楊 進(jìn)，金衛(wèi)鳳，任乃飛

(1.江蘇森威集團(tuán)有限責(zé)任公司，江蘇 鹽城 224100)

(2.江蘇大學(xué)機(jī)械工程學(xué)院，江蘇 鎮(zhèn)江 212013)

隨著信息技術(shù)的飛速發(fā)展，海量信息的存儲(chǔ)對(duì)鐵磁性信息材料的性能要求越來(lái)越高，研究鐵磁性材料的超快動(dòng)力學(xué)響應(yīng)成為一個(gè)重要的研究課題。鎳作為典型的鐵磁性材料，對(duì)其超快動(dòng)力學(xué)進(jìn)行研究，在提高信息的存取速度和微器件的響應(yīng)速度與穩(wěn)定性方面有著重要的借鑒意義。泵浦探測(cè)技術(shù)作為研究材料非線性光學(xué)性質(zhì)和超快響應(yīng)過(guò)程的技術(shù)，被廣泛地應(yīng)用于金屬薄膜的瞬態(tài)反射率檢測(cè)中。利用泵浦探測(cè)對(duì)磁性薄膜的超快動(dòng)力學(xué)研究已經(jīng)有一段時(shí)間，且隨著技術(shù)的發(fā)展不斷深入。薄膜參數(shù)及實(shí)驗(yàn)參數(shù)對(duì)其熱化和磁化動(dòng)力學(xué)的影響得到了廣泛地關(guān)注，目前主要包括薄膜厚度的影響[1]、基底的影響[2]、脈沖能量的影響[3]、團(tuán)簇尺寸影響[4]等方面的研究。隨著納米技術(shù)的介入，微納結(jié)構(gòu)鎳薄膜被廣泛地應(yīng)用于各種功能性微納器件，然而至今對(duì)于微納結(jié)構(gòu)鎳薄膜的超快動(dòng)力學(xué)研究不多，還缺乏足夠的理論支持，限制了納米結(jié)構(gòu)薄膜的進(jìn)一步應(yīng)用。基于此，本文制備了4種微納結(jié)構(gòu)形式的鎳薄膜，并利用飛秒泵浦探測(cè)技術(shù)獲取了它們的瞬態(tài)反射率變化，研究了不同微納結(jié)構(gòu)形式對(duì)鎳薄膜超快熱化動(dòng)力學(xué)的影響。

1 實(shí)驗(yàn)

假設(shè)微細(xì)結(jié)構(gòu)的鎳薄膜具有量子限域效應(yīng)，即對(duì)于極為微小的點(diǎn)、線和薄膜結(jié)構(gòu)，能量在其中的分布與在體結(jié)構(gòu)中的分布具有較大的差異。對(duì)于體結(jié)構(gòu)，能量與態(tài)密度之間存在連續(xù)變化規(guī)律;對(duì)于薄膜結(jié)構(gòu)，由于薄膜的阻隔效應(yīng)，能量與態(tài)密度之間是階梯型分布;而量子線中的能量與態(tài)密度間存在一定的弛豫效應(yīng);對(duì)于量子點(diǎn)，能量只能在分立能級(jí)上存在[5]。量子級(jí)別的點(diǎn)、線和面上的分立能級(jí)現(xiàn)象，在一定程度上也將影響材料超快熱化過(guò)程。為此，設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)對(duì)體、面、線和點(diǎn)對(duì)材料的反射率影響進(jìn)行了研究。實(shí)驗(yàn)中分別用厚鎳薄膜(厚度遠(yuǎn)超鎳的光透深度)、薄鎳薄膜(厚度接近鎳的光透深度)、反點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)鎳薄膜以及顆粒結(jié)構(gòu)鎳薄膜代表體、面、線和點(diǎn)結(jié)構(gòu)薄膜。

1.1 樣品的制備

采用磁控濺射技術(shù)在單晶硅片上制備厚、薄鎳連續(xù)薄膜。工作臺(tái)為K575x Peltier型鍍膜儀，靶材是純度為99.999%的 Ni靶材(尺寸為56mm×0.5mm)，濺射室真空度為 0.01Pa，濺射時(shí)鍍膜電流為60mA不變，濺射氣體為高純氬氣，濺射氣壓為7Pa，利用濺射時(shí)間來(lái)控制薄膜的厚度，使用濺射儀自帶的膜厚測(cè)控儀監(jiān)測(cè)薄膜的厚度。用這種方法，在硅片上制備了代表體結(jié)構(gòu)的500nm鎳薄膜和代表線結(jié)構(gòu)的10nm鎳薄膜。

反點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)鎳薄膜是通過(guò)在利用陽(yáng)極氧化制備的氧化鋁模板上鍍10nm的鎳薄膜獲得的，鍍膜參數(shù)和連續(xù)薄膜的一樣。由于氧化鋁模板上有孔洞，濺射靶材的粒子大量沉積在模板表面，僅有少量進(jìn)入孔內(nèi)，因此可以認(rèn)為孔內(nèi)鎳材料是不連續(xù)的，即形成了由線構(gòu)成的網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，如圖1(a)所示。圖1(a)為反點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)鎳薄膜的掃描電鏡圖，從圖中可以看出，反點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)薄膜的孔間距為120nm左右，其孔徑約為45nm。

顆粒結(jié)構(gòu)鎳薄膜是利用CVD(Z)-06/60/3型自動(dòng)控溫管式爐對(duì)制備的10nm連續(xù)鎳薄膜進(jìn)行刻蝕獲得的?？涛g氣體是純度為99.9%的氨氣，刻蝕溫度為800℃，刻蝕時(shí)間為12min。在刻蝕過(guò)程中，連續(xù)薄膜的表面轉(zhuǎn)變成納米顆粒結(jié)構(gòu)，可代表點(diǎn)結(jié)構(gòu)。顆粒狀鎳薄膜樣品的掃描電鏡圖如圖1(b)所示，從圖中可以看出顆粒結(jié)構(gòu)鎳薄膜的顆粒大小在75nm左右，且分布相對(duì)均勻。

圖1 鎳薄膜樣品掃描電鏡圖

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

采用飛秒激光泵浦探測(cè)技術(shù)對(duì)4種樣品的瞬態(tài)反射率變化進(jìn)行探測(cè)，其裝置如圖2所示。鈦寶石激光系統(tǒng)發(fā)射出中心波長(zhǎng)為800nm、重復(fù)頻率為82MHz、單脈沖寬度為30fs、P偏振的飛秒脈沖。實(shí)驗(yàn)中飛秒脈沖被分束鏡分成能量密度比為10∶1泵浦光和探測(cè)光。其中泵浦光被斬波器斬成占空比為1∶1的斷續(xù)方波脈沖序列，斬波頻率為2000Hz。探測(cè)光通過(guò)一個(gè)時(shí)間延遲光路，該延遲光路由一個(gè)步進(jìn)電機(jī)控制，根據(jù)步進(jìn)電機(jī)運(yùn)動(dòng)的精度10μm，可以得到實(shí)驗(yàn)的時(shí)間分辨率為66.7fs。在實(shí)驗(yàn)中泵浦光的光斑直徑約為100μm，為了確保兩光束在樣品處很好地重疊，探測(cè)光的光斑直徑需小于泵浦光的光斑直徑，因此本實(shí)驗(yàn)中探測(cè)光的光斑直徑約為50μm。

圖2 飛秒激光泵浦探測(cè)裝置示意圖

2 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析

4種鎳薄膜樣品的瞬態(tài)反射率變化檢測(cè)結(jié)果如圖3所示。從圖中可以發(fā)現(xiàn)4種鎳薄膜的反射率變化都呈前期快后期相對(duì)緩慢的趨勢(shì)，這是由于鎳特有的原子結(jié)構(gòu)導(dǎo)致的。對(duì)于鎳薄膜來(lái)說(shuō)，受到激光激發(fā)后其d能級(jí)發(fā)生自旋分裂，d能級(jí)與費(fèi)米能級(jí)很接近，而且電子使得電子-聲子弛豫時(shí)間極短，電子-聲子散射以后，能量容易集中在薄膜的表層，不易于向金屬深處傳導(dǎo)。雖然4種鎳薄膜的瞬態(tài)反射率有相似的變化趨勢(shì)，但是由于微納結(jié)構(gòu)形式的不同，還是存在一定差別的。

圖3 不同微納結(jié)構(gòu)形式的鎳薄膜反射率變化

比較圖3(a)和圖3(b)可以發(fā)現(xiàn)，硅基底500nm鎳薄膜和硅基底10nm鎳薄膜受激發(fā)后從反射率開始變化到反射率變化達(dá)到最高所用的時(shí)間是一樣的，但是兩薄膜反射率變化達(dá)到最高時(shí)反射率變化幅度是不同的。這是因?yàn)殒嚨碾娮幼杂沙虨?1nm，其光透深度在同一量級(jí)，當(dāng)薄膜的厚度小于材料的光透深度時(shí)，由于被激發(fā)后的電子對(duì)探測(cè)光有較大的吸收作用，此時(shí)反射率的變化幅度要大于厚度較大的薄膜的反射率變化幅度。也就是說(shuō)，體結(jié)構(gòu)的鎳薄膜與面結(jié)構(gòu)的鎳薄膜在本實(shí)驗(yàn)裝置測(cè)量精度范圍內(nèi)具有相當(dāng)?shù)碾娮?聲子弛豫時(shí)間，但是體結(jié)構(gòu)的最高反射率變化要小于面結(jié)構(gòu)。

從圖3(b)、圖3(c)和圖3(d)中可以看出，10nm厚的硅基底鎳連續(xù)薄膜、反點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)氧化鋁基底鎳薄膜和顆粒硅基底鎳薄膜雖然具有相近的最高反射率變化，但是受激發(fā)后從反射率開始變化到反射率變化達(dá)到最高所用的時(shí)間是不同的。微納反點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)氧化鋁基底鎳薄膜的反射率從平衡值變化到最小值的時(shí)間長(zhǎng)于在連續(xù)薄膜上所花費(fèi)的時(shí)間。也就是說(shuō)，線結(jié)構(gòu)薄膜熱化平衡時(shí)間比面結(jié)構(gòu)薄膜的平衡時(shí)間長(zhǎng)，這是由網(wǎng)狀薄膜的特點(diǎn)所導(dǎo)致的。對(duì)于網(wǎng)狀薄膜，由于材料的不連續(xù)性，電子-聲子(s能級(jí)上的自由電子與晶格)的作用受到影響，作用時(shí)間變長(zhǎng)，根據(jù)前人的研究得到的電子-電子散射和電子-聲子散射共同作用下得到的溫度隨時(shí)間的變化關(guān)系[6]可知，電子與晶格作用時(shí)間變長(zhǎng)將導(dǎo)致從初始變化時(shí)間到平衡時(shí)間間隔變長(zhǎng)。

比較圖3(c)與圖3(d)可以發(fā)現(xiàn)，顆粒結(jié)構(gòu)的鎳薄膜受激發(fā)后反射率從平衡值變化到最小值所用的時(shí)間要大于微納反點(diǎn)陣結(jié)構(gòu)所用的時(shí)間，即說(shuō)明點(diǎn)結(jié)構(gòu)鎳薄膜比線結(jié)構(gòu)鎳薄膜的熱化平衡時(shí)間要長(zhǎng)。這是因?yàn)檫B續(xù)薄膜經(jīng)刻蝕后在薄膜表面形成了微小的量子點(diǎn)結(jié)構(gòu)，這些量子點(diǎn)之間有一定的間距，造成了表面的不連續(xù)，這種量子點(diǎn)的不連續(xù)在理論上也應(yīng)該比量子線的不連續(xù)導(dǎo)致的電子熱化時(shí)間長(zhǎng)。

3 結(jié)束語(yǔ)

本文基于飛秒激光泵浦探測(cè)技術(shù)，以典型的鐵磁性材料鎳為載體，設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)對(duì)體、面、線和點(diǎn)結(jié)構(gòu)的鎳薄膜的反射率變化進(jìn)行了檢測(cè)，研究了微納結(jié)構(gòu)形式對(duì)鎳薄膜超快熱化動(dòng)力學(xué)的影響。結(jié)果表明:(1)體結(jié)構(gòu)和面結(jié)構(gòu)鎳薄膜在本實(shí)驗(yàn)裝置的精度范圍內(nèi)具有相當(dāng)?shù)臒峄瘯r(shí)間，但由于體結(jié)構(gòu)的薄膜厚度遠(yuǎn)大于材料光透深度，瞬態(tài)反射率的變化幅度要比厚度與光透深度在同量級(jí)的面結(jié)構(gòu)薄膜小。(2)線結(jié)構(gòu)與點(diǎn)結(jié)構(gòu)鎳薄膜由于材料表面的不連續(xù)性導(dǎo)致了熱化時(shí)間比連續(xù)薄膜的長(zhǎng)，其中點(diǎn)結(jié)構(gòu)的薄膜熱化時(shí)間最長(zhǎng)。因此，對(duì)于微納結(jié)構(gòu)鎳薄膜來(lái)說(shuō)，隨著結(jié)構(gòu)維數(shù)的減小，量子限域效應(yīng)對(duì)電子熱化時(shí)間有延緩作用。這種延緩作用對(duì)超快海量信息存儲(chǔ)介質(zhì)提出嚴(yán)峻的要求:在對(duì)超快海量信息存儲(chǔ)介質(zhì)及相關(guān)系統(tǒng)進(jìn)行設(shè)計(jì)時(shí)，需要考慮信息存取過(guò)程中信息的相互干擾效應(yīng)。

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