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        葡萄皮中白藜蘆醇提取條件優(yōu)化

        2014-02-24 09:01:35張喜峰李靜雅錢悅李林平張芬琴
        中國釀造 2014年10期
        關(guān)鍵詞:雙水提液硫酸銨

        張喜峰,李靜雅,錢悅,李林平,張芬琴

        (河西學(xué)院農(nóng)業(yè)與生物技術(shù)學(xué)院,甘肅張掖734000)

        葡萄皮中白藜蘆醇提取條件優(yōu)化

        張喜峰,李靜雅,錢悅,李林平,張芬琴*

        (河西學(xué)院農(nóng)業(yè)與生物技術(shù)學(xué)院,甘肅張掖734000)

        采用響應(yīng)面優(yōu)化雙水相體系萃取葡萄皮中的白藜蘆醇。選取(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)三個(gè)因素,利用Box-Behnken Design研究各因素交互作用對(duì)白藜蘆醇萃取率的影響。結(jié)果表明,優(yōu)化萃取工藝條件為(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)22.3%、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)24.0%、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)12.6%,在此條件下,白藜蘆醇的萃取率可達(dá)89.16%。

        雙水相體系;白藜蘆醇;響應(yīng)面

        甘肅河西走廊地處北緯36~40°,具有種植葡萄尤其是釀造葡萄的最佳光、熱、水、土資源組合狀態(tài)。在葡萄酒加工過程中,每年產(chǎn)生約占葡萄加工量20%~30%的皮渣廢棄物,其中主要是葡萄皮、種子和果梗等[1]。近年來的研究發(fā)現(xiàn),葡萄皮中的白藜蘆醇在葡萄鮮果各部分中的含量最高[2],其具有治療心力衰竭、防癌和降低糖尿病發(fā)病率以及抗氧化等保健功能[3-5]。因此,開展葡萄皮渣綜合利用,不僅可以獲得良好的經(jīng)濟(jì)效益,而且能夠有效減輕環(huán)保壓力,獲得巨大的社會(huì)效益。

        目前,提取葡萄皮中白藜蘆醇的方法主要為有機(jī)溶劑提取法[6]、超臨界萃取法[7]、大孔樹脂法[8]。這些方法存在提取率低、溶劑用量大、生產(chǎn)周期長、操作繁瑣、不宜工業(yè)化生產(chǎn)或設(shè)備要求高、能耗高、成本高等缺點(diǎn)。小分子有機(jī)溶劑/鹽體系作為一種新型的雙水相體系,因原料豐富、價(jià)格低廉、溶劑黏度小、傳質(zhì)速度快、試劑易回收等優(yōu)點(diǎn)[9]引起了廣泛關(guān)注,已被用于黃酮等天然產(chǎn)物的分離[10-12]。在(無水乙醇+丙酮)體系中,通過加鹽形成二元雙水相體系,考察了(無水乙醇+丙酮)體積比、(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)雙水相萃取白藜蘆醇分配行為的影響,以期為雙水相萃取技術(shù)在葡萄皮渣中白藜蘆醇提取中的應(yīng)用提供理論依據(jù)。

        1 材料與方法

        1.1 材料與試劑

        取甘肅濱河食品工業(yè)集團(tuán)葡萄酒下腳料,經(jīng)挑選、清洗、曬干,得到干凈的葡萄皮。

        白藜蘆醇標(biāo)準(zhǔn)品:國藥集團(tuán)化學(xué)試劑有限公司;氫氧化鈉、硫酸銨:天津百世化工有限公司;無水乙醇:安徽安特食品股份有限公司;丙酮、濃鹽酸:北京化工廠。

        1.2 儀器與設(shè)備

        PL-203電子天平:梅特勒-托利多儀器有限公司;XOSM5O超聲波-微波反應(yīng)系統(tǒng):南京先歐儀器制造有限公司;DKB-501數(shù)顯超級(jí)恒溫水浴鍋:揚(yáng)州市三發(fā)電子有限公司;DHG-9101.1電熱恒溫鼓風(fēng)干燥箱:上海光譜儀器有限公司;722型分光光度計(jì):上海光譜儀器有限公司。

        1.3 實(shí)驗(yàn)方法

        1.3.1 白藜蘆醇含量測定[13]

        準(zhǔn)確稱取一定質(zhì)量的標(biāo)準(zhǔn)白藜蘆醇,用體積分?jǐn)?shù)為70%的乙醇準(zhǔn)確配制質(zhì)量濃度分別為2 μg/mL、4 μg/mL、6 μg/mL、8 μg/mL、10 μg/mL、12 μg/mL的白藜蘆醇標(biāo)準(zhǔn)溶液于10 mL棕色容量瓶中,在波長306 nm處測定其吸光度值,同時(shí)以試劑空白作為參比,得到標(biāo)準(zhǔn)曲線。

        1.3.2 白藜蘆醇粗提液的制備

        準(zhǔn)確稱取5 g葡萄皮粉末,以1∶20(g/mL)的料液比加入體積分?jǐn)?shù)為70%的乙醇,在超聲波反應(yīng)系統(tǒng)中超聲15 min,5 000 r/min離心10 min,上清液為含白藜蘆醇粗提液,測定粗提液中白藜蘆醇的含量。

        1.3.3 雙水相萃取方法

        配制乙醇丙酮混合液和硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)確定的雙水相體系,向其中加入白藜蘆醇粗提液后,充分振蕩,使體系充分完全混合,靜置0.5 h后,取樣測定上下相中白藜蘆醇的質(zhì)量濃度,考察相比(R)分配系數(shù)(K)和萃取率(Y),計(jì)算公式如下:

        1.3.4 單因素試驗(yàn)設(shè)計(jì)

        研究(無水乙醇+丙酮)體積比、(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)白藜蘆醇分配系數(shù)及萃取率的影響。

        1.3.5 Box-Benhnken Design試驗(yàn)設(shè)計(jì)

        根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,設(shè)計(jì)(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)3因素3水平17個(gè)組合Box-Behnken Design試驗(yàn),確定白藜蘆醇萃取的最佳工藝條件。

        2 結(jié)果與分析

        2.1 無水乙醇+丙酮體積比對(duì)白藜蘆醇萃取的影響

        在無水乙醇與丙酮體積比分別為3∶1、2∶1、1∶1、1∶2、1∶3(V/V)條件下,確定(無水乙醇+丙酮)混合液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為21%,硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26%,加入10%白藜蘆醇粗提液組成雙水相,充分混勻后,靜置分層,測定上下相白藜蘆醇含量,結(jié)果如圖1所示。

        圖1 無水乙醇與丙酮體積比對(duì)二元體系分相的影響Fig.1 Effects of ethanol and acetone volume ratio on two phases

        由圖1可知,在硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)一定的情況下,隨著(無水乙醇+丙酮)體積比逐漸變化,白藜蘆醇萃取率和分配系數(shù)逐漸增加,當(dāng)無水乙醇與丙酮體積比為2∶1(V/V)時(shí),白藜蘆醇萃取率和分配系數(shù)達(dá)到最大值,此后,隨著(無水乙醇+丙酮)體積比變化,白藜蘆醇萃取率和分配系數(shù)逐漸減小,主要原因是在相同的無機(jī)鹽加入量一定時(shí),無水乙醇的加入量增多,其分相能力增強(qiáng);但由于乙醇的水化能比較大[10],無水乙醇的初始加入量過多,將影響體系的分相能力,所以初始加入比例要適當(dāng),因此后續(xù)實(shí)驗(yàn)選擇無水乙醇與丙酮體積比為2∶1(V/V)。

        2.2 (無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)白藜蘆醇萃取的影響

        在(無水乙醇+丙酮)/硫酸銨雙水相體系中,選擇質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為15%、17%、19%、21%、23%的(無水乙醇+丙酮)混合液,硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26%,加入10%白藜蘆醇粗提液組成雙水相,充分混勻后,靜置分層,測定上下相白藜蘆醇含量,結(jié)果如圖2所示。

        圖2 (無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)白藜蘆醇分配系數(shù)和萃取率的影響Fig.2 Effects of ethanol and acetone concentration on partition coefficient and extraction rate of resveratrol

        由圖2可知,當(dāng)(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為21%時(shí),白藜蘆醇萃取率和分配系數(shù)達(dá)到最大值。這是因?yàn)楫?dāng)兩相體系中(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)較低時(shí),無機(jī)鹽與水分子締合而富集于下相,少量乙醇分子滯留其中。隨著(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,無機(jī)鹽的鹽析作用也相應(yīng)增強(qiáng),下相中的(無水乙醇+丙酮)分子被逐漸釋放出來[14],并奪取下相中的水分子與之締合而向上相富集,體系相比隨之增大。但是,當(dāng)(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)達(dá)到一定值時(shí),粗提液中黃酮、齊墩果酸萃取量也會(huì)增加,從而抑制白藜蘆醇的萃取率。因此,選擇(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為21%。

        2.3 硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)白藜蘆醇萃取的影響

        在(無水乙醇+丙酮)/硫酸銨雙水相體系中,選擇質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為20%、22%、24%、26%、28%硫酸銨,(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為21%,加入10%白藜蘆醇粗提液組成雙水相,充分混勻后,靜置分層,測定上下相白藜蘆醇含量,結(jié)果如圖3所示。

        圖3 硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)白藜蘆醇分配系數(shù)和萃取率的影響Fig.3 Effects of ammonium sulphate concentration on partition coefficient and extraction rate of resveratrol

        由圖3可知,在(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)一定雙水相體系中,隨著硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,白藜蘆醇的萃取率和分配系數(shù)逐漸上升。當(dāng)硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26%時(shí),萃取率和分配系數(shù)達(dá)到最大值。這是因?yàn)椋o水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)相同時(shí),硫酸銨的質(zhì)量分?jǐn)?shù)增大,分相能力也增大,上相中(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)也就隨之增加[15],而白藜蘆醇在無水乙醇+丙酮中的溶解度比水中的大,所以萃取率和分配系數(shù)增加。因此,選擇硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為26%。

        2.4 粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)白藜蘆醇萃取的影響

        在質(zhì)量分?jǐn)?shù)為21%(無水乙醇+丙酮)和26%硫酸銨雙水相體系中,分別加入6%、8%、10%、12%、14%白藜蘆醇粗提液組成雙水相,室溫條件下攪拌至兩相充分混勻,對(duì)上下相溶液進(jìn)行分析,結(jié)果見圖4。

        圖4 粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)白藜蘆醇分配系數(shù)和萃取率的影響Fig.4 Effects of crude extraction concentration on partition coefficient and extraction rate of resveratrol

        由圖4可知,隨著白藜蘆醇粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)增加,白藜蘆醇萃取率和分配系數(shù)逐漸增加,當(dāng)粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12%時(shí),白藜蘆醇萃取率和分配系數(shù)達(dá)到最大,此后,隨著白藜蘆醇粗提液的增加,白藜蘆醇萃取率變化不大。主要原因是當(dāng)粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12%時(shí),白藜蘆醇在有機(jī)相的量達(dá)到飽和,繼續(xù)增加白藜蘆醇粗提液會(huì)造成資源浪費(fèi),因此,選擇粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12%。

        2.5 響應(yīng)面優(yōu)化試驗(yàn)及結(jié)果

        根據(jù)以上單因素的試驗(yàn)結(jié)果,采用響應(yīng)面方法進(jìn)一步優(yōu)化試驗(yàn)條件。根據(jù)Box-Behnken的組合設(shè)計(jì)原理,以白藜蘆醇萃取率(Y)為響應(yīng)值,對(duì)(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)(A)、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)(B)、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)(C)設(shè)計(jì)了3因素3水平的17組試驗(yàn),其中5組中心點(diǎn)重復(fù)試驗(yàn)。選取的試驗(yàn)因素和水平見表1,試驗(yàn)方案和結(jié)果見表2。

        表1 白藜蘆醇萃取試驗(yàn)Box-Behnken設(shè)計(jì)因素與水平Table1 Factors and levels of Box-Behnken Design of resveratrol extraction experiment

        表2 白藜蘆醇萃取試驗(yàn)Box-Behnken設(shè)計(jì)方案與結(jié)果Table 2 Arrangement and results of Box-Behnken Design resveratrol extraction experiment

        2.5.1 Box-Benhnken Design試驗(yàn)數(shù)據(jù)分析

        利用Design-Expert7.0軟件對(duì)表2中的數(shù)據(jù)進(jìn)行二次多元回歸擬合,得到(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)(A)、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)(B)、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)(C)與白藜蘆醇萃取率之間的二次多項(xiàng)回歸方程:

        對(duì)上述回歸模型進(jìn)行顯著性檢驗(yàn),結(jié)果見表3。

        從表3可以看出,回歸模型極顯著(P<0.000 1),說明其與實(shí)際試驗(yàn)擬合程度較好。模型一次項(xiàng)A、B對(duì)白藜蘆醇萃取率的線性效應(yīng)極顯著,C對(duì)白藜蘆醇萃取率的線性效應(yīng)顯著;二次項(xiàng)A2對(duì)白藜蘆醇萃取率的效應(yīng)極顯著;各因子間交互作用均不顯著。模型的確定系數(shù)為0.975 4,說明該模型能解釋97.54%響應(yīng)值的變化,即該模型與實(shí)際試驗(yàn)擬合良好,試驗(yàn)誤差小,證明應(yīng)用響應(yīng)面法優(yōu)化的白藜蘆醇提取工藝是可行的。

        表3 Box-Behnken試驗(yàn)結(jié)果的回歸分析Table 3 Regression analysis of Box-Behnken experiment results

        2.5.2 最佳萃取工藝確定及驗(yàn)證試驗(yàn)

        (無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)(A)、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)(B)和粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)(C)的交互作用見圖5。對(duì)回歸方程進(jìn)行分析得到白藜蘆醇的最佳萃取工藝:(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為22.29%、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為24.04%、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12.55%,預(yù)測萃取率為90.83%。考慮到實(shí)際試驗(yàn)的可操作性,將最佳萃取工藝調(diào)整為(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為22.3%、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為24.0%、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12.6%。按照最佳試驗(yàn)條件重復(fù)試驗(yàn)3次,白藜蘆醇萃取率平均值為89.16%,實(shí)際與預(yù)測的白藜蘆醇萃取率較為接近,充分驗(yàn)證了所建模型的正確性,說明響應(yīng)面分析方法適用于白藜蘆醇提取條件的的優(yōu)化。

        圖5 各因素兩兩交互作用對(duì)白藜蘆醇萃取率影響的響應(yīng)面圖Fig.5 Response surface plots of effect of interaction between each two factors on resveratrol extraction rate

        3 結(jié)論

        根據(jù)單因素試驗(yàn)結(jié)果,選擇較優(yōu)水平按Box-Behnken Design試驗(yàn),通過響應(yīng)面法優(yōu)化雙水相萃取葡萄皮中白藜蘆醇的最佳工藝條件,經(jīng)回歸方程方差分析及最優(yōu)條件驗(yàn)證,最終獲得:(無水乙醇+丙酮)質(zhì)量分?jǐn)?shù)為22.3%、硫酸銨質(zhì)量分?jǐn)?shù)為24.0%、粗提液質(zhì)量分?jǐn)?shù)為12.6%,在此條件下,白藜蘆醇的萃取率可達(dá)89.16%。

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        Optimization of resveratrol extraction from grape skins with response surface methodology

        ZHANG Xifeng,LI Jingya,QIAN Yue,LI Linping,ZHANG Fenqin*
        (College of Agriculture and Biotechnology,Hexi University,Zhangye 734000,China)

        The optimal conditions for resveratrol extraction were determined by response surface methodology in an aqueous two-phase system. Box-Behnken Design was applied to evaluate the effect of interaction between each two factors between three independent variables(ethanol+acetone concentration,ammonium sulfate concentration,and crude extracted concentration)on resveratrol extraction yield.The optimal conditions for ethanol+acetone concentration,ammonium sulfate concentration,and crude extracted concentration were 22.3%,24.0%,12.6%,respectively.The maximum yield of extracted resveratrol from experiments was 89.16%under the optimal conditions.

        aqueous two-phase system;resveratrol;response surface methodology

        TQ920.9

        A

        0254-5071(2014)10-0087-04

        10.11882/j.issn.0254-5071.2014.10.021

        2014-08-28

        河西學(xué)院大學(xué)生科技創(chuàng)新項(xiàng)目(120)

        張喜峰(1982-),男,講師,碩士,研究方向?yàn)槭称坊瘜W(xué)。

        *通訊作者:張芬琴(1963-),女,教授,博士,研究方向?yàn)槭称飞锘瘜W(xué)。

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