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        密度泛函理論對(duì)AlnTi2 (n=2~11)團(tuán)簇結(jié)構(gòu)和穩(wěn)定性的研究

        2014-02-03 06:37:06劉以良
        關(guān)鍵詞:基態(tài)結(jié)合能對(duì)稱性

        肖 培, 劉以良, 姜 明

        (西南民族大學(xué) 電氣信息工程學(xué)院, 四川 成都 610041)

        1 模型構(gòu)建和計(jì)算方法

        初始模型由3種方法得到,一是構(gòu)建其可能存在的獨(dú)立結(jié)構(gòu),二是采用生長(zhǎng)法在Aln-1Ti團(tuán)簇結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上任意添加1個(gè)Ti原子,三是采用替代法,即在Aln+1Ti穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上任意替代1個(gè)Ti原子或從Aln+2穩(wěn)定結(jié)構(gòu)的基礎(chǔ)上替代2個(gè)Ti原子從而得到候選的AlnTi2模型.因此,隨著AlnTi2團(tuán)簇尺寸的增加,候選結(jié)構(gòu)的數(shù)量快速增長(zhǎng),模型優(yōu)化耗時(shí)巨大.

        基于密度泛函理論的第一性原理方法,使用軟件包DMOL3程序?qū)δP瓦M(jìn)行自洽場(chǎng)計(jì)算[25-27],為了確保精度,對(duì)Al原子采用全電子(AE)計(jì)算,同時(shí)采用雙數(shù)值極化DNP基組.關(guān)于電子的交換關(guān)聯(lián)勢(shì)采用廣義梯度近似(GGA),具體的泛函為BP,BP泛函是Becker的交換泛函與Perdew和Wang的修正泛函(PW91)的結(jié)合[28-29].自洽場(chǎng)的收斂精度為10-6a.u.,最大力、原子最大位移以及總能量的收斂精度分別為4.0×10-2Hartree/nm,5.0×10-2nm和10-5a.u.,而電子密度幾何優(yōu)化采用了Broyden-Fletcher-Goldfarb-Shanno(BFGS)方法[30].并且在優(yōu)化過(guò)程中,所有的原子都沒(méi)有限制其自由度.

        為了確保所得到的優(yōu)化模型對(duì)應(yīng)著局域最小,對(duì)每一個(gè)穩(wěn)定構(gòu)型又進(jìn)行了頻率分析.當(dāng)優(yōu)化后的模型有多個(gè)虛頻時(shí),舍棄它;而當(dāng)優(yōu)化后的模型有1個(gè)或2個(gè)虛頻時(shí),將對(duì)這個(gè)模型做一些調(diào)整,然后重新優(yōu)化,直到?jīng)]有虛頻為止.

        2 結(jié)果與討論

        2.1幾何結(jié)構(gòu)對(duì)于AlnTi2每一個(gè)尺寸的團(tuán)簇,因?yàn)榇罅康某跏寄P?所以也得到很多穩(wěn)定的結(jié)構(gòu).圖1只展示了能量最低的平衡幾何結(jié)構(gòu)以及2個(gè)能量次之的同素異構(gòu)體.其中粉色小球代表Al原子,灰色小球代表Ti原子,且圖1中的結(jié)構(gòu)按能量從低到高的順序依次標(biāo)為na、nb、nc(n為Al原子的數(shù)量).另外,團(tuán)簇幾何結(jié)構(gòu)的點(diǎn)群對(duì)稱性,與基態(tài)的能量差也在圖1中.

        從圖1中可以看到,Al2Ti2最低能量的結(jié)構(gòu)是Ti2分子和Al2分子互相垂直,且擁有C2v對(duì)稱性的四面體,它是在Al3Ti團(tuán)簇基態(tài)結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上替換1個(gè)Al原子得來(lái)的.2b是擁有較高能量的平面棱形結(jié)構(gòu),2個(gè)Al原子和Ti原子分別處在相對(duì)的位置,它的結(jié)構(gòu)接近于純Al4團(tuán)簇結(jié)構(gòu),而一維鏈狀的Al2Ti2結(jié)構(gòu)不能穩(wěn)定存在,故只有2個(gè)平衡結(jié)構(gòu).從n=3開(kāi)始就不存在二維平面結(jié)構(gòu).對(duì)于Al3Ti2,3a,3b和3c擁有相同的幾何結(jié)構(gòu),只是Ti原子所占位置不同導(dǎo)致原子間的相互作用不同從而引起一定的形變.3a的對(duì)稱性為C2v,而變形之后的3b的對(duì)稱性降為Cs,他們的能量差為167 meV.3c結(jié)構(gòu)的點(diǎn)群對(duì)稱性為D3d,它們都是在Al4Ti團(tuán)簇的4c結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上替代而成的.

        Al4Ti2的基態(tài)結(jié)構(gòu)是擁有D4d對(duì)稱性的四角雙錐結(jié)構(gòu),2個(gè)Ti原子之間的鍵長(zhǎng)為0.267 7 nm,而與之垂直的相鄰Al原子之間的距離約為0.318 nm,是在Al5Ti的5b結(jié)構(gòu)上替代而成.另2個(gè)異構(gòu)體分別是擁有對(duì)稱性為C1和C2v的三角雙錐帶帽結(jié)構(gòu),其與基態(tài)的能量差分別為379和470 meV,是在Al3Ti2結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上添加1個(gè)Al原子生長(zhǎng)而來(lái).Al5Ti2的5a和5b結(jié)構(gòu)是對(duì)稱性為C2v的五環(huán)雙錐體,2個(gè)Ti原子在2個(gè)五環(huán)中分別占據(jù)不同的位置,其能量差僅為38 meV.5c是1個(gè)帶帽的雙錐體結(jié)構(gòu),其點(diǎn)群對(duì)稱性為Cs.他們分別是在Al6Ti團(tuán)簇6a和6b結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上替代而得到的.

        Al6Ti2的基態(tài)構(gòu)型是一個(gè)點(diǎn)群對(duì)稱性為C2的未封閉的五環(huán)雙錐體,其中1個(gè)Ti原子在錐頂.6b的結(jié)構(gòu)與6a相同,2個(gè)Ti原子都占據(jù)在環(huán)上位置,其與基態(tài)的能量差為167 meV.6c是1個(gè)封閉的五角雙錐帶帽結(jié)構(gòu),他與基態(tài)的能量差也僅為164 meV,其點(diǎn)群對(duì)稱性為Cs.在Al7Ti2的穩(wěn)定構(gòu)型中,7a是在5c的基礎(chǔ)上添加2個(gè)Al原子形成的,其對(duì)稱性為Cs,而7b和7c構(gòu)型為五角雙錐的雙帶帽結(jié)構(gòu),其對(duì)稱性為C1,值得一提的是7a和7b的能量差非常小,僅為2 meV,且7c的能量也只比7b的能量高73 meV.

        Al8Ti2的穩(wěn)定構(gòu)型也分為2類,一類是雙側(cè)雙帶帽的六角雙錐體8a和8c,其點(diǎn)群對(duì)稱性為C2.一類是同側(cè)三帶帽的五角雙錐體8b,其點(diǎn)群對(duì)稱性為Cs,它是在Al9Ti團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)上替換而成.這3個(gè)穩(wěn)定構(gòu)型的能量差也很小,8b和8c的能量比基態(tài)能量分別高88和160 meV.9a的結(jié)構(gòu)看著與8a相似,但是是由2個(gè)相對(duì)的六角錐體組成,其中2個(gè)錐體的3個(gè)原子是重疊的,其對(duì)稱性為C2.9b可以看成是在7b結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上添加2個(gè)原子所得,也可看成是正二十面體結(jié)構(gòu)Al13去掉2個(gè)與Ti原子相對(duì)位置的Al原子所得,其對(duì)稱性為C2v.9c構(gòu)型可以看成是1個(gè)層狀結(jié)構(gòu),一層為六角錐體,一層為棱形,其點(diǎn)群對(duì)稱性為Cs,它是在Al10Ti團(tuán)簇的10b結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上替代而成.9b和9c的能量分別比基態(tài)結(jié)構(gòu)高177和197 meV.

        Al10Ti2的3個(gè)穩(wěn)定結(jié)構(gòu)可以歸屬于1個(gè)類型,即Al13正二十面體結(jié)構(gòu)去掉1個(gè)原子所形成的,10c只發(fā)生了微小的形變,其點(diǎn)群對(duì)稱性為Cs,10b是在9b的基礎(chǔ)上又添加了1個(gè)Al原子,但是此Al原子并不在原來(lái)正二十面體的結(jié)構(gòu)上,偏離了原來(lái)的五角環(huán),其點(diǎn)群對(duì)稱性同為Cs.10a就有了較大的形變,其底部的五角環(huán)沒(méi)有完全封閉,有一個(gè)擴(kuò)張的趨勢(shì),其點(diǎn)群對(duì)稱性為C1,并且10a是在純Al12團(tuán)簇的基態(tài)結(jié)構(gòu)上替換2個(gè)Al原子得到.10b和10c的能量差僅為6 meV.在正二十面體結(jié)構(gòu)的Al13團(tuán)簇上替換2個(gè)相對(duì)位置的Al原子得到11a,替換后的點(diǎn)群對(duì)稱性為D5d,而11c是替換2個(gè)非中心不相鄰的Al原子得到,其替換后的點(diǎn)群對(duì)稱性將為Cs.11b相對(duì)于正二十面體結(jié)構(gòu)有較大的改變,在Al12Ti團(tuán)簇的12b結(jié)構(gòu)上替換而成,其點(diǎn)群對(duì)稱性為C2v.

        從這些結(jié)構(gòu)分析來(lái)看,在Aln+1Ti結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上1個(gè)Al原子被Ti原子替換后所得到優(yōu)化模型的方式占據(jù)了主導(dǎo)地位.

        圖1 Al12Ti2(n=2~11)團(tuán)簇的穩(wěn)定構(gòu)型,其中灰色球代表Ti 原子 Fig. 1 The stable structure of Al12Ti2 (n=2~11) clusters, the gray spheres represent Ti atomsFig. 1 F is constant

        2.2團(tuán)簇的穩(wěn)定性分析團(tuán)簇的穩(wěn)定性可以通過(guò)平均結(jié)合能,二階差分能以及分裂能測(cè)定,這些性質(zhì)的計(jì)算公式為

        Eb(AlnTi2)=[nE(Al)+2E(Ti)-

        E(AlnTi2)]/(n+2),

        (1)

        Δ2E(AlnTi2)=E(Aln-1Ti2)+

        E(Aln+1Ti2)-2E(Aln-1Ti2),

        (2)

        Efra(AlnTi2)=E(Aln-1Ti2)+

        E(Al)-E(AlnTi2).

        (3)

        其中E代表體系的總能量.

        從圖2可以看出,隨著團(tuán)簇尺寸n的增大,AlnTi2的平均結(jié)合能呈現(xiàn)一個(gè)較為明顯的遞增趨勢(shì),說(shuō)明在生長(zhǎng)過(guò)程中團(tuán)簇可以不斷地獲得能量并且可以說(shuō)明對(duì)于表面效應(yīng)突出的小團(tuán)簇而言,其束縛能收斂于塊體材料的行為緩慢,Aln+2純團(tuán)簇和AlnTi團(tuán)簇的平均結(jié)合能也在圖中以作比較.其中純Aln團(tuán)簇的平均結(jié)合能按如下計(jì)算:

        Eb=[nE(Al)-E(Aln)]/n,

        而AlnTi的平均結(jié)合能按如下公式計(jì)算

        Eb(AlnTi)=[nE(Al)+

        E(Ti)-E(AlnTi)]/(n+1).

        如圖2所述,摻雜1個(gè)Ti原子后的團(tuán)簇明顯要比純Aln團(tuán)簇穩(wěn)定,而摻雜2個(gè)Ti原子也比摻雜1個(gè)Ti原子的結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定,這就表明摻雜2個(gè)Ti原子在某種程度上更能提高團(tuán)簇的穩(wěn)定性.

        圖2 Al12Ti2(n=2~11)的平均結(jié)合能以及與其對(duì)應(yīng)的Aln+2和AlnTi團(tuán)簇的平均結(jié)合能 Fig. 2 The average binding energies of Al12Ti2(n=2~11) clusters compared with that of Aln+2 and Aln+1Ti clusters

        圖3 Al12Ti2(n=2~11)的二階差分能隨團(tuán)簇尺寸變化的規(guī)律 Fig. 3 The second order difference energies of Al12Ti2(n=2~11) clusters

        二階差分能代表著原子間的結(jié)合程度,能量二階差分值越大,說(shuō)明團(tuán)簇穩(wěn)定性越高,能量越小,則團(tuán)簇的穩(wěn)定性越差.圖3給出了二階差分能隨著原子個(gè)數(shù)變化的規(guī)律.小尺寸摻雜團(tuán)簇的穩(wěn)定曲線往往存在一個(gè)明顯的奇偶交替現(xiàn)象,AlnTi(n=3~12)就存在這樣一個(gè)現(xiàn)象,在圖3中可以看出,除了Al8Ti2團(tuán)簇,能量變化也呈現(xiàn)出較為明顯的奇偶交替現(xiàn)象,這一原因可能歸結(jié)為團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)問(wèn)題,即由于Ti原子的摻雜,使得Al10或者Al9Ti團(tuán)簇的結(jié)構(gòu)發(fā)生較大的形變使得其結(jié)構(gòu)對(duì)稱性降低,從而影響穩(wěn)定性.另一方面,當(dāng)n=4,6,9時(shí),團(tuán)簇的二階差分能值高于與其相鄰的團(tuán)簇,這說(shuō)明與其相鄰的團(tuán)簇相比,Al4,6,9Ti2團(tuán)簇具有較高的穩(wěn)定性.

        團(tuán)簇物理中,分裂能是個(gè)更能敏感反映團(tuán)簇穩(wěn)定性的物理量,能量值越大團(tuán)簇越穩(wěn)定.圖4給出了AlnTi2團(tuán)簇的分裂能隨著團(tuán)簇尺寸變化的規(guī)律.從圖中可以看出,與二階差分能曲線相似,Al4,6,9Ti2團(tuán)簇的分裂能具有區(qū)域極大值,這進(jìn)一步表明Al4,6,9Ti2團(tuán)簇較其相鄰團(tuán)簇更加穩(wěn)定.

        3 結(jié)論

        在Dmol3程序包下,通過(guò)密度泛函理論中GGA/BP方法,對(duì)AlnTi2團(tuán)簇進(jìn)行結(jié)構(gòu)優(yōu)化,得出每個(gè)尺寸最穩(wěn)定的3個(gè)模型,并對(duì)這些結(jié)構(gòu)的演變過(guò)程進(jìn)行分析,發(fā)現(xiàn)在Aln+1Ti團(tuán)簇上替換1個(gè)Ti原子所形成的結(jié)構(gòu)占主導(dǎo)地位.另外,通過(guò)計(jì)算平均結(jié)合能、二階差分能以及分裂能分析團(tuán)簇的穩(wěn)定性.通過(guò)與Aln+2純團(tuán)簇以及Aln+1Ti摻雜團(tuán)簇相比較,發(fā)現(xiàn)摻雜2個(gè)Ti原子之后的結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定.另外從二階差分能和分裂能的曲線圖中也可以看出Al4,6,9Ti2尺寸的團(tuán)簇較其相鄰團(tuán)簇更穩(wěn)定.

        圖4 Al12Ti2(n=2~11)的分裂能隨團(tuán)簇尺寸變化的規(guī)律 Fig. 4 The fragment energies of Al12Ti2(n=2~11) clusters

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