高英俊，陳皓天，朱甜霞，張 爽，黃創(chuàng)高

(廣西大學(xué) 物理科學(xué)與工程技術(shù)學(xué)院，南寧 530004)

Al-Mg-Si 合金由于具有較低密度、較高強(qiáng)度和優(yōu)良的力學(xué)性能，已廣泛應(yīng)用于車輛和飛機(jī)結(jié)構(gòu)件等領(lǐng)域[1-2]，如半鋁或純鋁結(jié)構(gòu)車輛、大型雙層客車，時(shí)速300 km/h以上的高速新結(jié)構(gòu)鐵路客車、高速磁墊式和氣墊式鐵道車輛以及新型混合結(jié)構(gòu)車輛等。Al-Mg-Si合金的析出相對(duì)合金的力學(xué)性能有很大影響，但目前的研究主要集中在對(duì)其擠壓性能、淬火敏感性以及焊接性能等方面[3-5]，對(duì)其析出相的原子鍵絡(luò)層次的研究則鮮有報(bào)道。在本文作者研究小組發(fā)表的系列論文[6-12]中，應(yīng)用EET理論[13]和改進(jìn)的TFD理論[14]從價(jià)電子結(jié)構(gòu)層次對(duì)Al-Mg-Si合金的GPZ、pre-β″、β″、β′、U1、U2和β相的原子鍵絡(luò)進(jìn)行了系統(tǒng)的計(jì)算和分析，利用這些電子結(jié)構(gòu)參數(shù)建立微觀參量與合金宏觀性能之間聯(lián)系，揭示合金強(qiáng)化作用的微觀機(jī)理。本文作者在上述的研究基礎(chǔ)上，系統(tǒng)歸納總結(jié) Al-Mg-Si合金的序列析出相的微觀原子成鍵和界面的微觀原子鍵結(jié)合特征規(guī)律，及其對(duì)合金力學(xué)性能影響的微觀機(jī)理，將合金宏觀性能追溯到原子成鍵的電子結(jié)構(gòu)層次。

1 價(jià)電子結(jié)構(gòu)與合金性能

1.1 析出相與合金強(qiáng)度的關(guān)系

合金的強(qiáng)度指材料在外力作用下抵抗變形以及斷裂的能力。在EET理論中，用強(qiáng)度因子Y(最強(qiáng)鍵上共價(jià)電子總數(shù)占總的價(jià)電子數(shù)的百分比)來表示材料的強(qiáng)度。材料的強(qiáng)度因子越大，則材料的強(qiáng)度越高。鋁合金的強(qiáng)化機(jī)制有固溶強(qiáng)化、彌散強(qiáng)化、析出相強(qiáng)化和界面強(qiáng)化等。劉志林[15]以EET理論為基礎(chǔ)，將合金時(shí)效后強(qiáng)度的變化量定義為各種強(qiáng)化機(jī)制下力學(xué)性能改變量的代數(shù)和。各強(qiáng)化機(jī)制下Al-Mg-Si合金力學(xué)性能的改變量取決于該強(qiáng)化機(jī)制的強(qiáng)化系數(shù)和強(qiáng)化權(quán)重。本文作者研究Al-Mg-Si合金析出相的強(qiáng)化作用。根據(jù)EET理論定義的強(qiáng)化系數(shù)S以及強(qiáng)化權(quán)重W[15]，可以計(jì)算該合金時(shí)效強(qiáng)化各相的強(qiáng)度增量。主要公式由文獻(xiàn)[15]給出：

式中：Δσb為時(shí)效強(qiáng)化強(qiáng)度增加量；xs為強(qiáng)化權(quán)重系數(shù)；xc和yc為析出相的體積分?jǐn)?shù)；xi和yi為合金元素的摩爾分?jǐn)?shù)；nA為析出相最強(qiáng)共價(jià)鍵對(duì)數(shù)；nAα(Al)為基體Al的最強(qiáng)共價(jià)鍵對(duì)數(shù)；δbα(Al)為基體相的強(qiáng)化系數(shù)。另外，劉志林等[14]定義了強(qiáng)度因子Y(最強(qiáng)鍵上共價(jià)電子對(duì)數(shù)與總價(jià)電子對(duì)數(shù)之比)。

表1[6-12]所列為應(yīng)用EET方法計(jì)算得到的Al-Mg-Si合金主要析出相原子鍵絡(luò)的性質(zhì)。根據(jù)表1提供的Al-Mg-Si合金時(shí)效析出相的強(qiáng)度因子數(shù)據(jù)繪制圖1。由表1和圖1可以看出，β″相的強(qiáng)度因子Y最大，GPZ區(qū)與pre-β″、β′以及U1、U2相強(qiáng)度因子稍小。因此，從理論計(jì)算可知，β″相是起主要強(qiáng)化作用的析出相，這與實(shí)驗(yàn)結(jié)果相符。

圖1 Al-Mg-Si合金各析出相的強(qiáng)度因子按照析出循序排列曲線Fig.1 Calculated strength factor curves of precipitates in sequence arrange in row of Al-Mg-Si alloys: (a) Al-0.4Mg-0.28Si-0.25Fe alloy; (b) Al-0.6Mg-0.39Si-0.25Fe alloy; (c)Al-0.8Mg-0.47Si-0.25Fe alloy

表1 Al-Mg-Si合金析出相特征參數(shù)計(jì)算結(jié)果[6-12]Table1 Calculated results of characteristic parameters of precipitate phase in Al-Mg-Si alloy[6-12]

表2所列為不同Al-Mg-Si合金時(shí)效強(qiáng)化各析出相強(qiáng)度增量的計(jì)算值。根據(jù)表2中Al-0.4Mg-0.28Si-0.25Fe、Al-0.6Mg-0.39Si-0.25Fe和Al-0.8Mg-0.47Si-0.25Fe 3種合金的計(jì)算結(jié)果，繪制強(qiáng)度曲線，如圖1所示。與實(shí)驗(yàn)得出的強(qiáng)度曲線(圖2[16])進(jìn)行對(duì)比可知，計(jì)算得到的強(qiáng)度增量變化規(guī)律與實(shí)驗(yàn)得出的規(guī)律十分相符。時(shí)效析出的前3個(gè)析出相的強(qiáng)度增量較為接近，且強(qiáng)度變化不大，從pre-β″析出相開始，強(qiáng)度增量逐漸變大，直至β″相達(dá)到峰值；過時(shí)效析出相β′出現(xiàn)時(shí)，合金的強(qiáng)度有所下降，這些強(qiáng)度變化規(guī)律與如圖2所示的實(shí)驗(yàn)結(jié)果十分相符。

表2 不同Al-Mg-Si合金析出相的強(qiáng)度增量ΔσbTable2 Calculated strength change (Δσb) of precipitate phases in Al-Mg-Si alloys with different compositions

圖2 Al-Mg-Si合金屈服強(qiáng)度實(shí)驗(yàn)曲線[16]Fig.2 Yield strength experimental curves of precipitate phase of Al-Mg-Si alloy[16]: (a) Al-0.4Mg alloy; (b) Al-0.4Mg-0.28Si alloy; (c) Al-0.6Mg-0.72Si alloy; (d) Al-0.8Mg-1.12Si alloy

1.2 鍵絡(luò)特性與合金硬度的關(guān)系

由合金各析出相的價(jià)電子結(jié)構(gòu)和鍵能、結(jié)合能的計(jì)算結(jié)果揭示最強(qiáng)鍵與硬度之間的關(guān)系。合金的硬度是指其表面抵抗其他物體壓入時(shí)所引起的塑性變形的能力。而合金發(fā)生塑性變形實(shí)際是破壞晶體共價(jià)鍵結(jié)合的能力，共價(jià)電子對(duì)的多少反映原子鍵結(jié)合能力的大小。合金最強(qiáng)鍵上的共價(jià)電子數(shù)越多，nA值愈大，也就是合金的鍵結(jié)合越強(qiáng)，其抵抗變形的能力也越強(qiáng)，要破壞該相結(jié)構(gòu)就越不容易，宏觀上表現(xiàn)為合金的硬度越高。從表1計(jì)算結(jié)果可獲得合金最強(qiáng)鍵上的共價(jià)電子數(shù)和結(jié)合能，得到合金時(shí)效析出相最強(qiáng)鍵的共價(jià)電子數(shù)、最強(qiáng)鍵鍵能以及結(jié)合能隨時(shí)效時(shí)間的變化分別如圖3～5所示。這些曲線的變化趨勢(shì)非常相似，與實(shí)驗(yàn)硬度曲線(圖6[1])相符，其中3個(gè)可能的GP區(qū)共存[17]，而U1、U2和β′相也共存[18]，因此，在考慮合金的強(qiáng)度變化時(shí)，可在共存的時(shí)段取共存相的強(qiáng)度平均值表示。對(duì)圖3～5進(jìn)行分析可以看出，β″相的最強(qiáng)鍵共價(jià)電子對(duì)數(shù)最多，其鍵能和結(jié)合能也最高，當(dāng)存在外界應(yīng)力時(shí)，要使其最強(qiáng)鍵斷裂比較困難。根據(jù)EET計(jì)算的微觀強(qiáng)度，推斷出β″相在宏觀上表現(xiàn)為硬度最高，β′相與U1的硬度次之，這一規(guī)律與實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖6[1])一致。

圖3 析出相最強(qiáng)鍵共價(jià)電子對(duì)數(shù)nA與時(shí)效時(shí)間的關(guān)系Fig.3 Relationship between covalent electron pairs (nA) of strongest bond in precipitates and aging time

圖4 析出相最強(qiáng)鍵鍵能與時(shí)效時(shí)間的關(guān)系Fig.4 Relationship between strongest bond energy of precipitates and aging time

圖5 析出相結(jié)合能與時(shí)效時(shí)間的關(guān)系Fig.5 Relationship between binding energy of precipitates and aging time

圖6 Al-Mg-Si合金在175℃時(shí)效硬化實(shí)驗(yàn)曲線[1]Fig.6 Experimental hardening curve of Al-Mg-Si alloy aged at 175℃[1]

1.3 析出相與合金熔點(diǎn)的關(guān)系

晶體的熔化是由于熱運(yùn)動(dòng)時(shí)引起原子極大振幅，破壞了相鄰原子間的共價(jià)鍵，使得原子不再保持原來的狀態(tài)，即處于“平衡位置”附近。這里所說的極大振幅所需要的能量是由溫度決定的，當(dāng)溫度足夠高時(shí)，振幅可以破壞原子的鍵絡(luò)，晶體也就發(fā)生熔化[19-20]。晶體熔點(diǎn)的理論計(jì)算公式與結(jié)合能相似。結(jié)合能和最強(qiáng)鍵鍵能的高低都可以反映熔點(diǎn)的高低，因此，可以推斷β″、β′與U1相的熔點(diǎn)相對(duì)較高。但由于此3相在時(shí)效過程中存在的時(shí)間較短，不容易直接測(cè)得其熔點(diǎn)，因此還沒有具體的實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)與之對(duì)應(yīng)，但是可以通過理論計(jì)算來預(yù)測(cè)其熔點(diǎn)的高低和變化規(guī)律。

1.4 析出相與合金韌性的關(guān)系

合金的韌性與結(jié)構(gòu)單元中原子所含的晶格電子(自由電子)密切相關(guān)。按照EET理論，晶格電子近似等價(jià)于自由電子，晶格電子對(duì)合金性能的影響由該結(jié)構(gòu)單元中最主要的金屬鍵斷開來體現(xiàn)。晶格電子數(shù)越多，則金屬鍵作用特征越明顯，其韌性越好。在Al-Mg-Si合金中，共價(jià)電子數(shù)越多，晶格電子數(shù)也就越少，合金中的晶格電子與共價(jià)電子的總和即為總價(jià)電子數(shù)，也就是說，晶格電子數(shù)的變化與強(qiáng)度因子的變化正好相反，那么可以從強(qiáng)度因子Y的變化推斷其晶格電子的變化。因此，由表1和圖7可知，β″相、GPZ3區(qū)與U1相的強(qiáng)度因子較大，分別為92.15%、86.84%和85.56%，韌性則較差; pre-β″和β′相的強(qiáng)度因子較小，分別為76.89%和79.84%，因此，這些相對(duì)合金的韌性提高有幫助。這些特性也符合通常的經(jīng)驗(yàn)規(guī)律，即通常情況下，合金的強(qiáng)度和硬度越高，對(duì)應(yīng)的韌性就會(huì)越差。但是，合金的韌性除了與晶格電子有關(guān)外，還與其他因素如溫度、缺陷和晶格電子分布的均勻性有關(guān)，因此，在進(jìn)行材料設(shè)計(jì)以及實(shí)驗(yàn)時(shí)還要考慮上述因素。

圖7 析出相強(qiáng)度因子與時(shí)效時(shí)間的關(guān)系Fig.7 Relationship between strength factor of precipitates and aging time

2 界面結(jié)合因子(ρ，Δρ，σ，σ′)

2.1 各析出相的界面結(jié)合因子

在作者之前研究工作中已介紹采用改進(jìn)的TFD理論對(duì)界面結(jié)合因子[14]進(jìn)行計(jì)算。ρ是界面兩側(cè)的平均共價(jià)電子密度(簡(jiǎn)稱界面電子密度)；Δρ為異相界面兩側(cè)電子密度的差值；σ為一級(jí)近似下(滿足Δρ＜10%條件)能使界面電子密度連續(xù)性保持最好的原子狀態(tài)組數(shù)；σ′為偏離連續(xù)(即 Δρ＞10%)的更高級(jí)別下可能連續(xù)的原子狀態(tài)組數(shù)。

合金的組成元素不同，界面的結(jié)合因子參數(shù)ρ、Δρ、σ和σ′的值會(huì)發(fā)生一定的變化。TFD理論表明，界面性能與界面電子結(jié)構(gòu)參數(shù)有如下關(guān)系：界面兩側(cè)的電子密度差Δρ愈小(連續(xù)性越好，界面應(yīng)力愈小)，界面上的電子密度ρ愈大(界面結(jié)合越牢)。依據(jù)EET與TFD理論計(jì)算出的各析出相與基體間的相界面結(jié)合因子如表3所列。改進(jìn)的TFD理論給出的異相界面電子結(jié)構(gòu)的物理意義如下：相界面處電子密度ρ愈高，界面的原子鍵絡(luò)越密，界面結(jié)合越牢固；相界面處的相對(duì)電子密度差 Δρ愈小，界面上的電子密度連續(xù)性愈好，界面原子鍵絡(luò)匹配越好，界面畸變能越低，界面畸變應(yīng)力愈小，能使界面電子密度保持連續(xù)的原子狀態(tài)組數(shù)σ就越多(界面越穩(wěn)定，界面強(qiáng)化效果越好)；當(dāng)偏離界面電子密度連續(xù)條件的原子狀態(tài)組數(shù)σ′愈大，即外界條件改變時(shí)，界面上電子密度的連續(xù)性就越不容易被破壞，則界面在更大應(yīng)力下保持穩(wěn)定；反之，界面畸變應(yīng)力愈大，界面畸變能就越高，界面越不穩(wěn)定。當(dāng)畸變應(yīng)力增大到臨界值時(shí)，界面電子密度的連續(xù)性遭到破壞，將在界面處生成新相或在宏觀上出現(xiàn)裂紋或斷裂。界面電子密度連續(xù)性的好壞實(shí)質(zhì)上是點(diǎn)陣原子鍵絡(luò)畸變和缺陷而導(dǎo)致的結(jié)果，直接影響到材料的性能。

界面能的高低取決于界面的結(jié)構(gòu)，也反映在界面處新相形核的難易程度。表1結(jié)果表明，析出相GPZ、pre-β″、β″的界面能相對(duì)較低，說明在基體中易于先形成 GPZ、pre-β″和β″相的晶胚。由于pre-β″與β″相同屬于六方型晶體結(jié)構(gòu)，原子排列相似，也為β″相在pre-β″相結(jié)構(gòu)基礎(chǔ)上發(fā)展成為β″相提供便利，pre-β″的原子排列促進(jìn)了β″相的形核。β′與基體間的界面能較高，說明該相不易較早地形核與生長(zhǎng)，相對(duì)pre-β″和β″相，該相的界面結(jié)合較弱，因此，β′相對(duì)合金界面及整體的強(qiáng)化作用也就較弱。由合金的強(qiáng)度曲線(圖2)與硬度曲線(圖6)發(fā)現(xiàn)，從β′相開始，合金的強(qiáng)度與硬度有所下降。同時(shí)，界面能計(jì)算值表明β′相形核時(shí)需要較大的形核功，從實(shí)驗(yàn)研究[16]可知，β′相易轉(zhuǎn)變?yōu)閁1、U2相或直接向β相轉(zhuǎn)變。

2.2 界面結(jié)合因子與合金性能的關(guān)系

界面電子密度的連續(xù)性會(huì)隨著界面處的應(yīng)力增大達(dá)到一定值時(shí)而遭到破壞，此時(shí)會(huì)伴隨著新相的生成或宏觀上表現(xiàn)為材料的斷裂。電子密度連續(xù)性的好壞直接反映材料的性能優(yōu)劣，實(shí)質(zhì)上是點(diǎn)陣畸變引起原子鍵絡(luò)發(fā)生變化，導(dǎo)致材料內(nèi)部產(chǎn)生應(yīng)力作用[21]。這里根據(jù)表3中界面結(jié)合因子的數(shù)值來分析 Al-Mg-Si合金各析出相界面與合金性能的關(guān)系。

從表3可以看出，3種不同類型的GPZ1(MgSi)、GPZ2(Al2MgSi)、GPZ3(Al6MgSi)以及pre-β″、β″與基體形成的相界面的結(jié)合因子Δρ都滿足Δρ＜10%，其中，GPZ1、GPZ2、GPZ3、pre-β″和β″與基體間形成的相界面的界面結(jié)合因子Δρ值相差很小(ΔρMgSi=1.393 2%，ΔρAl2MgSi=2.010 0%，ΔρAl6MgSi=1.472 3%，Δρpre-β″=9.363 0%，Δρβ″=0.110 2%)，說明這幾個(gè)相的相界面電子密度連續(xù)性較好，界面應(yīng)力較小，有利于這些相的形成。亦即這些界面較容易移動(dòng)，且有利于新相的長(zhǎng)大，原因是這幾個(gè)相在時(shí)效前期析出，都與基體存在共格關(guān)系，形成的界面能較低。后期的析出相β′、U1和U2的界面結(jié)合因子如表3所示，Δρ＞10%，這表明這 3個(gè)析出相相界面的電子密度都是不連續(xù)的，它們的界面應(yīng)力比 GPZ1、GPZ2、GPZ3、pre-β″和β″與基體間形成的界面應(yīng)力大，因此，該界面不利于新相的形核和長(zhǎng)大。

圖8 異相界面電子密度與時(shí)效時(shí)間關(guān)系Fig.8 Relationship between interface electron density of different phases and aging time

表3 Al-Mg-Si合金各析出相與基體相的界面結(jié)合因子[6-12]Table3 Interface combination factors of different precipitates and matrix in Al-Mg-Si alloys[6-12]

界面結(jié)合因子中ρ表征界面結(jié)合強(qiáng)度，從表3和圖8 可看出，GPZ1、pre-β″、β″、β′、U1、U2和β相與基體 Al相界面一側(cè)的電子密度為ρAl=10.392 0 electron/nm2，而GPZ2和GPZ3相與基體Al相的界面一側(cè)電子密度為ρAl＝11.901 6 electron/nm2，較前者稍大些；同時(shí)，pre-β″界面另一側(cè)的電子密度為ρpre-β″=9.943 5 electron/nm2，ρβ″=10.381 0 electron/nm2，ρβ′=6.688 2 electron/nm2。由界面結(jié)合因子ρ的物理意義可推斷，這些析出相中β″界面應(yīng)力最小，界面結(jié)合最強(qiáng)，pre-β″次之?？梢?，β″與基體間形成的界面結(jié)合強(qiáng)度高于β′、U1、U2和β相與基體間形成的界面結(jié)合強(qiáng)度，這也能說明pre-β″和β″的析出更有利于合金界面的強(qiáng)化。

界面結(jié)合因子中σ(即使界面電子密度在一級(jí)近似下保持連續(xù)的原子狀態(tài)組數(shù))的物理意義如下：σ值越大，表面穩(wěn)定性越好，越不容易改變界面的結(jié)構(gòu)。由表3可見，在β′和β相與基體界面處其σ=0，表明β′、U1、U2和β相與基體的界面不穩(wěn)定，易改變結(jié)構(gòu)。顯然，這幾個(gè)界面的內(nèi)應(yīng)力較大，同時(shí)也是應(yīng)力較集中的地方，其對(duì)基體的強(qiáng)化作用較弱，界面易被破壞，成為裂紋萌生的地方；而GPZ、pre-β″、β″與基體界面的電子密度都連續(xù)，因此，pre-β″、β″和GPZ界面相對(duì)比較穩(wěn)定。對(duì)于pre-β″和β″與基體的界面，由于Δρpre-β″=9.363%＜10%，Δρβ″=0.110 2%＜10%，Δρβ′=59.860%＞10%，由此可見，β′與基體界面的結(jié)合較差。

劉志林等[14]指出，界面結(jié)合因子ρ越大、σ越大、Δρ越小，則界面的強(qiáng)韌性越好。由表3知，pre-β″的σ值為17 200，β″相的σ為11 194，說明該界面具有強(qiáng)韌性，這也表明pre-β″和β″相具有相似的特點(diǎn)，因此，這兩個(gè)相的界面強(qiáng)化作用最好。而β′相的σ′值為480，U1相的σ′值較小，為138，U2相的σ′值為80，β相的σ′值為12，這些相的強(qiáng)化作用都較弱。當(dāng)β′相析出時(shí)，合金進(jìn)入過時(shí)效階段，因?yàn)閺奈龀靓隆湎嚅_始，Δρ＞10%，σ′值由大變小，說明從β′到β相的析出過程，界面強(qiáng)化作用減弱，合金強(qiáng)化效應(yīng)開始下降。

總體來說，析出相pre-β″和β″與基體間形成的界面電荷連續(xù)性最好，相界面最穩(wěn)定，能使界面增韌。這些相的相界面還可以對(duì)位錯(cuò)造成阻礙，從而有利于合金表面的強(qiáng)化；而β′、U1和U2相與基體間形成的界面應(yīng)力較大，是在更高強(qiáng)度級(jí)別下的作用，而這種更高強(qiáng)度的作用是指界面電子面密度一級(jí)近似下的不連續(xù)性使得該相的長(zhǎng)大處于非共格狀態(tài)，這些相的析出將使合金強(qiáng)度下降。

3 結(jié)論

1) 計(jì)算結(jié)果表明，Al-Mg-Si合金的pre-β″、β″和β′最強(qiáng)鍵上的共價(jià)電子數(shù)(即鍵強(qiáng))比合金基體最強(qiáng)鍵上的共價(jià)電子數(shù)多，對(duì)合金整體起到了強(qiáng)化作用，使其熔點(diǎn)和硬度也發(fā)生相應(yīng)的改變。β″相最強(qiáng)鍵上的共價(jià)電子對(duì)數(shù)最多，其鍵能與結(jié)合能也較高。綜合三方面因素得出，β″相對(duì)合金的強(qiáng)化作用最顯著，pre-β″相的次之。結(jié)合能與最強(qiáng)鍵鍵能的變化也反映熔點(diǎn)的變化，因此，也可以得出pre-β″、β″與U1相的熔點(diǎn)比基體和其他GP區(qū)的熔點(diǎn)高。

2)β″相與基體間形成的界面結(jié)合強(qiáng)度比U1和U2相與基體間形成的界面結(jié)合強(qiáng)度高，說明β″析出更有利于合金表面的強(qiáng)化。在較小界面應(yīng)力作用下，pre-β″和β″相與基體間形成的界面比較穩(wěn)定，能使界面增韌，從而有利于合金界面的強(qiáng)化；在較大界面應(yīng)力下，β′、U1和U2相與基體間形成的界面卻在更高強(qiáng)度級(jí)別下穩(wěn)定，對(duì)界面產(chǎn)生更高強(qiáng)度級(jí)別的作用，在這樣的情況下，這些相才能對(duì)合金起到一定的強(qiáng)化作用。

3) 通過計(jì)算強(qiáng)化系數(shù)S，得出合金在各個(gè)機(jī)制下的強(qiáng)度增量。合金強(qiáng)度在β″相析出時(shí)達(dá)到最大值，pre-β″和β″相對(duì)合金的強(qiáng)化作用最明顯，與實(shí)驗(yàn)得到的結(jié)果相符合。

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