梁昌慧 張小安? 李耀宗 趙永濤 梅策香 程銳 周賢明雷瑜 王興 孫淵博 肖國(guó)青

1)(咸陽(yáng)師范學(xué)院與中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所聯(lián)合共建離子束與光物理實(shí)驗(yàn)室,咸陽(yáng) 712000)

2)(中國(guó)科學(xué)院近代物理研究所,蘭州 730000)

1 引言

高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用的研究是近年來在國(guó)際上廣受關(guān)注的熱點(diǎn)研究領(lǐng)域[1,2],高電荷態(tài)離子與固體表面相互作用的X射線發(fā)射是研究空心原子形成和衰變過程的一個(gè)重要手段.一些研究者先后測(cè)量了Ar17+離子和金屬固體表面作用的X射線,通過精細(xì)X射線譜測(cè)量,研究了作用過程中電子的填充和衰變機(jī)理,并由此肯定了“空心原子”的形成和存在[3,4].目前,應(yīng)用較多的是經(jīng)典過壘模型(classical over-barrier model)[5],根據(jù)該模型,速度小于Bohr速度(2.19×106m/s)的高電荷態(tài)離子入射金屬表面過程中,所攜帶較大勢(shì)能的離子在瞬間(飛秒量級(jí))與靶原子相互作用,靶原子和入射離子被激發(fā)或離化,其復(fù)合或退激過程輻射光譜線.而此過程所輻射的特征X射線在研究相互作用的動(dòng)力學(xué)過程或原子和離子的甄別,以及材料微結(jié)構(gòu)分析與修正、微型X射線源和X射線激光材料等方面具有重要意義,也可為天體演化研究和等離子體診斷提供重要依據(jù)[6,7].

隨著離子源技術(shù)和加速器技術(shù)的迅速發(fā)展,當(dāng)入射離子的動(dòng)能達(dá)到MeV量級(jí)時(shí),離子速度接近或超過Bohr速度,該條件下離子動(dòng)能對(duì)相互作用過程的影響顯著增強(qiáng),碰撞可導(dǎo)致離子及靶原子深層電子受激形成多個(gè)內(nèi)殼層空穴,產(chǎn)生入射離子及靶原子的特征X射線.這個(gè)過程主要包括單電離、多重電離、單次俘獲、多電子俘獲及分子軌道躍遷等物理機(jī)制[8].靶原子內(nèi)殼層電離度較高時(shí),會(huì)產(chǎn)生一些與單電離情況不同的實(shí)驗(yàn)現(xiàn)象.迄今為止,入射離子引起K殼層和L殼層電離的有關(guān)研究在實(shí)驗(yàn)和理論方面已經(jīng)較為深入和全面,而對(duì)高電荷態(tài)離子引起靶原子M殼層多電離的研究則相對(duì)比較少,特別是在近Bohr速度入射的情況還有很多工作要做,實(shí)驗(yàn)分析和理論解釋的難度較大[9].

本文利用蘭州重離子加速器國(guó)家實(shí)驗(yàn)室的320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺(tái),用動(dòng)能為2.0—6.0 MeV的152Eu20+離子轟擊Au表面,測(cè)量了Au的Mζ,Mα和Mδ和Eu的Mα特征X射線譜,對(duì)X射線產(chǎn)額與入射離子動(dòng)能的相關(guān)性進(jìn)行了研究,并對(duì)Au原子的M殼層總的X射線產(chǎn)生截面與經(jīng)典兩體碰撞近似(binary encounter ap-proximation,BEA)模型、平面波玻恩近似(planewave-Born approximation,PWBA)模型和ECPSSR(the energy-loss Coulomb deflection perturbed stationary state relativistic)[10]的計(jì)算結(jié)果做了比較分析.

2 實(shí)驗(yàn)裝置和測(cè)量方法

本實(shí)驗(yàn)在中國(guó)科學(xué)院近代物理研究320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺(tái)上,選擇152Eu20+(2.0,3.0,4.0,5.0和6.0 MeV)作為入射離子進(jìn)行研究.離子束由蘭州重離子加速器14.5 GHz電子回旋共振離子源(the electron cyclotron resonance ion source,ECRIS)提供,束流在不同的電壓下引出,利用90?偏轉(zhuǎn)分析磁鐵將確定電荷態(tài)的離子引入320 kV高電荷態(tài)離子綜合研究平臺(tái),然后經(jīng)過四極透鏡和光欄的聚焦準(zhǔn)直,進(jìn)入內(nèi)部具有電磁屏蔽功能的超高真空球形(約10?8mPa)靶室,與樣品表面相互作用,實(shí)驗(yàn)裝置在文獻(xiàn)[11]中有更詳細(xì)的表述.實(shí)驗(yàn)中選擇的Au靶厚度為0.1 mm,面積約為15 mm×15 mm,通過調(diào)節(jié)光闌,束流的束斑直徑被控制在5 mm×5 mm范圍內(nèi),垂直轟擊在靶表面中心.入射離子與Au表面相互作用所產(chǎn)生的X射線譜利用AMPTEK公司研制的XR-100SDD型Si漂移探測(cè)器(探測(cè)面積7 mm2,Si晶體厚度450μm,探測(cè)口Be窗厚度12.5μm,在峰化時(shí)間為9.6μs,增益為100的情況下,可以探測(cè)的能量范圍是0.7—14 keV)進(jìn)行探測(cè),探測(cè)器放在靶前32.52 mm處,探頭對(duì)準(zhǔn)靶表面的中心位置,并與入射束流方向成45?夾角,探測(cè)口的幾何立體角為0.0066 sr.實(shí)驗(yàn)前利用標(biāo)準(zhǔn)放射源241Am和55Fe對(duì)探測(cè)器進(jìn)行了刻度,在5.899 keV峰處分辨率可達(dá)136 eV.

3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論

3.1 特征X射線譜隨Eu20+離子動(dòng)能的變化

實(shí)驗(yàn)中分別選擇了入射能量為2.0,3.0,4.0,5.0和6.0 MeV的Eu20+離子作用于Au靶表面,在歸一化入射粒子數(shù)目之后,給出了圖1所示的X射線譜.圖1(a)—(c)圖分別是動(dòng)能為2.0,4.0,6.0 MeV的Eu20+與Au表面相互作用產(chǎn)生的X射線譜,經(jīng)GaussAmp 擬合 (擬合函數(shù)為:;A為曲線的峰計(jì)數(shù),頂點(diǎn)的坐標(biāo)為(xc,y0+A);w為曲線寬度)后的四個(gè)峰位分別為1.22,1.67,2.23和2.82 keV左右.通過和美國(guó)勞倫斯伯克利國(guó)家實(shí)驗(yàn)室(Lawrence Berkeley National Laboratory,LBNL)X射線與現(xiàn)代光源中心(Center for X-ray Optics and Advanced Light Source)[12]提供的數(shù)據(jù)對(duì)比分析,得到其中峰位為1.22 keV的為Eu的Mα特征X射線,其余三個(gè)峰位1.66,2.23和2.85 keV依次為Au的Mζ,Mα和Mδ特征X射線.從圖1可以明顯看出,特征X射線總的強(qiáng)度隨著入射離子的動(dòng)能的增加而增加.

表1列出了圖1(a)中X射線譜的峰位與LBNL提供的射線能量對(duì)比及誤差.X射線都產(chǎn)生了移位,其中Eu離子的X射線的誤差較大.參照文獻(xiàn)[13]中對(duì)Ar離子的Kα及Kβ的射線移位分析結(jié)論可以認(rèn)為,Eu離子的X射線移位主要是由于離化度、內(nèi)殼層洞態(tài)和高n旁觀電子的影響[13],而靶的X射線移位的主要原因是多電離效應(yīng).X射線總計(jì)數(shù)誤差主要來自X射線的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差、X射線譜中實(shí)驗(yàn)背景所引起的誤差、擬合靶特征X射線譜時(shí)由于伴線位置的不確定度所引起的誤差以及立體角誤差.

表1 X射線能量測(cè)量值與文獻(xiàn)值的比較及誤差

3.2 X射線產(chǎn)額隨Eu20+離子動(dòng)能的變化

根據(jù)本次實(shí)驗(yàn)條件和測(cè)量條件,假設(shè)X射線發(fā)射是各向同性的,考慮到探測(cè)器定標(biāo)后的道寬為0.00175 keV,可以給出Eu20+作用于Au表面的單離子X射線相對(duì)產(chǎn)額

圖1 動(dòng)能為(a)2.0 MeV(b)4.0 MeV和(c)6.0 MeV的152Eu20+入射Au表面激發(fā)的X射線譜

其中,C為X射線總計(jì)數(shù),N為總離子數(shù),Q為離子計(jì)數(shù)器計(jì)得的電量值(單位:10?9As),q為入射離子的電荷態(tài),e為電子電量,A是峰計(jì)數(shù),為GaussAmp轉(zhuǎn)換系數(shù),是半高寬(單位:keV),?為探測(cè)器的立體角(本次實(shí)驗(yàn)為0.0066 sr),η 為探測(cè)器的探測(cè)效率(當(dāng)X射線能量分別為1.22,1.67,2.23和2.82 keV時(shí),探測(cè)效率依次為0.214,0.530,0.725,0.850).利用(1)式,計(jì)算了入射離子動(dòng)能分別為2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 MeV時(shí)Eu的Mα,Au的Mζ,Mα和Mδ的單離子X射線相對(duì)產(chǎn)額.圖2給出了產(chǎn)額隨著入射離子動(dòng)能的變化關(guān)系,產(chǎn)額的誤差主要來源于X射線的計(jì)數(shù)統(tǒng)計(jì)誤差(大約5%)和入射離子數(shù)量的測(cè)量誤差(大約10%),根據(jù)這兩個(gè)誤差的平方和的開方即可得出產(chǎn)額的誤差大約為11%.

從圖2可以看出,Au的Mζ,Mα和Mδ的產(chǎn)額隨入射離子動(dòng)能的增加而增加,而Eu的Mα的產(chǎn)額在動(dòng)能為5.0 MeV時(shí)出現(xiàn)了拐點(diǎn),但我們把靶原子的產(chǎn)額和離子的產(chǎn)額相加,發(fā)現(xiàn)總的產(chǎn)額隨入射離子動(dòng)能的增加而增加,這說明在動(dòng)能大于5.0 MeV時(shí),靶原子特征X射線發(fā)射與離子特征X射線發(fā)射發(fā)生了競(jìng)爭(zhēng).

在本次實(shí)驗(yàn)中,入射離子的最小動(dòng)能為2 MeV,速度v=1.59×106m/s(與Bohr速度同一量級(jí)),當(dāng)垂直入射時(shí),離子上表面過程經(jīng)歷時(shí)間約為 1.13×10?15s,(q=20,W=5.1 eV,計(jì)算得出,Rc=1.8×10?9m,t==1.13×10?15s),遠(yuǎn)小于高Rydberg態(tài)原子的退激時(shí)間(10?12量級(jí))[14].所以,入射離子上表面過程俘獲的高n電子沒有足夠的時(shí)間退激,而入射離子下表面過程的勢(shì)能沉積是由其高n電子退激實(shí)現(xiàn)的,可見實(shí)驗(yàn)探測(cè)到的X射線是入射離子大量動(dòng)能在下表面過程沉積的結(jié)果.

圖2 單離子X射線相對(duì)產(chǎn)額與入射離子動(dòng)能的關(guān)系

3.3 Au的M-X射線產(chǎn)生截面

當(dāng)Eu20+動(dòng)能分別為2.0,3.0,4.0,5.0,6.0 MeV時(shí),Eu20+作用在Au靶的入射距離分別為0.17,0.27,0.37,0.47,0.58μm,這些距離遠(yuǎn)遠(yuǎn)小于靶的厚度0.10 mm,所以可以把靶看作厚靶,Au的M-X射線產(chǎn)生截面可以通過產(chǎn)額利用厚靶公式[15]

其中N是靶原子密度(atoms/g),μ是靶的特征X射線對(duì)應(yīng)的質(zhì)量吸收系數(shù)[16],θ是入射離子與靶法線的夾角,φ是探測(cè)器與靶法線的夾角,Y(E)是不同入射離子能量對(duì)應(yīng)的單離子X射線相對(duì)產(chǎn)額,dY/dE由單離子X射線相對(duì)產(chǎn)額關(guān)于入射能量的函數(shù)擬合得到,dE/dR是由SRIM[http://www.srim.org/]得到的阻止能,阻止能在低能范圍有很大的相對(duì)誤差,這里我們?nèi)∽柚鼓艿恼`差(不確定度)為15%,考慮到dY/dE擬合時(shí)的最大的誤差(不確定度)為5%,Y(Ei)的為11%,所以總的截面的不確定度大約為22%.

對(duì)于Au的M殼層X射線的產(chǎn)生截面理論上可由下面公式得到:

其中ωi為Mi支殼層的理論熒光產(chǎn)額,fij和Sij分別表示Mj支殼層的電子填充Mi支殼層空穴產(chǎn)生CK(Coster-Kronig)躍遷和超級(jí)CK躍遷的概率,σMi為對(duì)應(yīng)Mi支殼層的電離截面,σMi可以根據(jù)BEA模型,用下面公式計(jì)算[17,18]:

其中N為i殼層的電子數(shù),Z為入射離子的有效電荷數(shù),σ0=πe4=6.56×10?14cm2eV2,U 為電子的結(jié)合能,G(V)為折合速度的函數(shù)V=vp/vi(vp為入射離子的速度,vi為i殼層電子的平均速度),目前的研究工作中,當(dāng)V＜0.206,近似認(rèn)為G(V)=4V4/15.

根據(jù)PWBA和ECPSSR理論,我們利用ADDS-v4-0版本的ISICS程序[19],計(jì)算出了Au的M-X射線產(chǎn)生截面.表2列出了Au的M殼層總的X射線產(chǎn)生截面的三種理論計(jì)算結(jié)果和實(shí)驗(yàn)結(jié)果.但ECPSSR的計(jì)算結(jié)果最少要差11個(gè)數(shù)量級(jí),說明ECPSSR不適合,因?yàn)镋CPSSR理論雖然考慮了庫(kù)侖偏轉(zhuǎn)效應(yīng)(C),能損效應(yīng)(E)及相對(duì)論效應(yīng)(R),但它主要計(jì)算的是直接電離,比較適合入射離子的原子序數(shù)Z1遠(yuǎn)小于靶原子的原子序數(shù)Z2,顯然,本實(shí)驗(yàn)不符合這一要求.

表2 Au的M殼層總的X射線產(chǎn)生截面/Barn

實(shí)驗(yàn)結(jié)果和利用BEA模型、PWBA模型計(jì)算的結(jié)果比較如圖3所示,X射線產(chǎn)生截面都隨著入射離子能量的增大而增大,這和產(chǎn)額隨能量的變化規(guī)律一致.當(dāng)入射離子動(dòng)能為4 MeV(入射離子速度vp≈1.025vBohr)時(shí),實(shí)驗(yàn)結(jié)果和PWBA模型有一交點(diǎn),當(dāng)vp＜1.025vBohr時(shí)PWBA模型比實(shí)驗(yàn)結(jié)果小,當(dāng)vp＞1.025vBohr時(shí)PWBA模型比實(shí)驗(yàn)結(jié)果大,PWBA模型比實(shí)驗(yàn)結(jié)果和BEA模型都增加的快.雖然實(shí)驗(yàn)結(jié)果比BEA模型大一些,但兩者隨入射離子能量增加的趨勢(shì)相似,所以BEA模型比較適合,分析實(shí)驗(yàn)結(jié)果比BEA模型大的原因主要有兩個(gè)方面:一是重離子入射到固體表面會(huì)與靶原子中的多個(gè)電子同時(shí)作用引起靶原子內(nèi)殼層多電離的發(fā)生,所以在Eu20+離子與Au相互作用的過程中,當(dāng)Au原子N殼層發(fā)生多電離時(shí),N殼層的電子數(shù)目會(huì)減少,使通過無輻射躍遷發(fā)射出電子的幾率減小,而通過輻射躍遷產(chǎn)生X射線的幾率就會(huì)增加,最終使得產(chǎn)生的X射線的截面也隨之增加[20];二是經(jīng)典的BEA模型是基于經(jīng)典的處理碰撞過程的非微擾近似理論,起源于質(zhì)子或其他全裸核作用在原子上發(fā)生電離時(shí)產(chǎn)生的電離截面.所以在不對(duì)稱碰撞中,必須考慮入射離子的軌道電子的屏蔽效應(yīng)和庫(kù)侖排斥效應(yīng)等因素,這有待于以后的分析計(jì)算中用庫(kù)侖排斥效應(yīng)和有效電荷校正BEA模型.

圖3 Au的M-X射線產(chǎn)生截面的三種結(jié)果比較

4 結(jié)論

本文觀測(cè)和分析了動(dòng)能為2.0—6.0 MeV的Eu20+與Au表面作用產(chǎn)生的X射線發(fā)射,實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,相互作用不僅激發(fā)出了Au的Mζ,Mα和Mδ特征X射線,還激發(fā)出了Eu的MαX射線,單離子X射線相對(duì)產(chǎn)額可達(dá)10?5量級(jí),且X射線總產(chǎn)額隨入射離子動(dòng)能的增加而增加.計(jì)算了Au原子的M殼層總的X射線產(chǎn)生截面,并和BEA模型、PWBA模型及ECPSSR模型的計(jì)算結(jié)果做了比較分析,認(rèn)為BEA模型比較適合,但還有待于以后的分析計(jì)算中用庫(kù)侖排斥效應(yīng)和有效電荷校正BEA模型.

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