崔 巍，陳靜青，陸 皓，陳俊梅

(上海交通大學 材料科學與工程學院，上海 200240)

迄今為止，核能發(fā)電已經得到廣泛應用，核電設備的許多部件屬于鍛焊結構，常常在高溫、高壓、腐蝕、動載和輻射等多種惡劣環(huán)境并存的條件下工作，因此，對焊接接頭的要求很高。在諸多核電金屬材料中，Ni-Cr-Fe系列固溶強化合金因具有良好的高溫力學性能以及優(yōu)異的抗腐蝕能力，常被用于核電設備的關鍵部件。然而，近期研究發(fā)現(xiàn)，這類材料對高溫失延裂紋(DDC)非常敏感[1-4]。

DDC是一種發(fā)生在固相線以下某一溫度區(qū)間(通常為熔點溫度的0.5到0.8倍)的沿晶裂紋。材料在這一溫度區(qū)間表現(xiàn)出很低的延塑性，在高拘束焊接中極易出現(xiàn)微裂紋。由于DDC尺寸較小，很難被常規(guī)的檢測方法檢測，所以潛在危害很大。由NISSLEY等[5]提出的基于Gleeble熱模擬機的STF實驗方法是目前應用最廣泛的DDC研究方法。通過比較不同溫度、不同變形量條件下的裂紋數(shù)量和長度來確定材料的DDC敏感性。影響DDC敏感性的因素很多，包括合金體系、第二相析出物、晶粒尺寸、雜質元素的偏析、變形速率、晶界與力的角度關系等[6-10]。因此，DDC產生的機理十分復雜，目前仍存在3種假說：碳化物誘導裂紋機理[11]、雜質元素偏聚機理[12-13]和晶界滑移機理[14-17]。

為此，本文作者采用改進的STF實驗方法，以晶界滑移量為判據，研究溫度、預熱處理、峰值溫度和變形速率對鎳基合金 DDC敏感性的影響。并借助SEM探討晶界滑移和析出物在DDC中的作用。

1 實驗

1.1 實驗材料

實驗材料為FM-52M(ERNiCrFe-7A)合金，其成分如表1所列。

表1 FM-52M材料的化學成分Table1 Chemical composition of FM-52M material (mass fraction, %)

1.2 試樣制備

通過TIG焊將FM-52M焊絲堆焊在厚度為10 mm的碳鋼上，堆焊層厚度約為9 mm。然后，用線切割取距表面3 mm的堆焊層，并加工成STF的拉伸試樣，如圖1所示。

圖1 STF試樣尺寸Fig.1 Dimensions of STF specimen (unit: mm)

為研究析出物對晶界滑移以及DDC敏感性的影響，在750℃下對部分試樣進行5 h的預熱處理。在此溫度和時間下保溫的樣品沒有明顯的晶粒長大，但滿足析出物析出的條件。

STF試樣經過粗磨、拋光后，用細砂紙沿拉伸方向劃線，作為觀察晶界滑移的刻線。之后，用高鉻酸進行電解腐蝕。

傳統(tǒng)的STF法通過引伸計測量標距內的平均變形，但 Gleeble熱模擬機采用電阻法加熱，試樣上存在明顯的溫度梯度，試樣中心的均溫區(qū)(溫差在20℃以內)只有4 mm，這時引伸計測定的變形已經不能反映均溫區(qū)內的變形。為了獲得局部變形量，需用激光在試樣中間沿垂直于拉伸方向每隔1 mm劃線，將標距段細分成20個條狀區(qū)域，并分別編號，如圖1所示。用激光打標法代替?zhèn)鹘y(tǒng)的引伸計可以很精確地得到每個條狀區(qū)在實驗中的變形。

均溫區(qū)變形量由宏觀顯微鏡標出，為均溫區(qū)內變形最大的3個條狀區(qū)的平均值；裂紋數(shù)量在光學顯微鏡下統(tǒng)計，為上述3個區(qū)裂紋數(shù)量的總和；晶界滑移量在SEM下標出，為上述3個區(qū)中所有晶界滑移量的平均值。

為了研究 DDC起裂的機理，本研究中在顯微觀察方面也進行了改進，用顯微硬度在試樣上標記一些微區(qū)，便于實驗前后對相同微區(qū)進行金相和SEM 觀察。

1.3 STF實驗設計

實驗在Gleeble 3500熱模擬機上進行，主要有3種實驗方案，如圖2所示。

1) 直接升溫到指定溫度后以0.1 mm/s的變形速率加載(圖2(a))。

2) 先升溫到1 200℃，保溫 10 s，再降溫到950℃進行加載(圖2(b))。

3) 升溫到1 050℃后以3 μm/s的變形速率加載(圖2(c))。

2 實驗結果

2.1 STF實驗結果

圖3(a)所示為裂紋與溫度和變形量的關系(括號外數(shù)據為晶界滑移量，μm；括號內數(shù)據為裂紋數(shù)量)。由圖3(a)可以看出，裂紋最敏感的溫度區(qū)間是1 000～1 150℃。裂紋開裂的臨界變形量為6%。由于局部變形量測量的引入，實驗結果比傳統(tǒng)STF實驗方法下得到的臨界變形量4%大。

圖3(b)所示為晶界滑移量隨溫度的變化曲線(括號外數(shù)據為晶界滑移量，μm；括號內數(shù)據為裂紋數(shù)量)。圖3(b)中每個實驗點的上方都標出了晶界滑移量和裂紋數(shù)量。當變形量相同時，溫度越高，晶界滑移量越大。因為隨溫度的升高，晶界強度比晶內強度下降的快，晶界滑移更容易發(fā)生。此外，不同溫度下材料對晶界滑移的敏感性也不同。溫度越高，出現(xiàn)裂紋的臨界晶界滑移量越大。一方面是因為受力的不同，要達到相同的晶界滑移量，低溫時需要更大的外力驅動；另一方面是晶粒內部對晶界滑移的協(xié)調能力不同，溫度越高，位錯運動越活躍，晶界滑移導致的應變集中能夠更好地被轉移。

圖2 STF實驗示意圖Fig.2 Schematic diagrams of STF process: (a) Control;(b) Peak temperature; (c) Low strain rate

2.2 熱處理對晶界滑移的影響

圖3 STF實驗結果Fig.3 STF results: (a) Crack statistics; (b) Grain boundary sliding values

圖4 不同熱處理溫度對晶界滑移量的影響Fig.4 Influence of heat treatment on grain boundary sliding at different temperatures: (a) 950℃; (b) 1 050℃

由于FM-52M是單相奧氏體組織，析出物對材料性能的影響很大。在本研究中采用兩種試樣，一種是未經熱處理，稱為原試樣；另一種是熱處理試樣(750℃，5 h)。圖4 (a)所示為950℃時8%和12%兩種變形量下原試樣和熱處理試樣晶界滑移量的對比(括號外數(shù)據為晶界滑移量，μm；括號內數(shù)據為裂紋數(shù)量)；圖4(b)所示為1 050℃的對比結果。由圖4可以看到，熱處理試樣的晶界滑移量和裂紋數(shù)量都小于原試樣的晶界滑移量和裂紋數(shù)量。這表明晶界析出物可以阻礙晶界滑移，降低DDC的敏感性。

2.3 峰值溫度對晶界滑移的影響

圖5(a)所示為950℃下兩類試樣在升溫階段和降溫階段加載時晶界滑移量和裂紋數(shù)量的對比。由圖5(a)可以看到，降溫階段加載的試樣晶界滑移量和裂紋數(shù)量都遠遠大于升溫階段加載的試樣晶界滑移量和裂紋數(shù)量，它們的區(qū)別主要體現(xiàn)在是否經歷峰值溫度。降溫階段加載的試樣在1 200℃下保溫后，晶界上會有部分析出物重新分解，使得材料的晶界弱化。

2.4 變形速率對晶界滑移的影響

圖5(b)所示為1 050℃下變形速率對晶界滑移的影響。變形速度越小，材料的晶界滑移量和裂紋數(shù)量越大。慢速拉伸對熱處理試樣的影響尤其明顯，晶界滑移增加了0.66 μm，裂紋數(shù)量從3條增加至39條。一方面，慢速拉伸需在1 050℃停留210 s，此時會有大量析出物發(fā)生重溶，使晶界脆化；另一方面，當變形速度減慢時，擴散的影響變大，材料的失效更接近于蠕變的機制[18]。

3 分析與討論

3.1 晶界滑移的作用

圖5 峰值溫度和變形速率對晶界滑移的影響Fig.5 Influence of peak temperature (a) and strain rate (b) on grain boundary sliding

在DDC產生過程中，晶界滑移有兩個主要作用。首先，在外力作用下，晶界上發(fā)生 Rachinger滑移，晶界兩邊的晶粒產生相對位移，如果此過程無法得到協(xié)調，那么會在局部區(qū)域產生缺陷，進而轉化成裂紋源。圖6 (a)中的晶界較為平直，微裂紋易在結合力弱的晶界處出現(xiàn)；圖6(b)中的裂紋出現(xiàn)在晶界拐點處，晶界滑移在此處受阻，從而產生應變集中；圖6(c)中晶界滑移到三叉晶界處后被迫停止，產生應變集中，裂紋常在臨近的晶界上形核。

圖6 晶界滑移產生裂紋的機理Fig.6 Crack formation mechanism of grain boundary sliding: (a)-(c) Crack initiation; (d)-(f) Crack propagation

其次，在沿晶裂紋的擴展過程中，晶界主要受垂直于晶界的拉應力和平行于晶界的剪切應力作用。當晶界與外力方向垂直時，拉應力達到最大，裂紋的張開位移較大；當晶界與外力方向呈 45°角時，切應力最大，裂紋的張開位移較小，此時裂紋尖端的晶界會在剪切力的作用下發(fā)生滑移，促使裂紋向下一個敏感區(qū)域擴展。圖6(d)中的裂紋從下向上擴展，中間的晶界沒有開裂，但通過晶界滑移使裂紋在上方晶界得到延續(xù)。圖6(e)中雖有析出物阻礙了裂紋擴展，但裂紋仍可通過晶界滑移，繞過析出物繼續(xù)擴展。圖6(f)中，裂紋受到晶界拐點和析出物的雙重抑制，停止擴展。

可見，晶界滑移在DDC中發(fā)揮非常重要的作用，它不僅可以定量評估DDC敏感性，也是DDC起裂的重要機理之一。為減輕晶界滑移的影響，一方面可以通過改善材料對晶界滑移的協(xié)調作用，消除局部應變集中；另一方面可以通過添加微量元素，改變晶界形貌、增加晶界上析出物的數(shù)量，從而阻礙晶界滑移。

3.2 析出物的作用

如圖7所示，F(xiàn)M-52M中主要析出物是NbC。經熱處理后，晶界上析出物的數(shù)量明顯增加。析出物的EDS能譜分析結果如表2所列。圖8 (a)和(b)所示為熱處理試樣STF實驗前后的SEM像。圖8(c)～(f)分別是圖8(b)中紅圈區(qū)域的放大圖。析出物對DDC的影響較為復雜。一方面，析出物會阻礙晶界滑移和沿晶裂紋的擴展，如圖8(c)所示；另一方面，如果局部應變過大，部分與晶界結合力較弱的析出物反而會轉變?yōu)樾碌牧鸭y源，如圖8(d)～(f)所示。

圖7 析出相的EDS能譜分析Fig.7 EDS analysis of precipitates

表2 析出相元素分析結果Table2 Elemental analysis results of precipitates (mass fraction, %)

圖8 實驗前后析出物的SEM像Fig.8 SEM images of precipitates and cracking: (a) Before test; (b) After test; (c)-(f) Local areas c, d, e and f in Fig.(b),respectively

4 結論

1) 采用改進的STF實驗方法獲得的臨界變形量為6%，大于傳統(tǒng)STF法得到的臨界變形量4%。

2) 以晶界滑移量為判據研究溫度、預熱處理、峰值溫度和變形速率對DDC的影響，結果表明析出物具有阻礙晶界滑移的作用。若試樣在1 050℃以上停留時，部分析出物會重新分解，進而增強 DDC的敏感性。

3) 當晶界上析出物較少時，晶界滑移非常嚴重，裂紋易在結合力弱的晶界處、晶界拐點處以及三叉晶界處出現(xiàn)；當晶界析出物的數(shù)量較多時，晶界滑移和裂紋擴展都受到了一定的抑制，但是，如果應變集中進一步增大，與晶界結合力弱的析出物又會轉變成新的裂紋源。

[1]吳 偉, 陳佩寅, 張 銳.鎳基焊接材料 DDC裂紋的研究現(xiàn)狀及研究趨勢[J].焊接, 2005(5): 5-8.WU Wei, CHEN Pei-yin, ZHANG Rui.Development and research on ductility-dip cracking of filler metals of Ni-based alloy[J].Welding and Joining, 2005(5): 5-8.

[2]RAMIREZ A J, LIPPOLD J C.High temperature behavior of Ni-base weld metal.Part 1: Ductility and microstructural characterization[J].Materials Science and Engineering A, 2004,380(1): 259-271.

[3]RAMIREZ A J, LIPPOLD J C.High temperature behavior of Ni-based weld metal.Part 2: Insight into the mechanism for ductility dip cracking[J].Materials Science and Engineering A,2004, 380(1): 245-258.

[4]陳俊梅, 陸 皓, 陳靜青, 崔 巍.鎳基合金焊縫 DDC 裂紋形成機制和調控研究進展[J].焊接, 2012(4): 7-13.CHEN Jun-mei, LU Hao, CHEN Jing-qing, CUI Wei.Formation mechanism and control of ductility-dip cracking in the weldment of Ni-based alloy[J].Welding and Joining, 2012(4): 7-13.

[5]NISSLEY N E, LIPPOLD J C.Development of the strain-to-fracture test: A new test has been established for evaluating ductility dip cracking susceptibility in austenitic alloys[J].Welding Journal, 2003, 82: 355-364.

[6]NISSLEY N E, LIPPOLD J C.Ductility-dip cracking susceptibility of nickel-based weld metals. Part 1:Strain-to-fracture testing[J].Welding Journal, 2008, 87:257-264.

[7]NISSLEY N E, LIPPOLD J C.Ductility-dip cracking susceptibility of nickel-based weld metals. Part 2:Microstructural characterization[J].Welding Journal, 2009, 88:131-140.

[8]COLLINS M G, LIPPOLD J C.An investigation of ductility dip cracking in nickel-based filler materials—Part 1[J].Welding Journal, 2003, 82: 288-295.

[9]COLLINS M G, LIPPOLD J C.An investigation of ductility dip cracking in nickel-based filler materials—Part 2[J].Welding Journal, 2003, 82(12): 348-354.

[10]侯介山, 叢培娟, 周蘭章, 秦學智, 袁 超, 郭建亭.Hf對抗熱腐蝕鎳基高溫合金微觀組織和力學性能的影響[J].中國有色金屬學報, 2011, 21(5): 945-953.HOU Jie-shan, CONG Pei-juan, ZHOU Lan-zhang, QIN Xue-zhi,YUAN Chao, GUO Jian-ting.Effect of element Hf on microstructure and mechanical behavior of hot corrosion resistant Ni-based superalloys[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2011, 21(5): 945-953.

[11]YOUNG G A, CAPOBIANCO T E, PENIK M A, MORRIS B W,MCGEE J J.The mechanism of ductility dip cracking in nickel chromium alloys[J].Welding Journal, 2008, 87: 31-43.

[12]SAIDA K, TANIGUCHI A, OKAUCHI H, OGIWARA H,NISHIMOTO K.Prevention of microcracking in dissimilar multipass welds of alloy 690 to type 316L stainless steel by Ce addition to filler metal[J].Science and Technology of Welding and Joining, 2011, 16(6): 553-560.

[13]NISHIMOTO K, SAIDA K, OKAUCHI H.Microcracking in multipass weld metal of alloy 690.Part 1: Microcracking susceptibility in reheated weld metal[J].Science and Technology of Welding and Joining, 2006, 11(4): 455-461.

[14]NOECKER F F, DUPONT J N.Metallurgical investigation into ductility dip cracking in Ni-based alloys.Part 1[J].Welding Journal, 2009, 88: 7-20.

[15]LIPPOLD J C, NISSLEY N E.Further investigations of ductility-dip cracking in high chromium, Ni-base filler metals[J].Welding in the World, 2007, 51(9/10): 24-30.

[16]TORRES E A, CARAM R, RAMIREZ A J.Grain boundary sliding phenomenon and its effect on high temperature ductility of Ni-base alloys[J].Materials Science Forum, 2010, 638/654:2858-2863.

[17]UNFRIED J S, RAMIREZ A J.Intergranular cracking in alloy 690 with Nb, Mo, and Hf additions: In situ SEM high temperature deformation study[J].Materials Science Forum,2012, 706/709: 945-950.

[18]張 姝, 田素貴, 梁福順, 于莉麗, 錢本江.孔洞形態(tài)對鎳基單晶合金蠕變行為的影響[J].中國有色金屬學報, 2011, 21(4):762-768.ZHANG Zhu, TIAN Su-gui, LIANG Fu-shun, YU Li-li, QIAN Ben-jiang.Influence of cavity morphology on creep behaviors of single crystal nickel-base superalloy[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metals, 2011, 21(4): 762-768.