梁慶雷 李井懷 劉國榮 李安利

（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

時(shí)間關(guān)聯(lián)符合法對鈾質(zhì)量和富集度的測量

梁慶雷 李井懷 劉國榮 李安利

（中國原子能科學(xué)研究院 北京 102413）

核材料尤其是高濃鈾材料一直是人們重點(diǎn)關(guān)注的對象，越來越多的方法和技術(shù)手段用來探測其質(zhì)量和富集度的信息，而重屏蔽體內(nèi)高濃鈾材料質(zhì)量和富集度的測量是一項(xiàng)技術(shù)性的難題。為此，利用14 MeV中子和14 MeV中子慢化后得到的連續(xù)中子能譜來探測鉛容器內(nèi)鈾材料質(zhì)量和富集度的信息，結(jié)果如下：在低富集度的范圍內(nèi)，相同富集度的鈾樣品質(zhì)量之間存在良好的線性關(guān)系；相同質(zhì)量的鈾樣品富集度之間也存在良好的線性關(guān)系，這為將來探測重屏蔽體內(nèi)鈾材料質(zhì)量和富集度的信息提供了很好的方法基礎(chǔ)。

鈾質(zhì)量，鈾富集度，14 MeV中子，連續(xù)能譜中子

鈾富集度通常指鈾材料中235U的豐度，對于普通容器內(nèi)鈾材料富集度特性的探測，使用無源γ技術(shù)可以較好解決[1]。而對于重屏蔽體內(nèi)的鈾材料，尤其是高濃鈾材料，由于235U發(fā)射的0.185 7 MeV特征γ射線很難穿透，因此使用無源γ技術(shù)測量非常困難。

主動(dòng)法測量重屏蔽體內(nèi)高濃鈾材料的特征信息是目前國際上的研究熱點(diǎn)，時(shí)間關(guān)聯(lián)符合技術(shù)則被認(rèn)為是一項(xiàng)很有前途的技術(shù)[2]。它的工作原理是用中子或高能γ射線質(zhì)詢重屏蔽體內(nèi)的鈾材料，使鈾發(fā)生誘發(fā)裂變產(chǎn)生裂變中子和裂變?chǔ)蒙渚€，鈾每一次裂變同時(shí)放出兩個(gè)或兩個(gè)以上的裂變中子和多條裂變?chǔ)蒙渚€。使用兩個(gè)或多個(gè)探測器同時(shí)探測裂變中子和裂變?chǔ)蒙渚€，當(dāng)有兩個(gè)或兩個(gè)以上的探測器同時(shí)探測到中子或γ射線，就構(gòu)成了符合事件。符合事件的多少、時(shí)間分布與被測鈾材料的質(zhì)量及富集度特性有關(guān)。

1 實(shí)驗(yàn)方案

最初的實(shí)驗(yàn)方案與美國橡樹嶺國家實(shí)驗(yàn)室(Oak Ridge National Laboratory)開發(fā)的NMIS系統(tǒng)相似[3–9]，即利用快中子來誘發(fā)樣品中的鈾裂變，測量裂變產(chǎn)生的n/γ時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜，時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜的面積正比于系統(tǒng)的增殖和誘發(fā)裂變率（單位時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生誘發(fā)裂變的數(shù)量）的乘積；關(guān)聯(lián)分布的寬度與系統(tǒng)的增殖成比例，由此推算出樣品中鈾的質(zhì)量和富集度。

14 MeV中子激發(fā)源誘發(fā)235U和238U裂變截面分別是2.08 b和1.14 b，相差不大，可以用來測量鈾樣品的質(zhì)量信息，但是豐度信息的測量卻十分困難，因此需要對實(shí)驗(yàn)方案進(jìn)行修改。

根據(jù)理論計(jì)算提出實(shí)驗(yàn)方案，方案的核心是用兩種能譜中子質(zhì)詢鈾樣品。一種是14 MeV單能中子束；另一種是用鉛-聚乙烯將14 MeV中子慢化獲得連續(xù)能譜中子。經(jīng)過Monte Carlo模擬和實(shí)驗(yàn)測量，確定了慢化體材料和幾何尺寸，將其裝配在TTi靶上，出射中子包括熱中子到14 MeV中子，其中1.5 MeV以上的快中子能誘發(fā)238U裂變，而所有能量的中子都能誘發(fā)235U裂變[10]。對于熱中子，235U和238U的裂變截面相差很大，即利用慢化后的中子場質(zhì)詢鈾材料，測量得到的裂變n/γ時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜，其面積的變化對鈾樣品富集度的變化更靈敏。

兩種能譜中子質(zhì)詢所獲得時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜面積可分別構(gòu)成鈾樣品質(zhì)量和富集度的函數(shù)，理論上可以獲得有關(guān)鈾樣品質(zhì)量和富集度的信息。

使用14 MeV中子質(zhì)詢鈾材料的示意圖如圖1(a)所示。氘氚反應(yīng)產(chǎn)生的14 MeV中子質(zhì)詢鈾材料，使235U和238U發(fā)生誘發(fā)裂變產(chǎn)生裂變中子和γ射線。由于235U和238U的14 MeV中子裂變截面相差不大，因此，當(dāng)鈾材料的富集度一定時(shí)，通過測量兩個(gè)液體閃爍體探測器之間中子和γ射線的時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜，就能得到鈾材料中鈾質(zhì)量信息。

14 MeV中子慢化后質(zhì)詢鈾樣品的示意圖如圖1(b)所示，打到鈾樣品上的連續(xù)譜中子既有熱中子又有快中子，當(dāng)鈾材料的質(zhì)量一定時(shí)，通過測量兩個(gè)探測器之間的時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜，就能獲得鈾樣品中235U的信息，即鈾樣品的富集度信息。

圖1 14 MeV單能中子質(zhì)詢鈾材料(a)和連續(xù)譜中子質(zhì)詢鈾材料(b)示意圖Fig.1 Scheme of interrogate uranium with 14-MeV neutrons (a) and that with continuous spectrum neutrons (b).

2 14 MeV中子質(zhì)詢鈾材料實(shí)驗(yàn)

14 MeV中子質(zhì)詢鈾材料的實(shí)驗(yàn)線路圖如圖2所示。實(shí)驗(yàn)時(shí)，氘束轟擊氚鈦靶，產(chǎn)生14 MeV中子和3.5 MeV α粒子，使用α探測器來記錄α粒子數(shù)，可以對實(shí)驗(yàn)測量得到的關(guān)聯(lián)符合譜歸一。

圖2 實(shí)驗(yàn)測量時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜的線路圖Fig.2 Circuit diagram of measurement time correlation coincidence spectra.

實(shí)驗(yàn)時(shí)采用的鈾樣品是鈾富集度為10%的UO2芯塊，質(zhì)量分別為369.36 g、738.72 g和1 477.44 g。

圖3為1 477.44 g鈾樣品的時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜，閾值為0.120 MeV。

圖3 14 MeV中子質(zhì)詢鈾材料時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜Fig.3 Time correlation coincidence spectrum of interrogating uranium materials by 14-MeV neutrons.

譜中橫坐標(biāo)代表測量的道數(shù)，縱坐標(biāo)代表測量得到關(guān)聯(lián)符合事件的數(shù)量。窄而高的峰是γ-γ、n-n符合峰的迭加，兩邊的寬而低的峰分別是γ-n和 n-γ符合峰。由于在實(shí)驗(yàn)中存在著偶然符合計(jì)數(shù)與環(huán)境本底計(jì)數(shù)的影響，因此，首先測量了空樣品條件下產(chǎn)生的環(huán)境本底計(jì)數(shù)，然后根據(jù)測量得到的時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜兩側(cè)產(chǎn)生的計(jì)數(shù)推算得到偶然符合本底計(jì)數(shù)，最后在時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜計(jì)數(shù)中扣除偶然符合計(jì)數(shù)與環(huán)境本底計(jì)數(shù)（以下簡稱本底計(jì)數(shù)）。經(jīng)過α粒子數(shù)歸一，得到鈾樣品產(chǎn)生的效應(yīng)，即效應(yīng)=（關(guān)聯(lián)譜計(jì)數(shù)-本底計(jì)數(shù)）/α譜計(jì)數(shù)。計(jì)算時(shí)選擇的道數(shù)范圍為674–1 474道，實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)如表1所示。

表1 測量鈾樣品質(zhì)量時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜的數(shù)據(jù)Table1 Data of time correlation coincidence spectra measured with mass of uranium.

質(zhì)量與效應(yīng)的關(guān)系如圖4，鈾樣品的質(zhì)量為300–1 500 g，效應(yīng)與樣品質(zhì)量成正比例的線性關(guān)系。

圖4 效應(yīng)與鈾樣品質(zhì)量的關(guān)系Fig.4 Relation of uranium mass and effect.

3 連續(xù)譜中子質(zhì)詢鈾材料實(shí)驗(yàn)

在氚鈦靶上裝上由內(nèi)部是鉛塊、外部是聚乙烯組成的慢化體，將DT反應(yīng)產(chǎn)生的14 MeV中子慢化成從熱中子到14 MeV中子的連續(xù)譜中子。Monte Carlo模擬計(jì)算表明連續(xù)譜中子中1–14 MeV中子約占66.4%，1 eV以下中子約占11.3%，二者之間的中子約占22.3%。

本次測量所采用的鈾樣品的質(zhì)量和形狀完全相同，富集度分別是10%、4.2%、3.2%和1.8%。

圖5所示富集度為10%鈾樣品時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜，閾值為0.120 MeV。

圖5 連續(xù)譜中子質(zhì)詢鈾材料時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜Fig.5 Time correlation coincidence spectrum of interrogating uranium materials by 14-MeV neutrons.

計(jì)算方法與上次一致，結(jié)果如表2所示。

表2 測量鈾樣品富集度時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜的數(shù)據(jù)Table2 Data of time correlation coincidence spectra measured with enrichment of uranium.

富集度與效應(yīng)的關(guān)系如圖6所示，在低富集度范圍內(nèi)，樣品產(chǎn)生的效應(yīng)與富集度之間呈現(xiàn)出很好的線性關(guān)系。1.5 MeV以上的快中子才能誘發(fā)238U裂變，而且其裂變截面很小，而各種能量的中子都能誘發(fā)235U裂變，并且入射中子能量越低，235U的裂變截面越大，符合計(jì)數(shù)與235U富集度成正比。

圖6 效應(yīng)與鈾樣品富集度的關(guān)系Fig.6 Relation of uranium enrichment and effect.

4 結(jié)語

通過14 MeV中子和14 MeV中子慢化連續(xù)譜中子質(zhì)詢鈾材料，得到了鈾材料的時(shí)間關(guān)聯(lián)符合譜。結(jié)果表明：在低富集度范圍內(nèi)，相同富集度的鈾樣品質(zhì)量與產(chǎn)生的效應(yīng)之間存在著線性關(guān)系，相同質(zhì)量的鈾樣品富集度與產(chǎn)生的效應(yīng)之間也存在著很好的線性關(guān)系。

進(jìn)一步的研究中，需要考慮優(yōu)化慢化體結(jié)構(gòu)以及相關(guān)的幾何布局以減少偶然符合本底，提高中子產(chǎn)額的穩(wěn)定性，建立效應(yīng)與高富集度樣品之間的關(guān)系，理論分析建立聯(lián)立方程，以求解未知鈾材料的質(zhì)量和富集度。

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CLCTL27

Measurement of uranium mass and enrichment by time correlation coincidence method

LIANG Qinglei LI Jinghuai LIU Guorong LI Anli
(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Background: Nuclear materials especially highly enriched uranium materials attract more and more attentions, and increasing methods and technical means are used to detect its information of mass and enrichment. Purpose: In order to solve the key technique problem of measuring the mass and enrichment of highly enriched uranium materials in the heavy shielded containers, a novel trial method was proposed in the paper. Methods: Time correlation coincidence method was implemented by using 14-MeV neutrons and continuous spectrum neutrons obtained by moderating 14-MeV neutrons to interrogate uranium materials inside of lead container with different mass and enrichment. Results: Within the certain range of low enrichment, the relation of different uranium samples mass of same enrichment was linear, and so was the relation of different uranium samples enrichment of same mass. Conclusion: Time correlation coincidence method might be an effective solution to measure the mass and enrichment of uranium materials in the heavy shielded container in the future.

Uranium mass, Uranium enrichment, 14-MeV neutrons, Continuous spectrum neutrons

TL27

10.11889/j.0253-3219.2014.hjs.37.020202

梁慶雷，男，1981年出生，2009年于中國原子能科學(xué)研究院獲碩士學(xué)位，現(xiàn)主要從事核保障研究工作

2012-07-19，

2012-10-12