(1.The state Key Laboratory of Atmospheric Boundary Layer Physics and Atmospheric Chemistry, Institute of Atmospheric Physics, Chinese Academy of Sciences, Beijing 100029, China；2.University of Chinese Academy of Sciences, Beijing 100049, China；3.China National Environmental Monitoring Centre, Beijing 100012, China). China Environmental Science, 2014,34(7)：1633～1641

The nested air quality prediction model system (NAQPMS) was applied to investigate the temporal and spatial variations of boundary layer ozone over China in 2010, and the photochemical activity in the boundary layer was assessed. The model performed well with the observed daily (monthly) mixing ratio of ozone, and the correlation coefficients ranging from 0.56 to 0.91. Boundary O3distribution over East Asia showed a significant seasonal variability with the meteorological and photochemical condition. In winter, the seasonal averaged O3concentrations over East Asia were among 20～50μL/m3with low O3concentrations cover the East China. The major outflow transport pathway for O3to the western Pacific in spring was at 25～40°N, where the ozone mixing ratios in the lower troposphere might reach up to 60μL/m3. In summer, high ozone (about 60μL/m3) appeared in the East China around 35°N, where pollutant emissions were strong and ozone net production was high. In autumn, the distribution of O3was similar to that in spring, but O3concentrations were around 40～45μL/m3lower than those in spring. The net photochemical production of ozone in the North China and the Yangtze River Delta has exceeded 30×10-9/d in summertime.

nested air quality prediction model system；O3；numerical simulation

X515

A

1000-6923(2014)07-1633-09

楊文夷(1989-),女,江蘇蘇州人,中國科學(xué)院大氣物理研究所博士研究生,主要從事大氣物理與大氣環(huán)境方向研究.發(fā)表論文4篇.

《中國環(huán)境科學(xué)》2011年度引證指標(biāo)

《中國環(huán)境科學(xué)》編輯部

2013-09-15

中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)項目(XDB05030101,XDA05100501);環(huán)保行業(yè)公益性科研專項(201009002);國家自然基金(40805051)

* 責(zé)任作者, 副研究員, lijie8074@mail.iap.ac.cn

根據(jù)《2012年版中國科技期刊引證報告(核心版)》,《中國環(huán)境科學(xué)》2011年度引證指標(biāo)繼續(xù)位居環(huán)境科學(xué)技術(shù)、安全科學(xué)技術(shù)類科技期刊前列,核心影響因子1.523,學(xué)科排名第1,綜合評價總分79.2,學(xué)科排名第2;在被統(tǒng)計的1998種核心期刊中影響因子列第18位,綜合評價總分列第52位.《中國科技期刊引證報告》每年由中國科學(xué)技術(shù)信息研究所編制,統(tǒng)計結(jié)果被科技管理部門和學(xué)術(shù)界廣泛采用.