宋瀚文,張博,王東紅,王海亮,王子健

中國科學(xué)院生態(tài)環(huán)境研究中心,北京100085

由于化學(xué)物質(zhì)對(duì)飲用水的污染越來越嚴(yán)重,飲用水安全問題現(xiàn)在受到廣泛關(guān)注。但是僅僅對(duì)飲用水中污染物的濃度進(jìn)行描述難以滿足環(huán)境管理的要求。健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)將污染物濃度和居民健康聯(lián)系起來,可以定量描述污染物對(duì)居民健康的影響[1]。長期以來,飲用水健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)由于基礎(chǔ)數(shù)據(jù)的缺乏,多從確定性角度出發(fā)。但是實(shí)際上,飲用水健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中包含了很多的不確定因素,如污染物濃度,居民飲水習(xí)慣,居民身體素質(zhì)等,這些因素在通常的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中很難得到體現(xiàn)[2,3]。概率風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)(probability risk assessment,PRA)可以通過概率分布模型對(duì)參數(shù)的不確定性進(jìn)行定量的分析,PRA可以提供更多的信息,如參數(shù)敏感度,分布類型等信息等,為環(huán)境管理提供更多的依據(jù)[4]。概率健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中最常用的方法是蒙特卡洛法。蒙特卡洛法可以實(shí)現(xiàn)不同分布函數(shù)的融合,從而實(shí)現(xiàn)對(duì)不確定性的定量分析[5]。但是蒙特卡洛法需要事先了解參數(shù)的分布特征,所以需要一定的數(shù)據(jù)量[6]。此外,模糊集理論也被嘗試用于PRA[3,7-9]。這一方法的主要步驟是數(shù)據(jù)的模糊化處理,即構(gòu)建模糊數(shù)。模糊數(shù)主要包括三角模糊數(shù)和梯形模糊數(shù)兩種[10]。模糊集理論相比于蒙特卡洛法,對(duì)數(shù)據(jù)量和數(shù)據(jù)精確性的要求較低[4]。由于在全國尺度上獲取飲用水中污染物濃度的工作開展的較少,限制了PRA在全國水平上的開展。以多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons,PAHs)為例,PAHs是飲用水中一類重要的污染物,目前關(guān)于PAHs的研究多集中在地表水[11-15],其在飲用水處理過程中濃度會(huì)發(fā)生變化,所以地表水中PAHs的數(shù)據(jù)并不能體現(xiàn)出居民的實(shí)際暴露水平[16]。但是飲用水方面的研究開展較少,雖然有少數(shù)研究針對(duì)飲用水中的PAHs的健康風(fēng)險(xiǎn)研究已在全國水平上開展了工作,但是研究尺度通常集中在城市尺度[2,17,18]。而且健康風(fēng)險(xiǎn)的討論也僅僅從確定性角度出發(fā)[19]。

本研究在對(duì)我國自來水廠出水中PAHs濃度進(jìn)行分析的基礎(chǔ)上,假設(shè)出廠水能夠代表居民終端飲用水,分別用蒙特卡洛法和三角模糊數(shù)方法對(duì)我國36個(gè)重點(diǎn)城市飲用水中PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)進(jìn)行風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià),并對(duì)不同評(píng)價(jià)方法的結(jié)果進(jìn)行了比較。

1 材料與方法(Materials and methods)

1.1 樣品采集

自來水廠的出廠水樣采集于2009年12月-2012年9月,樣品采集自全國36個(gè)重點(diǎn)城市(省會(huì)城市和計(jì)劃單列市),共98個(gè)水廠,每個(gè)水廠采樣兩次。每個(gè)樣點(diǎn)采樣量為2 L,4℃冷藏保存運(yùn)回實(shí)驗(yàn)室。

1.2 化學(xué)試劑

二氯甲烷、正己烷、甲醇均為農(nóng)殘級(jí)(Mallinckrodt Baker公司,美國);Milli-Q 純水(電導(dǎo)率,18.1Ω·cm-1)(Millipore,美國);C18固相萃取柱(500 mg)(Supelco,美國)。多環(huán)芳烴標(biāo)樣包括,萘(naphthalene,Nap)、苊烯(acenaphthylene,Any)、苊(acenaphthene,Ace)、芴 (fluorene,Flu)、芘 (pyrene,Pyr)、菲(phenanthrene,Phe)、蒽(anthracene,Ant)、熒蒽(fluoranthene,Flua)、屈(chrysene,Chr)、苯并[a]芘(benzo[a]pyrene,BaP)、苯并[a]蒽(benzo[a]anthracene,BaA)、苯 并 [b]熒 蒽 (benzo[b]fluoranthene,BbF)、苯并[k]熒蒽(benzo[k]fluoranthene,BkF)、茚并[1,2,3-cd]芘(indeno[1,2,3-cd]pyrene,IcdP)、二苯并[a,h]蒽(dibenzo[a,h]anthracene,DahA)和苯并[ghi]苝 (benzo[g,h,i]perylene,BgjiP)。氘代菲(phenanthrene-D10,Phe-D10,回收率指示物),六甲基苯(hexamethylbenzene,多環(huán)芳烴內(nèi)標(biāo))(標(biāo)準(zhǔn)品和內(nèi)標(biāo)均購自美國AccuStandard公司)。

1.3 化學(xué)分析

在實(shí)驗(yàn)室內(nèi),水樣經(jīng)過0.45 μm玻璃濾膜過濾后,采用500 mg的C18固相萃取柱用于樣品富集。固相萃取柱分別用5 mL二氯甲烷,5 mL甲醇和5 mL超純水進(jìn)行活化。之后讓水樣通過固相萃取柱,并保持流量為5 mL·min-1左右。洗脫采用10 mL二氯甲烷,之后置換溶劑為正己烷。富集裝置購自美國Supelco公司。

樣品分析測(cè)定使用安捷倫公司的GC6890/MSD5975,自動(dòng)進(jìn)樣器進(jìn)樣(Agilent7683)。色譜柱為DB-5MS(J&W,美國),規(guī)格30 m×0.25 mm×0.25 μm。使用高純氦氣為載氣,恒流模式,載氣流量為1 mL·min-1,進(jìn)樣口溫度300℃,始溫50℃保持2 min,20℃·min-1升至200℃保持 2 min,5℃·min-1升至240℃保持2 min,3℃·min-1升至 290℃保持15 min;無分流進(jìn)樣1 μL。質(zhì)譜在SIM模式下工作進(jìn)行定量分析[20]。16種PAHs的方法檢測(cè)限在0.044ng·L-1～1.24 ng·L-1之間。用氘代菲作為回收率指示物,本研究中氘代菲平均回收率為91.6%,變異系數(shù)為31.4%。

1.4 風(fēng)險(xiǎn)表征

1.4.1 確定性風(fēng)險(xiǎn)分析法[21]

評(píng)價(jià)某一致癌物對(duì)人體的致癌風(fēng)險(xiǎn),美國EPA推薦終生致癌風(fēng)險(xiǎn)(incremental lifetime cancer risk,ILCR)作為度量指標(biāo),即一定時(shí)間內(nèi)(這里指終身),暴露于一定劑量的致癌物而引起的癌癥發(fā)生率[21]:

C為污染物濃度,ng·L-1

DR為每天的飲水量,L·d-1;

CSF 為致癌斜率系數(shù),(kg·d)·mg-1;

EF為每年暴露天數(shù),d·a-1;

ED為暴露年數(shù),a;

Bw為體重,kg;

AT為人的預(yù)期壽命,d。

基于美國EPA推薦的確定性分析模型對(duì)我國重點(diǎn)城市飲用水PAHs的ILCR進(jìn)行計(jì)算,模型參數(shù)依據(jù)EPA推薦值[21]。其中16種PAHs濃度采用毒性當(dāng)量因子法轉(zhuǎn)化為相對(duì)于苯并[a]芘的濃度[22]。苯并[a]芘的致癌斜率因子為10(kg·d)·mg-1[23]。這種方法實(shí)際上是一種基于單點(diǎn)估計(jì)的風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算方法。

1.4.2 蒙特卡洛法

風(fēng)險(xiǎn)值計(jì)算采用1.4.1中公式進(jìn)行,采用Crystal Ball 2000(Decisioneering,Inc)進(jìn)行參數(shù)分布類型檢驗(yàn)和蒙特卡洛模擬,模擬次數(shù)10 000次[24]。

1.4.3 三角模糊數(shù)法[3,25]

設(shè)a,b,c分別為一模糊變量的可能最小值,最可能值和可能最大值,則定義A=(a,b,c)此時(shí)A即為一個(gè)三角模糊數(shù),顯然三角模糊數(shù)是一個(gè)區(qū)間數(shù)。為方便計(jì)算,設(shè)一參數(shù)為α,α∈[0,1],可以將三角模糊數(shù)A轉(zhuǎn)化為一區(qū)間數(shù),A=(a+(b-a)α,c-(c-b)α),顯然α代表了任一數(shù)據(jù)出現(xiàn)的可能性,這樣的方法稱作α截距技術(shù)。三角模糊數(shù)服從下列運(yùn)算法則:

設(shè)有兩個(gè)正三角模糊數(shù)B=(b1,b2,b3),C=(c1,c2,c3),它們相應(yīng)于某一給定的可行度水平α,(α∈[0,1])的區(qū)間形式分別為 Bα =(bLα,bRα),Cα =(cLα,cRα)。其中α并不代表一定的概率(如0為不可能發(fā)生,1為一定發(fā)生),而僅僅是一個(gè)數(shù)據(jù)模糊程度的標(biāo)志。則有:

2 結(jié)果與分析(Results and analysis)

2.1 我國飲用水中多環(huán)芳烴濃度分布

我國36個(gè)重點(diǎn)城市水廠出水中PAHs濃度在17.51～408.32 ng·L-1范圍內(nèi),50%的水廠出水中PAHs濃度小于134.03 ng·L-1,75%的水廠出水中PAHs濃度小于186.24 ng·L-1。全國范圍內(nèi)出水中致癌性多環(huán)芳烴(苯并[a]蒽,屈,苯并[b]熒蒽,苯并[k]熒蒽,茚并[1,2,3-cd]芘,和苯并[a]芘)的總量濃度在 nd-94.66 ng·L-1范圍內(nèi),25%和75%分位數(shù)分別為27.55 ng·L-1和36.88 ng·L-1。所有水廠出水中苯并[a]芘濃度均小于10 ng·L-1。北方地區(qū)飲用水中PAHs濃度高于南方(p＜0.05)。

2.2 確定性風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

基于確定性分析,對(duì)我國重點(diǎn)城市水廠出水中PAHs的ILCR進(jìn)行計(jì)算。我國水廠出水致癌風(fēng)險(xiǎn)在6.01×10-9～7.12×10-6范圍內(nèi),風(fēng)險(xiǎn)均值為 1.48×10-6,風(fēng)險(xiǎn)中位數(shù)為1.54×10-6。25%和75%分位數(shù)分別為3.83×10-7和2.09×10-6。

2.3 蒙特卡洛模擬

風(fēng)險(xiǎn)表征方法采用終生致癌風(fēng)險(xiǎn)(ILCR),如1.4.1式(1)所示。EF取365 d·a-1,ED取70 a,AT取25 550 d[21]。

16種PAHs濃度數(shù)據(jù)來自水廠出水監(jiān)測(cè)數(shù)據(jù)。為評(píng)價(jià)多種污染物聯(lián)合作用的風(fēng)險(xiǎn),16種PAHs濃度用毒性當(dāng)量因子法(toxic equivalency factors,TEFs)轉(zhuǎn)化為相對(duì)于苯并[a]芘等效濃度TEQ(toxic equivalent)[22,26]。DR采用徐鵬等的調(diào)查結(jié)果[27]。Bw采用《2010年我國居民體質(zhì)檢測(cè)公報(bào)》中發(fā)表的數(shù)據(jù)[28]。

通過Crystal Ball 2000對(duì)給出數(shù)據(jù)進(jìn)行分布檢驗(yàn),用Anderson-Darling法作為擬合優(yōu)度(Goodnessof-fit,GOF)檢驗(yàn)方法,比較常見分布類型(正態(tài)分布,對(duì)數(shù)正態(tài)分布,三角分布,泊松分布,指數(shù)分布,二項(xiàng)分布,均勻分布)的擬合結(jié)果,選取最優(yōu)分布類型,并用圖示法予以驗(yàn)證[24,29]。各個(gè)參數(shù)的分布類型如表1所示。

將表1中參數(shù)代入公式(1)中獲得的致癌風(fēng)險(xiǎn)累積分布曲線(cumulative distribution functions,CDFs)如圖1所示。我國飲用水中PAHs的ILCR平均值為2.39×10-6,風(fēng)險(xiǎn)中位數(shù)為2.10×10-6。95%分位數(shù)為5.45×10-6。美國環(huán)保局(USEPA)對(duì)ILCR提出了介于10-6至10-4的潛在致癌風(fēng)險(xiǎn)的區(qū)間,ILCR小于10-6時(shí)致癌風(fēng)險(xiǎn)可以忽略,大于10-4時(shí)風(fēng)險(xiǎn)處于不可接受的水平[21],我國飲用水中 PAHs的致癌風(fēng)險(xiǎn)處于10-6至10-4,致癌風(fēng)險(xiǎn)較低,處于可接受水平。

如圖2所示,Bw,DR和TEQ 3個(gè)因素對(duì)飲水中PAHs致癌風(fēng)險(xiǎn)的影響能力排序結(jié)果為TEQ＞DR＞Bw,對(duì)結(jié)果的影響分別為81.8%,14.6%和3.6%。其中TEQ和DR與致癌風(fēng)險(xiǎn)正相關(guān),Bw與致癌風(fēng)險(xiǎn)成負(fù)相關(guān)。所以為了保證居民健康,最為行之有效的措施為降低居民飲用水中PAHs的濃度。

表1 參數(shù)分布類型Table 1 Distributions of parameters

圖1 不同方法下ILCR累積分布曲線注:MCA，蒙特卡洛法得到的CDFs;FuzzyⅠ，三角模糊數(shù)計(jì)算得到的風(fēng)險(xiǎn)下限;FuzzyⅡ，三角模糊數(shù)計(jì)算得到的風(fēng)險(xiǎn)上限;FuzzyⅢ，三角模糊數(shù)計(jì)算得到CDFs;ER，確定性計(jì)算得到的ILCRFig.1 CDFs of ILCR with different assessment methodsNote:MCA,CDFs derived fromMonte Carlo analysis;FuzzyⅠ,the lowest heath risk derived fromtriangular fuzzy number analysis;FuzzyⅡ,the highest heath risk derived fromtriangular fuzzy number analysis;FuzzyⅢ,CDFs derived fromtriangular fuzzy number analysis;ER,the health risk derived fromnon-probability risk assessment method

圖2 參數(shù)敏感性分析結(jié)果Fig.2 Sensitivity analysis of parameters

2.4 模糊風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)

依據(jù)統(tǒng)計(jì)學(xué)規(guī)律,常態(tài)分布或近似常態(tài)分布數(shù)列,約有95%以上的數(shù)據(jù)處于平均值±2×標(biāo)準(zhǔn)差范圍內(nèi)[30]。所以分別以各種數(shù)據(jù)的平均值作為最可能值,平均值與二倍標(biāo)準(zhǔn)差的和為上限,平均值與二倍標(biāo)準(zhǔn)差的差為下限,依據(jù)對(duì)于全國36個(gè)重點(diǎn)城市飲用水中PAHs濃度的調(diào)查結(jié)果,如表1所示,對(duì)TEQ構(gòu)造三角模糊數(shù)如下:ITEQ=(0,5.79,15.03)ng·L-1;依據(jù)徐鵬等[27]對(duì)我國居民飲用水習(xí)慣的調(diào)查構(gòu)造出關(guān)于飲用水?dāng)z入量的三角模糊數(shù):IDR=(0.92,2.02,3.12)L·d-1;我國居民體重的三角模糊數(shù)為IBw=(41.61,57.87,74.13)kg。采用α截距技術(shù)可以將以上三角模糊數(shù)分別轉(zhuǎn)化為TEQα=(5.79α,15.03-9.24α),DRα=(1.1α +0.92,3.12-1.1α),Bwα=(41.61+16.26α,74.13-16.26α)其中 α∈[0,1]。

將 TEQα,DRα,Bwα代入公式(1)中,可得其 ILCR。如圖3所示,我國飲用水中多環(huán)芳烴ILCR服從三角分布[0×10-6,1.48×10-6,9.46×10-6]([最小值,最可能值,最大值])。隨著參數(shù)隸屬度下降,數(shù)據(jù)模糊度提高,ILCR可能的范圍展寬。模糊風(fēng)險(xiǎn)方法顯示,我國飲用水PAHs健康風(fēng)險(xiǎn)最大值為9.46×10-6,處于可接受水平。表明我國飲用水中PAHs的健康風(fēng)險(xiǎn)較低。

3 討論(Discussion)

全國范圍內(nèi)飲用水中PAHs的總量平均值在17.51 ～408.32 ng·L-1,濃度中位數(shù)為 134.03 ng·L-1?；诖_定性方法得到的ILCR為6.01×10-9～7.12×10-6。蒙特卡洛法獲得的飲用水中PAHs的ILCR范圍為0～6.61×10-6。三角模糊數(shù)計(jì)算的到的ILCR在0～9.46×10-6。三種計(jì)算方法得到的ILCR都處于可接受水平。

圖3 兩種方法下獲得的ILCR概率分布曲線*注:MCA，蒙特卡洛法獲得的概率分布曲線;Fuzzy，三角模糊數(shù)獲得的概率分布曲線Fig.3 The probability density functions of ILCR with different assessment methodsNote:MAC,probability distribution derived from Monte Carlo analysis;Fuzzy,probability distribution derived from triangular fuzzy number analysis.

如圖1所示,在相同概率條件下基于確定性的ILCR比基于PRA的結(jié)果低,表明在相同數(shù)據(jù)條件下,基于PRA的ILCR方法比基于確定性的評(píng)價(jià)方法更為保守。這是由于一般的基于確定性的ILCR是一種點(diǎn)估計(jì)方法,通常只考慮了評(píng)價(jià)客體的平均水平,而基于PRA的ILCR則考慮到了關(guān)于評(píng)價(jià)客體參數(shù)的各種可能組合。而且PRA可以提供更多的信息,為環(huán)境管理提供依據(jù)。

如圖1所示,模糊風(fēng)險(xiǎn)的CDFs要比蒙特卡洛法的CDFs偏右,在相同概率條件下,模糊風(fēng)險(xiǎn)值更高。表明三角模糊數(shù)作為我國飲用水中PAHs健康風(fēng)險(xiǎn)的概率風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法時(shí),比蒙特卡洛方法保守。如蒙特卡洛法顯示我國有95%的居民通過飲水途徑的PAHs的ILCR小于5.45×10-6。而三角模糊數(shù)法則顯示這一風(fēng)險(xiǎn)值為7.56×10-6。這是因?yàn)閮煞N健康概率風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法的數(shù)據(jù)分布估計(jì)方式不同,蒙特卡洛法利用實(shí)測(cè)數(shù)據(jù)的分布類型以估計(jì)總體分布類型,而三角模糊數(shù)法則以數(shù)據(jù)可能出現(xiàn)的范圍為基礎(chǔ),直接將參數(shù)擬合為三角分布,使得模糊風(fēng)險(xiǎn)計(jì)算中包括了更多的數(shù)據(jù)組合可能性。如圖3所示,對(duì)于我國飲用水中PAHs的ILCR,三角分布的范圍明顯比蒙特卡洛擬合結(jié)果要寬。

同時(shí),三角模糊數(shù)中參數(shù)的不確定性并不反映在計(jì)算結(jié)果中,而蒙特卡洛法則通過不同可能性參數(shù)的組合,將參數(shù)的不確定性直接反映在結(jié)果中[4]。所以三角模糊數(shù)可以獲得一個(gè)與數(shù)據(jù)模糊性有關(guān)的區(qū)間,而蒙特卡洛法則得到某一風(fēng)險(xiǎn)出現(xiàn)的可能性。

綜上,相對(duì)于通常的基于確定性的健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法,概率風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法獲得的結(jié)果更為保守。在概率健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)中,三角模糊數(shù)法的結(jié)果比蒙特卡洛法的結(jié)果保守,而且兩種方法獲得的信息并不完全重合。由此可見在環(huán)境管理中,健康風(fēng)險(xiǎn)評(píng)價(jià)方法的不同會(huì)對(duì)評(píng)價(jià)結(jié)果產(chǎn)生影響,進(jìn)而影響環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的制定。而環(huán)境標(biāo)準(zhǔn)的嚴(yán)格與否與環(huán)境管理的成本和管理效果直接相關(guān)。所以在環(huán)境管理中應(yīng)當(dāng)結(jié)合具體的調(diào)查結(jié)果,綜合考慮各種方法,做出合理的判斷。

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