吳海泓，王利華，黃 晨

(廣東省特種設(shè)備檢測研究院惠州檢測院，廣東 惠州 516002)

二氧化碳排放已經(jīng)成為了日益嚴(yán)重的溫室效應(yīng)的主要原因，分離回收二氧化碳從而減少排放量已成為可持續(xù)發(fā)展的主要內(nèi)容之一［1］?；瘜W(xué)鏈燃燒技術(shù)借助于載氧劑的作用，避免了燃料與空氣的直接接觸，減少了二氧化碳以及NOx的排放，近年來得到了國內(nèi)外學(xué)者的廣泛關(guān)注［2］。作為化學(xué)鏈系統(tǒng)中重要的構(gòu)件，燃料反應(yīng)器一直是研究的熱點(diǎn)［3］。李俊等［4］以CuO作為載氧體通過模擬手段分析了甲烷進(jìn)氣速度對反應(yīng)速率的影響。姜健等［5］考慮高顆粒濃度下摩擦應(yīng)力的影響，對燃料反應(yīng)器內(nèi)化學(xué)鏈燃燒過程進(jìn)行數(shù)值模擬。然而上述的燃料反應(yīng)器均采用的是鼓泡流化床的形式，由于鼓泡床中氣體主要以氣泡的形式通過床料，會造成燃料與顆粒不能很好地接觸，進(jìn)而降低燃料的轉(zhuǎn)化率，同時為了滿足較高的轉(zhuǎn)化率，鼓泡床需要較大的固儲量。循環(huán)流化床因其較大的循環(huán)速率以及較好的氣固接觸可以避免鼓泡床燃料反應(yīng)器的不足［6］。本文運(yùn)用雙流體模型，考慮顆粒聚團(tuán)的影響，以甲烷作為氣體燃料，氧化鎳作為載氧體顆粒，對流化床反應(yīng)器內(nèi)化學(xué)鏈燃燒過程進(jìn)行數(shù)值模擬。

1 計(jì)算模型

1.1 數(shù)學(xué)模型

1.1.1 連續(xù)性方程

1.1.2 動量守恒方程

其中，固相應(yīng)力τs表示為

顆粒壓力ps及粘度μs按顆粒動理學(xué)理論［7］確定。

1.1.3 顆粒擬溫度方程

式中 Dgs和γs——單位體積能量耗散率和顆粒相脈動能耗散;

ks——顆粒相熱傳導(dǎo)系數(shù)。

表示為

1.1.4 氣相組分守恒方程

其中，擴(kuò)散通量Jg，i可根據(jù)Fick定律進(jìn)行計(jì)算。

1.1.5 能量守恒方程

其中c、λ、φ表示比熱容、熱傳導(dǎo)系數(shù)和換熱系數(shù)。

1.1.6 氣固相間作用力模型

在雙流體模型中，兩相之間通過動量交換項(xiàng)進(jìn)行耦合，這里氣固相間作用力模型采用Yang等［8］提出的EMMS模型進(jìn)行計(jì)算，其曳力系數(shù)表示為

1.1.7 化學(xué)反應(yīng)模型

假設(shè)燃料反應(yīng)器內(nèi)CH4與NiO發(fā)生的還原反應(yīng)分兩步進(jìn)行，首先CH4與NiO反應(yīng)生成CO和H2，之后中間產(chǎn)物H2、CO氣體分別與NiO立即反應(yīng)生成CO2、H2O和Ni，反應(yīng)過程如下

在模擬中，對于化學(xué)反應(yīng)模型的選取，使用縮核反應(yīng)模型進(jìn)行反應(yīng)速率的計(jì)算［9］

1.2 邊界條件

在壁面上對氣相采用無滑移邊界條件，將顆粒的法向速度定為 0。顆粒相則采用 Johnson and Jackson提出的部分滑移邊界條件［10］。

2 計(jì)算結(jié)果與討論

計(jì)算對象采用Kolbitsch等［11］雙循環(huán)流化床的燃料反應(yīng)器的結(jié)構(gòu)尺寸。頂部為壓力出口，壁面設(shè)置為恒溫壁面。其中反應(yīng)器高 3 m，直徑為0.159 m，反應(yīng)器底部為氣體速度入口，表觀速度為0.68 m/s，顆粒從側(cè)壁以50 kg/m2·s的質(zhì)量流率送入反應(yīng)器中，壓力出口設(shè)置在反應(yīng)器頂部右側(cè)，顆粒直徑和密度分別選取為3446 kg/m3和0.2 mm。初始條件下，床內(nèi)空隙率為1。

圖1 顆粒濃度瞬時分布圖

圖1表示不同時刻下反應(yīng)器中顆粒濃度瞬時分布。反應(yīng)器中顆粒濃度呈現(xiàn)下濃上稀邊壁濃中間稀的非均勻分布，壁面附近有明顯的顆粒聚團(tuán)存在，可以看到在氣流的攜帶作用下顆粒在整個床層的運(yùn)動過程，伴隨著顆粒聚團(tuán)在反應(yīng)器中不斷形成、長大以及破碎，顆粒濃度在反應(yīng)器中呈現(xiàn)出一定程度的振蕩。

圖2 氣體組分濃度及固相溫度瞬時分布圖

圖2表示準(zhǔn)穩(wěn)態(tài)時氣相組分濃度及固相溫度在反應(yīng)器中分布情況。進(jìn)口處甲烷濃度最高，隨著反應(yīng)進(jìn)行，沿反應(yīng)器高度方向甲烷濃度逐漸減小，甲烷濃度中心區(qū)域較高，壁面區(qū)域接近于0，這說明壁面附近甲烷轉(zhuǎn)化率較高，這是由于顆粒濃度在壁面處較高，造成燃料與載氧體顆粒反應(yīng)程度較大。氫氣作為中間產(chǎn)物，其分布趨勢與甲烷基本一致，在生成的同時被載氧體顆粒大量消耗，二氧化碳作為生成物，與甲烷分布恰恰相反，出口處達(dá)到最高。由于顆粒濃度在反應(yīng)器中的非均勻分布導(dǎo)致局部氣體燃料反應(yīng)不完全，因此增加停留時間以更好地使氧載體與氣體燃料混合是十分必要的。載氧體與燃料的反應(yīng)以吸熱反應(yīng)為主，床層下半部溫度變化明顯，局部區(qū)域溫度有所下降。

圖3 時均顆粒濃度和速度沿徑向分布圖

圖3為不同高度處顆粒濃度與速度沿徑向的時均分布。顆粒濃度整體上呈現(xiàn)出中心區(qū)域低，沿壁面逐漸增大，壁面濃度最大的非均勻分布趨勢，隨著高度的增加，濃度隨之降低，由于顆粒從側(cè)壁進(jìn)入反應(yīng)器，同時燃料反應(yīng)器中操作速度相對較低，使底部顆粒濃度峰值出現(xiàn)在0.75 R附近。從速度分布圖可以看到中心速度最大且為正值，表明顆粒向上運(yùn)動，壁面處速度為負(fù)，顆粒向下運(yùn)動，整個反應(yīng)器內(nèi)呈現(xiàn)出上濃下稀邊壁濃中間稀的環(huán)核流動結(jié)構(gòu)。

圖4 氣體組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)沿軸向時均分布圖

圖4給出了氣體組分質(zhì)量分?jǐn)?shù)沿軸向的分布。由圖可見，反應(yīng)器底部與中上部氣體組分分布有著明顯差異。在底部，各組分濃度有著一個明顯的變化趨勢，甲烷隨著床高增加急劇下降，而產(chǎn)物二氧化碳與水蒸氣相應(yīng)的濃度增加，隨著反應(yīng)進(jìn)行，甲烷被大量消耗，作為中間產(chǎn)物的氫氣和一氧化碳變化趨勢與甲烷一致，在反應(yīng)器底部的回料口處，由于輸送回料的氣體的稀釋使得各組分濃度在該處都呈現(xiàn)出降低的趨勢。在反應(yīng)器中上部，氣體濃度變化不是很明顯，接近于一個常數(shù)，這與顆粒濃度在床內(nèi)呈現(xiàn)出的底部密相區(qū)與上部稀相區(qū)的分布趨勢密切相關(guān)。由于出口設(shè)置在側(cè)面，在反應(yīng)器頂部各組分濃度有所降低。

3 結(jié)論

運(yùn)用雙流體模型，結(jié)合顆粒動理學(xué)，通過EMMS模型進(jìn)一步考慮反應(yīng)器內(nèi)多尺度結(jié)構(gòu)的影響，對流化床反應(yīng)器內(nèi)化學(xué)鏈燃燒流動和反應(yīng)特性進(jìn)行研究，獲得了反應(yīng)器內(nèi)流場特性和氣相組分分布規(guī)律，得到了反應(yīng)器內(nèi)顆粒聚團(tuán)存在的環(huán)核流動結(jié)構(gòu)。研究發(fā)現(xiàn)顆粒聚團(tuán)的存在使得反應(yīng)器內(nèi)反應(yīng)程度分布不均，降低了燃料的轉(zhuǎn)換率，因此消除或者減弱這種非均勻結(jié)構(gòu)有利于燃料轉(zhuǎn)換率的提高。

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