郭建寧,陳 磊,張錫輝*,王凌云,陶 益,盛德洋

(1.清華大學(xué)深圳研究生院環(huán)境工程與管理研究中心,廣東 深圳 518055；2.東莞市東江水務(wù)有限公司,廣東 東莞 523112)

臭氧/陶瓷膜對生物活性炭工藝性能和微生物群落結(jié)構(gòu)影響

郭建寧1,陳 磊1,張錫輝1*,王凌云1,陶 益1,盛德洋2

(1.清華大學(xué)深圳研究生院環(huán)境工程與管理研究中心,廣東 深圳 518055；2.東莞市東江水務(wù)有限公司,廣東 東莞 523112)

利用處理量為120m3/d的臭氧/陶瓷膜-生物活性炭(BAC)組合工藝處理微污染原水, 對工藝性能和BAC中的微生物多樣性和種群結(jié)構(gòu)進(jìn)行了研究.結(jié)果顯示,組合工藝可有效去除微污染原水中的有機(jī)物和氨氮.臭氧曝氣提高了溶解氧濃度,改善了后續(xù) BAC工藝對氨氮的去除效果.組合工藝對氨氮和CODMn的總?cè)コ史謩e約為90%和84%,其中BAC在污染物的去除中發(fā)揮了重要作用.組合工藝和傳統(tǒng)工藝中BAC床層共檢測到36個門類的細(xì)菌.與傳統(tǒng)BAC工藝相比,臭氧/陶瓷膜降低了后續(xù)BAC中微生物群落結(jié)構(gòu)的多樣性和均勻度.組合工藝BAC中存在豐度較高的亞硝化單胞菌屬和硝化螺旋菌屬,可能對氨氮的去除具有重要的作用.臭氧/陶瓷膜對后續(xù)BAC中致病菌和條件致病菌有很好的預(yù)處理和抑制作用,顯著降低了其相對豐度,提高了飲用水的生物安全性.

臭氧；陶瓷膜；生物活性炭；微生物群落結(jié)構(gòu)；飲用水

超濾膜工藝在飲用水處理中的應(yīng)用日益增多[1-2],其對水中的細(xì)菌、藻類和濁度等顆粒態(tài)污染物有良好的去除作用[3-4].因此超濾膜被用以取代傳統(tǒng)飲用水處理工藝中的過濾工藝,或者將混凝、沉淀和過濾工藝集成到一個膜單元中[5-6],在現(xiàn)有工藝構(gòu)筑物的基礎(chǔ)上實現(xiàn)水廠的升級改造.但膜污染仍是阻礙是其廣泛應(yīng)用的主要因素之一[7].研究表明,臭氧氧化可有效地控制膜污染[8].這需要采用耐氧化的超濾膜,與臭氧氧化集成為一個單元,由此還可縮短工藝流程.陶瓷膜具有機(jī)械強(qiáng)度高、化學(xué)穩(wěn)定性好等優(yōu)點(diǎn)[9],能夠與臭氧直接接觸并控制膜污染[10-11].但陶瓷膜過濾對氨氮和溶解態(tài)有機(jī)物的去除能力較弱[12-13],而且低劑量的臭氧氧化可能降低膜對有機(jī)物的去除效果[13-14].為提高膜對溶解性污染物的去除效果,通常在膜工藝前或膜工藝后設(shè)置粉末活性炭或顆?；钚蕴縖10,15-16]處理工藝,利用活性炭的吸附作用或活性炭表面細(xì)菌的生物降解作用去除污染物.生物活性炭(BAC)可有效去除水中的有機(jī)物和氨氮[17-18],因此,在臭氧/陶瓷膜后設(shè)置 BAC工藝,形成臭氧/陶瓷膜-BAC組合工藝,可以在臭氧控制膜污染的基礎(chǔ)上,利用BAC中的微生物去除有機(jī)物和氨氮,延長活性炭的使用壽命.

本研究利用處理能力為 120m3/d的臭氧/陶瓷膜-BAC中試工藝處理微污染原水,對組合工藝去除有機(jī)物和氨氮的性能進(jìn)行了研究.同時分析了臭氧/陶瓷膜對 BAC工藝活性炭中微生物群落結(jié)構(gòu)的影響,并與平行運(yùn)行的傳統(tǒng)BAC工藝中的微生物進(jìn)行了對比,為了解臭氧/陶瓷膜-BAC的協(xié)同作用提供依據(jù).

1 材料與方法

1.1 原水配制

為模擬原水的季節(jié)性污染情形,將清潔河水與另一污染河水按 1∶4的比例混合,配制成微污染原水.待實驗的微污染原水經(jīng)過孔徑為 5mm× 5mm不銹鋼網(wǎng)后進(jìn)入中試工藝設(shè)備.表1為所配制微污染原水的水質(zhì)參數(shù).

表1 原水水質(zhì)參數(shù)Table 1 Typical characteristics of raw water

1.2 中試裝置及實驗方法

圖1 臭氧/陶瓷膜-BAC中試系統(tǒng)示意Fig.1 Schematics of the pilot ozonation-ceramic membrane-BAC system

圖1為臭氧/陶瓷膜-BAC工藝裝置示意.所采用的陶瓷膜為平板式陶瓷膜(明電舍,日本),膜組件過濾面積為50m2,膜標(biāo)稱孔徑為60nm.顆粒炭裝填高度為 2m,空床接觸時間 12min.原水提升后投加聚合氯化鋁,混凝后直接進(jìn)入膜池,并在膜池中投加臭氧.陶瓷膜定期反沖,反沖期間膜池排泥.膜出水進(jìn)入BAC過濾,實驗開始前BAC已運(yùn)行4個月.中試工藝的運(yùn)行參數(shù)見表2.

表2 中試系統(tǒng)運(yùn)行參數(shù)Table 2 Typical operating conditions of the pilot testing system

中試實驗中,同時平行運(yùn)行一組常規(guī)的混凝、沉淀、砂濾、BAC工藝.2組工藝采用同一原水.將2組工藝去除污染物的效果進(jìn)行對比,并采集BAC中的活性炭進(jìn)行微生物群落結(jié)構(gòu)分析.

1.3 檢測方法

氨氮、亞硝酸鹽、硝酸鹽的檢測使用標(biāo)準(zhǔn)方法[19],溶解氧∶Thermo Orion 3star溶解氧儀;TOC∶Shimadzu TOC-V CPH;UV254∶752s紫外可見分光光度計;顆粒數(shù)∶GR-1000A IBR激光顆粒物分析儀.

BAC池排空后取表層(10cm)10g活性炭樣品置于250mL滅菌錐形瓶,加100mLMili-Q純水,Parafilm膜封口.超聲20s后置于25℃恒溫?fù)u床,150r/min搖動 30min,使微生物從活性炭表面脫離.沉淀后的上清液過 0.22μm微米濾膜.截留于濾膜的微生物用Omega Bio-Tek Water DNA isolation kit 試劑盒(Omega,美國)提取 DNA,置于-20℃保存.DNA樣品經(jīng) PCR擴(kuò)增后建Illumina測序文庫,利用Illumina HiSeq 2000平臺,對16SrRNA基因的V6可變區(qū)進(jìn)行測序分析,具體參考 Zhou等[20]的方法.樣品均設(shè)置平行樣BAC-1和BAC-2.

2 結(jié)果與討論

2.1 組合工藝對顆粒物的去除

臭氧/陶瓷膜工藝對微污染原水中顆粒物有非常好的去除效果.膜出水和BAC濁度分別低于0.1、0.17NTU.穩(wěn)定過濾期間,膜出水中>2μm的顆粒數(shù)為20個/mL左右,BAC出水中此值上升至100個/mL左右,但仍略低于普通砂濾出水[13].可見,組合工藝可有效、穩(wěn)定地去除顆粒物.

2.2 組合工藝對氨氮的去除

實驗期間原水氨氮濃度為 3.2～4.7mg/L.由圖2可見,實驗開始0d至6d,膜出水中的氨氮濃度比原水略有降低.但是,自實驗第 7d直至實驗結(jié)束,膜出水中氨氮濃度顯著低于原水,此階段氨氮的平均去除率為 28.8%.這可能是因為膜池中存在大量懸浮絮體,在運(yùn)行一段時間后,其表面附著生長一定數(shù)量的活性微生物,將部分氨氮在膜池內(nèi)降解去除.整個實驗期間BAC出水中氨氮的平均濃度為 0.4mg/L,平均去除率為 89.7%.因此,BAC是組合工藝去除氨氮的主要貢獻(xiàn)因素,其對氨氮去除的貢獻(xiàn)率為77.1%.

圖2 組合工藝對氨氮的去除Fig.2 Removal of ammonia by the hybrid process

前期研究結(jié)果表明,DO濃度對氨氮去除效果有較大影響[21].本研究中,BAC可去除原水中約2.8mg/L的氨氮.由于微生物氧化氨氮的過程需要消耗氧,因此溶解氧可能是增強(qiáng)BAC氨氮去除能力的主要因素.研究表明,投加臭氧的曝氣過程可提高DO濃度[22].由圖3可見,原水中DO平均濃度為4.5mg/L,經(jīng)過臭氧和純氧混合氣體的曝氣后,膜出水中DO平均濃度提高至12.3mg/L.但是BAC出水中的DO平均濃度卻僅為0.6mg/L,這表明大量的溶解氧在BAC過濾過程中消耗.BAC去除的氨氮與消耗DO的質(zhì)量比為1∶4.2,略低于氨氮氧化過程消耗氧的理論值1∶4.57.這可能是因為部分氨氮并未被徹底氧化或微生物利用其它物質(zhì)作為電子受體,因而減少了氧的消耗[21].

圖3 組合工藝中DO的變化Fig.3 Variation of DO concentration in the hybrid process

2.3 組合工藝對CODMn和UV254的去除

原水中CODMn的平均濃度為3.1mg/L,BAC前的混凝與臭氧/陶瓷膜工藝可去除約 35.3%的CODMn.經(jīng)過 BAC后,CODMn的平均濃度降至0.5mg/L(圖4A).組合工藝對CODMn的總?cè)コ蕿?3.6%,其中BAC的貢獻(xiàn)率為57.7%.

如圖4B所示,原水中UV254均值為0.064cm-1,膜出水的UV254值為0.033cm-1,去除率為28.6%,這代表了混凝+臭氧/陶瓷膜工藝對UV254的去除程度.一般情況下,混凝對UV254的去除率在20%左右[23].本研究中的臭氧/陶瓷膜將去除率提高至28.6%.BAC出水的UV254低于0.009cm-1,組合工藝對UV254的總?cè)コ蕿?9.0%.其中BAC對 UV254去除的貢獻(xiàn)率為63.8%.可見,BAC工藝顯著提高了CODMn和UV254的去除.

圖4 組合工藝對CODMn和UV254的去除Fig.4 Removals of CODMnand UV254by the hybrid process

2.4 組合工藝和傳統(tǒng)工藝對污染物去除性能對比

由圖5A可見,組合工藝BAC出水中氨氮濃度顯著低于傳統(tǒng)工藝.DOC的去除結(jié)果顯示,組合工藝膜出水的DOC濃度低于傳統(tǒng)工藝砂濾出水,但組合工藝BAC出水的DOC濃度卻略高于傳統(tǒng)工藝的 BAC出水(圖 5B).說明組合工藝中BAC對DOC的去除能力比傳統(tǒng)工藝中的BAC稍弱.這是由于組合工藝對氨氮去除過程中消耗了大量溶解氧,因此對 DOC去除稍遜;而傳統(tǒng)工藝對氨氮去除效率非常低,有更多的溶解氧作為電子受體用于DOC去除.BAC去除氨氮和有機(jī)物的過程中,活性炭上的微生物起到至關(guān)重要的作用,因此,2組工藝對氨氮和有機(jī)物不同的去除效果預(yù)示著其BAC中的微生物群落結(jié)構(gòu)應(yīng)存在差異.

圖5 組合工藝與傳統(tǒng)工藝對氨氮和DOC去除效果的比較Fig.5 Comparisons of removals of ammonia and DOC in hybrid process and conventional process

2.5 組合工藝和傳統(tǒng)工藝BAC中微生物群落結(jié)構(gòu)對比

DNA高通量測序的結(jié)果表明,傳統(tǒng)工藝BAC中微生物群落的OTUs(圖6)和Shannon指數(shù)(圖7)高于組合工藝.這說明傳統(tǒng)工藝BAC中微生物群落的物種豐富度和均勻度均高于組合工藝BAC中的微生物.可見,臭氧/陶瓷膜處理影響了BAC中微生物的群落結(jié)構(gòu),這與相關(guān)研究結(jié)果一致[24].由于膜可除去原水中96%以上的顆粒物[13],因此包括微生物在內(nèi)的絕大多數(shù)顆粒物都被去除.另外,臭氧氧化也會滅活部分微生物.這些預(yù)處理均可導(dǎo)致BAC進(jìn)水中的微生物種類和數(shù)量均大幅度減少,進(jìn)而影響了BAC中微生物的物種豐富度和均勻度.相反,傳統(tǒng)的砂濾工藝對顆粒物截留效果遠(yuǎn)遜于膜工藝,且微污染原水也會影響混凝和過濾工藝的效果,使砂濾出水顆粒物和微生物數(shù)量升高,這也導(dǎo)致其后續(xù)BAC中的微生物物種豐富度和均勻度高于組合工藝.

圖6 組合工藝和傳統(tǒng)工藝BAC中微生物群落物種豐富度的比較Fig.6 Comparison of species richnesses of microbial communitiesin BAC in hybrid process and conventional process

圖7 組合工藝和傳統(tǒng)工藝BAC中微生物群落的Shannon曲線Fig.7 Shannon curves of microbial communities in BAC in hybrid process and conventional process

圖8表明,采用正常原水和微污染原水的BAC工藝其微生物群落幾乎無相似性,說明原水是影響B(tài)AC微生物群落的一個重要因素.采用同一類型原水(微污染原水)的BAC工藝,其微生物群落結(jié)構(gòu)有一定的相似性(49%),但較低的相似性說明前置的不同處理工藝對BAC中微生物群落結(jié)構(gòu)產(chǎn)生了影響.

圖8 組合工藝和傳統(tǒng)工藝BAC中微生物的聚類分析Fig.8 Cluster analysis of microorganism in BAC in hybrid process and conventional process

2.6 BAC床層中的優(yōu)勢微生物群落種群分析

組合工藝和傳統(tǒng)工藝BAC中分別檢測到28和 33個門級別的微生物(圖 9),其中比例超過10%的微生物分別為∶α-變形菌 24.6%和 17.8%;硝化螺菌15.7%和6.8%;γ-變形菌11.1%和7.8%;酸桿菌 10.0%和 5.1%;β-變形菌 6.4%和 11.1%;浮霉菌6.1%和12.2%;放線菌5.4%和12.7%.

α-變形菌為2組工藝BAC中數(shù)量最多的一類菌群,其比例與已有報道相似[25].α-變形菌屬貧營養(yǎng)菌[25],適合在飲用水這樣貧營養(yǎng)條件下生存.因為組合工藝中膜出水中的有機(jī)物和氨氮濃度低于砂濾出水,所以其較低的營養(yǎng)水平導(dǎo)致 α-變形菌的比例高于傳統(tǒng)工藝 BAC.本研究中根瘤菌目細(xì)菌分別占組合工藝和傳統(tǒng)工藝 α-變形菌的30.0%和24%,此類細(xì)菌對氨氮的固定去除有利.

圖9 組合工藝和傳統(tǒng)工藝BAC中微生物門水平群落分布Fig.9 Community distribution of microorganismin BAC in hybrid process and conventional process

組合工藝BAC中第2大類菌群為硝化螺旋菌門,所占比例為15.7%,約為傳統(tǒng)工藝的2.3倍.硝化螺旋菌門細(xì)菌多生存與好氧環(huán)境,因此其在高DO進(jìn)水的組合工藝BAC中所占比例遠(yuǎn)高于傳統(tǒng)工藝.本研究中發(fā)現(xiàn)的絕大多數(shù)硝化螺旋菌門細(xì)菌為硝化螺旋菌屬,此類細(xì)菌可將亞硝酸鹽氧化成硝酸鹽,是水處理系統(tǒng)中的重要功能菌.組合工藝中硝化螺旋菌屬的相對豐度顯著高于傳統(tǒng)工藝(獨(dú)立樣本t檢驗,n=550,P<0.05),有利于氨氮的高效去除.

組合工藝BAC中的第3大類菌群為γ-變形菌(11.1%)和酸桿菌門(10.0%).兩類細(xì)菌在組合工藝中的比例均為傳統(tǒng)工藝的1.5～2倍.多數(shù)γ-變形菌的細(xì)菌適宜在好氧環(huán)境下生存,因此組合工藝BAC中其比例高于傳統(tǒng)工藝.

由于本研究的原水受到污染,2種工藝中的γ-變形菌包含多種致病菌或條件致病菌.由表 3可見,組合工藝和傳統(tǒng)工藝 BAC中 γ-變形菌中的致病和條件致病菌占其21.7%和43.9%.雖然2組BAC中大部分致病菌并無顯著差異,但組合工藝 BAC中的細(xì)菌種類和相對豐度均較低.可見,臭氧/陶瓷膜能夠大大降低致病菌在 BAC微生物中的比例,這有利于提高飲用水的生物安全性.

表3 γ-變形菌中的致病菌和條件致病菌Table 3 Pathogenic bacteria and opportunistic pathogen in γ-proteobacteria

β-變形菌、浮霉菌和放線菌是組合工藝BAC中豐度較高的微生物類群.這3種類群的微生物多可在相對缺氧的環(huán)境下生存,傳統(tǒng)工藝 BAC微生物中這類群的比例約為組合工藝的2倍.

β-變形菌多存在于相對缺氧的環(huán)境,但也包括很多好氧或兼性細(xì)菌[25].本研究確定了其中的23個菌屬.其中Curvibacter、噬氫菌屬等菌屬在本研究的原水水體中分布比較普遍[26].β-變形菌中的亞硝化單胞菌屬可將氨氮轉(zhuǎn)化為亞硝酸鹽,對飲用水中氨氮的去除具有重要作用,是水處理過程中的重要功能菌群.組合工藝BAC中亞硝化單胞菌屬的總相對豐度為 273,占此門類細(xì)菌的12.1%.傳統(tǒng)工藝中,其相對豐度為 214,所占比例為 5.2%.可見,組合工藝中數(shù)量較多且優(yōu)勢較高的亞硝化單胞菌屬有利于氨氮的去除.

放線菌門的分支桿菌屬的某些細(xì)菌是致病菌或條件致病菌,可引起人類結(jié)核病等.組合工藝BAC中此菌屬細(xì)菌的總相對豐度為僅為3,而傳統(tǒng)工藝中其總相對豐度為 140,占此門類細(xì)菌的6.0%,因此傳統(tǒng)工藝 BAC出水存在相對較高的風(fēng)險.

2.7 BAC中的其他微生物群落種群分析

由圖9可見,組合工藝和傳統(tǒng)工藝BAC中檢測到的其它微生物群類所占的比例較低,分別為δ-變形菌7.0%和5.7%、衣原體門3.0%和2.1%、疣微菌3.9%和5.2%、藍(lán)細(xì)菌2.5%和7.2%、厚壁菌1.1%和3.0%.

BAC中存在一定數(shù)量的衣原體細(xì)菌可能與所采用的原水受污染有關(guān).由于衣原體門的多種細(xì)菌可引起人的眼、泌尿生殖道和呼吸系統(tǒng)疾病,因此BAC微生物中存在衣原體門微生物可能使工藝出水的生物安全性降低.兩組BAC中存在顯著差異的另一微生物類群為藍(lán)細(xì)菌.組合工藝和傳統(tǒng)工藝 BAC中藍(lán)細(xì)菌的總相對豐度分別為440和1337,占BAC微生物的2.4%和7.4%.可見,組合統(tǒng)工藝中的膜過濾可截留絕大部分藍(lán)細(xì)菌,其BAC中的藍(lán)細(xì)菌數(shù)量顯著低于傳統(tǒng)工藝.

3 結(jié)論

3.1 臭氧/陶瓷膜-BAC組合工藝對實驗條件下微污染原水中氨氮和 CODMn的去除率可達(dá)89.7%和 83.6%,BAC對污染物的去除中貢獻(xiàn)百分比分別為 77.1%和 57.7%.臭氧曝氣過程提高了DO濃度,對氨氮去除具有促進(jìn)作用.

3.2 2組BAC中共檢測到36個門級別的微生物.臭氧/陶瓷膜降低了 BAC中微生物群落結(jié)構(gòu)的多樣性和均勻度,但同時促進(jìn)了部分功能菌的生長,如亞硝化單胞菌屬和硝化螺旋菌屬,這大大促進(jìn)了氨氮的去除.臭氧/陶瓷膜顯著降低了后續(xù)BAC中致病菌的相對豐度和所占比例,提高了飲用水的生物安全性.

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Influence of ozone/ceramic membrane on performance and microbial community in biological activated carbon filtration.

GUO Jian-ning1, CHEN Lei1, ZHANG Xi-hui1*, WANG Ling-yun1, TAO Yi1, SHENG De-yang
(1.Research Center for Environmental Engineering and Management, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen 518055, China；2.Dongjiang Shuiwu Company Limited, Dongguan 523112, China). China Environmental Science, 2014,34(3)：697～704

Micro-polluted raw water was treated using a pilot plant with a scale of 120m3/d. The performance of ozone/ceramic membrane-biological activated carbon (BAC) process was studied. The diversity and detailed structure of microbial community of the microorganisms in BAC were also investigated. The hybrid process removed organic matter and ammonia effectively. The aeration with ozone-containing gas increased the dissolved oxygen in water flow and improved the removal of ammonia. The total removal efficiencies of ammonia and CODMnwere 90% and 84%, respectively. The BAC played an important role in the final removals of pollutants. The microorganisms in the BAC bed were divided into 36phyla. Compared with the conventional BAC process, ozone/ceramic membrane in the hybrid process decreased the diversity and evenness of the microorganisms in the BAC. There were abundant Nitrosomonas and Nitrospira in the BAC in the hybrid process, which probably strengthen the ammonia removal. Moreover, the pathogenic bacteria and opportunistic pathogen were significantly inhibited by ozone/ceramic membrane, resulting in the decrease of their relative abundances in the following BAC. Therefore the biological safety of drinking water was enhanced significantly.

ozone；ceramic membrane；biological activated carbon；microbial community structures；drinking water

X703,TU991.2

：A

：1000-6923(2014)03-0697-08

郭建寧(1981-),男,山東青島人,清華大學(xué)博士研究生,主要從事飲用水的膜工藝處理研究.

2013-07-12

國家水專項(2008ZX07423-002-4);廣東省基金項目(2012B030800001)

* 責(zé)任作者, 教授,zhangxh@sz.tsinghua.edu.cn