范宗良，贠宏飛，李貴賢，袁琦罡，李夢晨

（蘭州理工大學(xué)，甘肅 蘭州 730050）

煙氣同時脫硫脫硝工藝研究進(jìn)展

范宗良，贠宏飛，李貴賢，袁琦罡，李夢晨

（蘭州理工大學(xué)，甘肅 蘭州 730050）

綜述了目前國內(nèi)外開収的濕法、半干法、干法同時脫硫脫硝技術(shù)，重點介紹了濕法脫硫脫硝技術(shù)中脫硝劑以及半干法、干法脫硫脫硝技術(shù)研究迚展；分析了這些術(shù)的優(yōu)缺點，對脫硫脫硝技術(shù)的収展前景做了展望。

脫硫；脫硝；煙氣

工業(yè)燃煤鍋爐排放的SO2和氮氧化物( NOx) 是形成酸雨和光化學(xué)煙霧的主要原因，其排放量已嚴(yán)重超過大氣環(huán)境的承載限值，對生態(tài)環(huán)境造成了嚴(yán)重的破壞幵給人類帶來了巨大的經(jīng)濟(jì)損失[1,2]。自20 世紀(jì)70 年代起，西方収達(dá)國家在多年煙氣SO2排放控制技術(shù)研究的基礎(chǔ)之上，開始了工業(yè)煙氣中SO2和NOx同時脫除技術(shù)的研究[3]。同時脫硫脫硝技術(shù)可分為濕法、干法和半干法三大類。濕法工藝成熟、效率高，應(yīng)用廣泛，但存在成本高、占地面積與耗水量大、易產(chǎn)生二次污染、氨泄漏和設(shè)備腐蝕等問題[4,5]；而干法、半干法雖然仍存在一些技術(shù)和經(jīng)濟(jì)等方面的缺陷 ，但由于具有耗水量少、運(yùn)行成本低、設(shè)備簡單、占地面積小等優(yōu)點[6-8]。

1 濕法煙氣脫硫脫硝技術(shù)（WFGD）

濕法煙氣脫硫脫硝技術(shù)是脫硫脫硝劑和脫硫脫硝生成物均為濕態(tài)[9]。目前，根據(jù)對NO的處理方式不同，可將煙氣脫硝吸收反應(yīng)主要分為氧化吸收、絡(luò)合吸收及還原吸收三類[10]。

1.1 氧化-吸收法

NO除生成絡(luò)合物外，無論在水中或堿液中都不被吸收。需要將部分ON氧化為ON2，再由堿液吸收脫除。目前研究較多的強(qiáng)氧化劑有 NaClO2、H2O2、KMnO4、O3。

1.1.1 亞氯酸鈉

20世紀(jì)70年代開始前人以亞氯酸鈉為氧化劑，與其他堿性或者酸性溶液組成復(fù)合吸收劑采用多種反應(yīng)器研究脫硫脫氮。研究了噴淋塔[11-15]，還有鼓泡反應(yīng)器[16-18]、填充柱[19]、以及平板式氣液界面攪拌釜[20]。在脫硝程中ON被NaClO2氧化成NO3-，ClO2-轉(zhuǎn)化成 Cl-、ClO-。在具體的吸收液中氣反應(yīng)機(jī)理有所變化。

研究表明以亞氯酸鈉為氧化劑形成的復(fù)合吸收劑在酸性條件下具有較好的脫硫脫硝效果，亞氯酸鈉初始濃度、SO2和 ON初始濃度、吸收液 PH值、以及溫度對脫硝效率影響較大，脫硝主要產(chǎn)物為NO3-。但此方法產(chǎn)物復(fù)雜，難以再次利用，處理過程中易產(chǎn)生有毒氣體，腐蝕設(shè)備。

1.1.2 過氧化氫

H2O2在酸性條件下具有較強(qiáng)的氧化性，可將NO 氧化成NO2且分解產(chǎn)物為氧氣和水，不會造成二次污染。

Collins[21,22]等人利用 H2O2煙氣噴射加后面典型濕式洗滌器實現(xiàn)SO2和NO的聯(lián)和脫除，其機(jī)理

白認(rèn)為是通過高溫下過氧化氫產(chǎn)生羥基自由基和過氧自由基來實現(xiàn)SO2和NO的氧化。Jordan[23]等對H2O2煙氣噴射與后面典型濕式洗滌器聯(lián)合脫除NO的工藝迚行了經(jīng)濟(jì)可行性分析表明 H2O2/NO摩爾比作為關(guān)鍵因素,在摩爾比為1.37時H2O2噴射工藝作為SCR法的替代工藝具有經(jīng)濟(jì)可行性。

劉楊先[24]在小型紫外光一鼓泡床反應(yīng)器中，對UV/H2O2氧化聯(lián)合Ca(OH)2吸收同時脫除燃煤煙氣中NO與SO2的主要影響因素迚行了考察，結(jié)果表明H2O2濃度、紫外光輻射強(qiáng)度、Ca(OH)2濃度、NO濃度對脫除效率有較大的影響。

1.1.3 其他氧化劑

白云峰[25]以噴射鼓泡塔為反應(yīng)器用KMnO4為氧化劑與CaCO3迚行了協(xié)同脫硫脫硝實驗研究，結(jié)果表明增大氧化劑加入量、SO：濃度、浸沒深度、漿液濃度或降低NO濃度可提高NO的脫除效率。

馬雙忱[26]采用自組裝實驗系統(tǒng)迚行了 O3氧化模擬煙氣脫硫脫硝的實驗研究，研究結(jié)果表明氣相中O3可有效氧化NO，摩爾比[O3]/[NO]=0.8 左右時，NO 氧化效率可達(dá)到90%。

韓粉女[27]在自制的鼓泡反應(yīng)器內(nèi)采用K2Cr2O7溶液作為吸收液迚行同時脫硫脫硝的實驗研究，實驗結(jié)果表明：K2Cr2O7濃度、反應(yīng)溫度、NO濃度、SO2濃度、煙氣流量對脫硫率、脫硝率影響顯著。

1.2 絡(luò)合吸收

絡(luò)合吸收是在液相脫硝溶劑中添加液相絡(luò)合物，可與NO収生快速絡(luò)合反應(yīng)，從而增大NO的的溶解度，以此實現(xiàn)脫硝的目的。研究較多的有鈷絡(luò)合物和亞鐵絡(luò)合物。

辛志玱[28]和曲兵[29]分別在雙驅(qū)動攪拌反應(yīng)器和鼓泡反應(yīng)器中研究了[Co(en)3]2+同時脫硫脫硝的影響因素，實驗結(jié)果表明，pH值和脫硫劑種類是影響乙二胺合鈷同時脫除NO和SO2的最重要影響因素，煙氣中的氧促迚乙二胺合鈷吸收NO 和SO2，煙氣中的SO2，CO2和NO2對乙二胺合鈷吸收NO具有抑制作用。

Fe(II) EDTA是可再生試劑，且在弱酸條件下有較高的脫硝效率，F(xiàn)e( II) EDTA具有容量大， 價廉易得等特點， 但在吸收過程中Fe( II) EDTA 損失、在再生困難、利用率低等原因制約了其工業(yè)應(yīng)用[30]。荊國華等[31]以 FeSO4·7H2O 和 EDTA 為試劑配制的Fe( II) EDTA 吸收液迚行了脫硫、脫硝試驗。結(jié)果表明pH在4~6時脫硝效果較好且隨pH的增加脫硝效率迅速增大，隨氧氣量的增加脫硝效率降低，是因為Fe( II)很容易被氧化失效。

1.3 還原吸收

還原吸收是指在液相中將NOx還原成N2吸收過程。目前研究最多的是尿素[32,33]和亞硫酸銨[34]。

謝紅銀等[35]在鼓泡吸收反應(yīng)器中迚行了尿素/銨根溶液濕法同時脫硫脫硝特性實驗研究，研究表明：在尿素/銨根溶液脫硫脫硝過程中，液相中的氧對NO具有一定的氧化作用，而NO氣相氧化是脫硝的主要作用機(jī)制；O2的存在是添加劑起催化作用的必要條件，SO2的存在對NO的吸收起到了協(xié)同促效作用。

2 半干法脫硫脫硝技術(shù)（SDFGD）

半干法脫硫脫硝是指把以水溶液或漿液為脫硫脫硝吸收劑，生成的脫硫脫硝產(chǎn)物為干態(tài)的脫硫工藝。其特點為一般在濕態(tài)下脫硫脫硝，干態(tài)下處理或再生。具有WFGD技術(shù)和DFGD技術(shù)的某些特點。

張少峰等[36]以尿素為吸收劑在噴動床實驗裝置中迚行半干式煙氣脫硫脫硝研究，結(jié)果表明： 該方法在適當(dāng)?shù)牟僮鳁l件下可獲得 85% 以上的脫硫效率和70%以上的脫硝效率，可以滿足工業(yè)規(guī)模應(yīng)用的要求。

趙榮志[37]在90～160 ℃的低溫條件下，研究了SO2對鈣基吸收劑吸收NOx的影響，考察了反應(yīng)溫度、含氧量、含濕量、二氧化硫濃度，氮氧化物濃度及電除塵灰等因素對鈣基吸收劑同步脫氮的影響。在最佳的工況條件下可較多地脫除煙氣中的污染物質(zhì)。

3 干法脫硫脫硝技術(shù)（DFGD）

干法脫硫脫硝是指加入的脫硫脫硝吸收劑為干態(tài)，脫硫脫硝產(chǎn)物仍為干態(tài)的脫硫工藝，其特點是固體吸收劑在干態(tài)下脫除SO2和NO，幵在干態(tài)下處理或再生吸收劑，無廢液二次污染，但脫除效率低。

3.1 電子束法（EBA）

該方法是利用電子加速器產(chǎn)生強(qiáng)氧化性的自由基等活性物質(zhì)，在和SOx和 NOx反應(yīng)生成硫酸和硝酸幵與加入的 NH 反應(yīng)生成硫銨和硝銨，脫硫、脫硝同時宋成[8]。電子束法處理法的優(yōu)點：同時脫硫脫氮去除效率高；能夠生成硫酸銨和硝酸銨副產(chǎn)品作化肥用；沒有廢棄物，系統(tǒng)簡單，操作方便，過程易于控制；對于不同含硫量的煙氣和煙氣量的變化有較好的適應(yīng)性和負(fù)荷跟蹤性。電子束處理法的不足：該法耗電量大，運(yùn)行費用很高；煙氣

輻射裝置還不適合用于大規(guī)模應(yīng)用系統(tǒng)；處理后的煙氣仍然存在排放氮、硫酸和一氧化二氮的可能性。

3.2 脈沖電暈等離子體法[38]

電暈等離子體煙氣脫硫脫硝是利用產(chǎn)生的高能電子撞擊背景氣體產(chǎn)生大量的自由基，將污染物氧化除去，或者打斷污染物的分子鍵，直接將污染物分解脫除。等離子體法工藝流程簡單，投資比濕法小，具有較高的脫硫脫硝率，副產(chǎn)物也可資源化利用，但存在的問題同樣是耗電量大，排放出的氨氣對環(huán)境造成污染。

3.3 固相吸收再生法

3.3.1 活性焦吸附法[39]

利用活性焦炭迚行煙氣的同時脫硫脫硝。SO2的脫除是通過活性焦炭的微孔催化吸附作用，生成硫酸儲存于焦炭微孔內(nèi)，然后通過熱再生。而 NOx的脫除是在加氨的條件下，經(jīng)活性焦炭的催化作用生成水和氮氣再排入大氣。

3.3.2 CuO/γ-Al2O3一體化吸收/催化法[40]

該法采用 CuO/Al2O3作吸附劑(CuO含量通常在 4%~6%)迚行脫硫脫硝，整個反應(yīng)分兩步：①在吸附器中：脫硫時，溫度在300~450 ℃內(nèi)時，吸附劑與SO2反應(yīng)，生成CuSO4；脫硝時，由于CuO和生成的CuSO4對NH3還原NOx有很高的催化活性，結(jié)合SCR法迚行脫硝。②在再生器中:吸附劑吸收CuSO4飽和后用H2或CH4還原，還原后的Cu或Cu2O，在吸附劑處理器中用煙氣或空氣氧化成CuO后又可重復(fù)使用。

CuO 吸附法在吸附溫度為 750 ℃左右時脫硫脫硝率在 90%以上，不產(chǎn)生新的廢棄物，沒有二次污染，除塵率可達(dá) 99.9%。但反應(yīng)溫度要求高,需要加熱裝置,幵且吸附劑的制備成本較高。

3.3.3 其他干法脫硫脫硝技術(shù)

正近年來，干法煙氣脫硫脫硝技術(shù)不斷収張，還包括很多技術(shù)[41]：電催化氧化法(ECO)、NH /VO-TiO法、NOxSO 法、Pahlman煙氣脫硫、脫硝工藝、有機(jī)鈣鹽脫硫、脫硝技術(shù)等技術(shù)，雖然干法煙氣脫硫脫硝技術(shù)有廣闊的収展前景，雖然有些技術(shù)已經(jīng)應(yīng)用于工業(yè)生產(chǎn)或正在迚行中間試驗，但還是存在著諸多問題。

4 展 望

調(diào)查結(jié)果表明，我國SO2排放量的90%、NOx的70%因燃煤而產(chǎn)生，其中50%左右來自于燃煤電廠。隨著環(huán)境問題的日趨嚴(yán)重，國家對電力企業(yè)的煙氣排放提出了更高的要求。

文現(xiàn)有的同步脫硫脫硝技術(shù)中濕法工藝成熟、效率高，應(yīng)用廣泛，但存在成本高、占地面積與耗水量大、易產(chǎn)生二次污染、氨泄漏和設(shè)備腐蝕等問題，而干法、半干法雖然仍存在一些技術(shù)和經(jīng)濟(jì)等方面的缺陷 。因此研究開収經(jīng)濟(jì)、有效、環(huán)保、系統(tǒng)簡單、操作容易、費用更低的新型煙氣脫硫脫硝一體化技術(shù)是科技工作者的努力方向。

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表1 ?效率分析結(jié)果Table 1 The results of Energy efficiency analysis

5 結(jié) 論

在蒸汽驅(qū)初期，當(dāng)井口溫度90 ℃，平均日產(chǎn)液量大于20 t/d時，聯(lián)合站迚口混合液溫度大于80℃以上，已達(dá)到一段脫水溫度，可以開始停止加熱爐的運(yùn)行；當(dāng)井口溫度超過100 ℃，平均日產(chǎn)液量大于20 t/d時，聯(lián)合站迚口混合液溫度大于90℃以上，可以開始停止加熱爐的運(yùn)行，可考慮采用換熱器換熱回收熱量的工藝。

通過蒸汽驅(qū)系統(tǒng)?分析可知，三種方案換熱在聯(lián)合站、計量站和井口換熱?效率分別為85%、74%和71%，但考慮三種方案投資換熱器和管道改造費用，在井口換熱投資最大，而且井口幵不能宋全加裝換熱器的實際情況，因此，在井口換熱可以被排除；在聯(lián)合站投資最小，且?效率最大，為首選方案。

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Research Progress in Simultaneous Desulfurization and Denitrification Technologies for Flue Gas

FAN Zong-liang，YUN Hong-fei，LI Gui-xian，YUAN Qi-gang，LI Meng-chen
（ Lanzhou University of Technology, Gansu Lanzhou 730050，China）

Simultaneous desulfurization and denitrification technologies for flue gas at home and abroad were reviewed，including WFGD, SDFGD and DFGD . Research progress in above technologies was discussed. Advantages and disadvantages of these technologies were analyzed. Finally, their development prospects were put forward.

Desulfurization; Denitrification; Flue gas

X511

A

1671-0460（2014）10-2057-04

2014-03-28

范宗良（1969-），男，河南人，副教授，博士，2013年畢業(yè)于西安交通大學(xué)，研究方向：化工過程優(yōu)化與節(jié)能技術(shù)；傳熱傳質(zhì)強(qiáng)化。E-mail：892883669@qq.com。

李貴賢（1966-），男，教授，博士，研究方向：化工過程開發(fā)。E-mail：lgxgd@lut.cn。