朱傳新 牟云峰 鄭 普

（中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900）

載釓液閃的(n,γ)分辨性能及中子俘獲時間分布

朱傳新 牟云峰 鄭 普

（中國工程物理研究院 核物理與化學(xué)研究所 綿陽 621900）

本文進(jìn)行了多種配比和成分載Gd量為0.5%的載釓液閃溶液研制和載釓液閃探測器制作，并進(jìn)行了中子與伽瑪分辨性能測試，通過實驗得到在萘質(zhì)量含量為7.5%時，可得到較好的中子與伽瑪?shù)姆直嫘阅?，?yōu)化了載釓液閃成分；利用252Cf裂變電離室的裂變碎片信號作為開門信號，以載釓液閃探測器的陽極信號作為關(guān)門信號，通過符合測量的方法得到了252Cf 裂變中子在載Gd量為0.5%的?13 cm×30 cm載釓液閃探測器中的中子俘獲時間分布。結(jié)果表明，中子俘獲時間主要集中在約30 μs以內(nèi)，中子俘獲平均時間為11 μs。

載釓液閃，中子俘獲時間分布，裂變電離室

由于釓(Gd)原子有非常大的中子俘獲反應(yīng)截面（155Gd的熱中子截面為6.09×104b，157Gd的熱中子俘獲截面為2.537×105b），在大體積的液閃溶液中摻入Gd后，當(dāng)中子進(jìn)入載釓液閃探測器，先被氫原子核慢化，在載釓液閃探測器中產(chǎn)生的熱中子就被Gd原子俘獲，并放出總能量約為8 MeV的俘獲γ，這些俘獲γ又被載釓液閃探測器探測到，這整個的物理過程主要發(fā)生在幾十微秒的時間范圍內(nèi)，因此使得載釓液閃探測器在中子核反應(yīng)截面測量[1]、中微子探測[2-3]等研究中得到廣泛應(yīng)用。載釓液閃溶液成分與其探測性能密切相關(guān)，中國科學(xué)院高能物理研究所進(jìn)行了載釓液閃溶液的研制工作，制作了載釓液閃溶液，并進(jìn)行了載釓液閃的衰減長度、光產(chǎn)額、時間特性、波形甄別等實驗研究工作[4-6]。國外，美國、德國、日本等多家研究所在載釓液閃溶液成分及性能方面開展了深入的研究工作[7-10]，包括載釓液閃溶液制作方法、性能檢測方法、載釓液閃溶液穩(wěn)定性研究等。

載釓液閃探測器可用于測量多種核素的核反應(yīng)截面，而載釓液閃溶液的探測性能是其中的關(guān)鍵所在，這些性能包括(n,γ)分辨性能、中子俘獲時間分布等。本工作進(jìn)行了載Gd量為0.5%的載釓液閃溶液研制、(n,γ)性能測試以及中子俘獲時間分布實驗測量工作，優(yōu)化了載釓液閃成分；利用252Cf裂變室以裂變碎片作為開門信號，通過符合法測量了載釓液閃探測器的中子俘獲時間分布曲線。

1 乙基己酸釓的合成

由于需要使用可溶于液閃溶液的釓的化合物，才能將釓有效地載入液閃溶液中，因此，制備載釓液閃，需要進(jìn)行釓的有機合成，其基本原理是采用Gd2O3粉末與“2-乙基己酸”（又名異辛酸）通過水合反應(yīng)，得到乙基己酸釓。在實驗中，按照摩爾比1:3的比例，用電子稱量取2-乙基己酸，放入燒杯中，然后量取Gd2O3粉末，在加入2-乙基己酸的過程中，用玻璃棒不斷攪拌，使其充分反應(yīng)，防止Gd2O3粉末在液體中結(jié)成小塊，然后加入適量的水，再繼續(xù)攪拌，直至Gd2O3粉末充分溶解和反應(yīng)，形成乳狀液體（見圖1）。然后對混合物進(jìn)行過濾、烘干，最后得到固體狀態(tài)的乙基己酸釓（如圖2）。

圖1 乙基己酸釓的合成Fig.1 Preparation of gadolinium 2-ethylhexanoate.

圖2 乙基己酸釓固體樣品Fig.2 Gadolinium 2-ethylhexanoate.

2 載釓液閃溶液研制與探測器制作

利用1,2,4-三甲苯、聚苯醚(Polyphenylene Oxide, PPO)、1,4-(5-苯基惡唑)苯 (1,4-Bis(5-phenyloxazol-2-yl)benzene, POPOP)、乙基己酸釓、2,6-二叔丁基對甲苯酚（Butylated Hydroxytoluene，BHT，是一種抗氧化劑）按照質(zhì)量比995:4:0.4:25:0.2進(jìn)行溶解、攪拌、過濾，即得到Gd含量為0.5%的載釓液閃溶液。其中，1,2,4-三甲苯由于對于乙基己酸釓有良好的可溶性，用做基本溶劑，第一溶質(zhì)PPO作為熒光物質(zhì)，第二溶質(zhì)POPOP作為波長轉(zhuǎn)換劑，在載釓液閃溶液中摻入了BHT用于提高載釓液閃溶液穩(wěn)定性。所制備的載釓液閃溶液示于圖3，載釓液閃溶液呈現(xiàn)淡藍(lán)色，儲存在玻璃容器中。

載釓液閃探測器制作過程：將載釓液閃溶液裝入探測器包殼中，包殼材料使用硬鋁，其中在包殼內(nèi)壁均勻噴涂白色反射漆，用于提高閃爍光的收集效率，利用K9玻璃進(jìn)行封裝，采用硅油作為光學(xué)耦合劑將圓柱形液閃包殼與光電倍增管進(jìn)行連接，用螺釘固定，從而完成載釓液閃探測器制作。

圖3 制備的載釓液閃溶液Fig.3 Gadolinium-loaded liquid scintillator.

3 萘含量的優(yōu)化實驗

萘可提升光發(fā)射中的慢成分和提高(n,γ)分辨水平，為了研究萘含量與(n,γ)分辨性能之間的關(guān)系，基于Gd含量為0.5%的載釓液閃溶液，制作了含萘質(zhì)量百分比分別為2.5%、5%、7.5%和10%的?7.5 cm×5 cm圓柱形載釓液閃探測器。

然后利用Am-Be中子源對于載釓液閃探測器的(n,γ)分辨性能進(jìn)行測量，(n,γ)分辨采用過零分辨法；對分辨下閾進(jìn)行調(diào)節(jié)，得到不同中子閾能下的(n,γ)分辨譜，根據(jù)(n,γ)分辨譜讀出中子峰谷比K，實驗結(jié)果示于圖4，以中子峰谷比K作為衡量(n,γ)分辨性能的主要指標(biāo)。圖4中，當(dāng)中子閾能為0.5 MeV和1.0 MeV時，分辨效果最佳點在萘含量7.5%，尤其在1.0 MeV時，萘含量7.5%時對應(yīng)的中子峰谷比為20:1，比其他含量時高出2倍以上。

圖4 不同萘含量條件下載釓液閃的中子閾能Enth與中子峰谷比K的關(guān)系曲線Fig.4 Results of relationship between the Enth and K with different naphthalene contents in gadolinium-loaded liquid scintillators.

圖5給出了1 MeV中子閾能時對應(yīng)的(n,γ)分辨譜實驗結(jié)果，可以清楚地看到，萘含量為7.5%時的分辨效果優(yōu)于其他3個含量。結(jié)果表明：萘含量增加到7.5%時，可以得到最佳的分辨效果，而繼續(xù)增加萘含量到10.0%時，分辨效果反而變差了。因此確定使用萘含量為7.5%來進(jìn)行載釓液閃溶液配制。

圖5 閾能為1 MeV條件下不同萘含量條件下的(n,γ)分辨譜比較Fig.5 The (n,γ) spectra at 1 MeV Enth with different naphthalene contents in gadolinium-loaded liquid scintillator.

4 尺寸為?13 cm×30 cm的載釓液閃(n,γ)分辨性能測試

分別制作了尺寸為?13 cm×30 cm，含萘7.5%和含Gd為0.5%的載釓液閃、不含Gd的液閃以及EJ-335商用載釓液閃探測器（含Gd為0.5%），制作的部分液閃探測器示于圖6。對于這三種載釓液閃探測器利用Am-Be中子源分別進(jìn)行了(n,γ)分辨性能測試，中子閾能為2.25 MeV，測試結(jié)果示于圖7。三種液閃探測器的(n,γ)分辨中子峰谷比分別為：EJ-335液閃為1.5:1，自制載釓液閃為1.5:1，不含Gd液閃為2:1。由測試結(jié)果可以看出：大體積載釓液閃的(n,γ)分辨性能較差，不載Gd時，(n,γ)分辨性能略好于載Gd時。結(jié)果表明，當(dāng)使用?13 cm×30 cm尺寸的載釓液閃探測器時，(n,γ)分辨性能顯著變差。分析認(rèn)為：與不載Gd時相比，由于大體積的載釓液閃對于中子有更高的俘獲幾率，產(chǎn)生更多的俘獲γ，這導(dǎo)致(n,γ)分辨變差。

圖6 載釓液閃探測器實物Fig.6 Photo of gadolinium-loaded liquid scintillator.

圖7 液閃探測器(n,γ)分辨譜(a) EJ-335，(b) 自制載釓液閃，(c) 自制無Gd液閃Fig.7 (n,γ) spectra of liquid scintillator. (a) EJ-335, (b) Homemade gadolinium-loaded liquid scintillator, (c) Homemade no gadolinium-loaded liquid scintillator

5 中子俘獲時間分布測量

利用李建勝[11]研制的252Cf裂變室和尺寸?13cm×30 cm的自制載釓液閃探測器測量了252Cf裂變中子的中子俘獲時間分布。測量的電子學(xué)框圖示于圖8。

在圖8中，252Cf裂變室信號先經(jīng)過142B前放進(jìn)行放大，142B前放加正高壓200 V，前放的T輸出信號先經(jīng)過579快濾波放大器后送入584恒比定時器，通過卡584恒比定時器的下閾扣除α粒子信號的干擾，得到卡閾后的裂變碎片信號用做567時幅轉(zhuǎn)換器的開門信號；而由載釓液閃陽極測量的時間信號經(jīng)過延遲后作為關(guān)門信號。從567時幅轉(zhuǎn)換器的TAC輸出給927多道，得到載釓液閃信號的時間分布譜。其中，對于γ射線的閾值為5 MeV，卡掉了環(huán)境γ射線本底，同時確保了對于155Gd和157Gd的俘獲γ射線的測量，這兩種同位素的熱中子俘獲反應(yīng)截面占天然釓中的95%以上，代表了天然釓的主要俘獲特性。142B前放的E輸出信號先經(jīng)過572A主放大器放大后送入927多道，與從584恒比定時器卡閾后輸出的裂變碎片時間信號進(jìn)行符合測量，得到扣除α粒子信號干擾后的裂變碎片能譜。裂變室輸出信號中，包含了裂變碎片信號和α粒子信號。锎中子源強度為104s-1量級，锎源發(fā)射中子的同時有瞬發(fā)伽瑪產(chǎn)生，這些瞬發(fā)伽瑪射線信號在裂變碎片產(chǎn)生后的0.5 μs以內(nèi)發(fā)射，通過將俘獲起始時間設(shè)定為0.5 μs，從而卡掉了锎源瞬發(fā)伽瑪射線。

實驗過程中，567TAC的門寬度設(shè)為50 μs，測量得到了252Cf中子源自發(fā)裂變中子俘獲時間分布，如圖9所示，俘獲時間分布在0-30 μs內(nèi)，中子平均俘獲時間τ=11 μs，這與Frehaut[1]實驗結(jié)果一致。

圖8 中子俘獲時間分布測量電子學(xué)框圖Fig.8 Electronics of the distributing of neutron capture time measurement.

圖9 252Cf中子源自發(fā)裂變中子俘獲時間分布Fig.9 Distributions of neutron capture time by 252Cf self-fission.

6 結(jié)語

通過對載釓液閃性能的研究，包括(n,γ)分辨性能、中子俘獲時間分布等，獲得如下主要結(jié)論：

(1) 進(jìn)行了多種配比和成分的載釓液閃溶液制作，通過(n,γ)分辨性能測試實驗表明，在萘含量為7.5%時可得到較好的(n,γ)分辨效果，優(yōu)化了載釓液閃溶液成分。

(2) 利用252Cf裂變室的裂變碎片信號作為開門信號，符合測量得到含Gd為0.5%的?13 cm×30 cm載釓液閃探測器的中子俘獲時間分布，結(jié)果表明：中子俘獲γ信號主要集中在約30 μs以內(nèi)，中子俘獲平均時間為11 μs，中子俘獲時間分布特性滿足實驗要求。

通過上述研究工作，研制得到了具有較好(n,γ)分辨性能、載Gd量為0.5%的載釓液閃溶液。

致謝李建勝研究員為本工作提供了252Cf裂變室，并給予了熱情的技術(shù)指導(dǎo)和幫助，在此表示感謝！

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CLCTL99

(n,γ) discrimination and distribution of neutron capture time measurement of gadolinium-loaded liquid scintillator

ZHU Chuanxin MOU Yunfeng ZHENG Pu
(Institute of Nuclear Physics and Chemistry, China Academy of Engineering Physics, Mianyang 621900, China)

Background: Gadolinium-loaded liquid scintillator was widely used in the research of nuclear physics, (n,γ) discrimination and distribution of neutron capture time of gadolinium-loaded liquid scintillator were main values of detecting performance.Purpose:This paper attempts to develop the 0.5%wt gadolinium-loaded liquid scintillators with better neutron gamma discrimination factor by measuring the detecting performance of gadolinium-loaded liquid scintillators of several proportion and composition.Methods:The neutron gamma discrimination of gadolinium-loaded liquid scintillator detectors were measured using zero-crossing discrimination. The distribution of neutron capture time was measured for the ?13 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector with coincidence method, the start signal was got from fission fragment of252Cf fission chamber, the stop signal was got from anode output of gadolinium-loaded liquid scintillator detector.Results:It shows that the best of neutron gamma discrimination can be offered when naphthalene is set with 7.5%wt in the gadolinium-loaded liquid scintillator. The result showed that neutron capture time of the ?13 cm×30 cm gadolinium-loaded liquid scintillator detector was distributed within 30 μs, the average time of neutron capture was 11 μs.Conclusion:The neutron capture time property of homemade gadolinium-loaded liquid scintillator meets the experiment requirements.

Gadolinium-loaded liquid scintillator, Distribution of neutron capture time, Fission chamber

TL99

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.110404

朱傳新，男，1977年出生，2003年于中國工程物理研究院獲碩士學(xué)位，主要從事核物理實驗研究

2014-04-21，

2014-05-21