蔣 哲，陳良富，王中挺，陶明輝

1遙感科學國家重點實驗室，中國科學院 遙感與數字地球研究所，北京 100094

2中層大氣與全球環(huán)境探測實驗室，中國科學院 大氣物理研究所，北京 100029

3國家環(huán)境保護部衛(wèi)星環(huán)境應用中心，北京 100094

1 引 言

氣溶膠是懸浮在大氣中的固態(tài)和液態(tài)顆粒物［1］.大氣氣溶膠是當今大氣化學研究的前沿領域，對流層氣溶膠是最突出的研究對象.對流層氣溶膠通過直接［2］（散射或吸收太陽輻射）和間接［3－4］（作為云的凝結核改變云的反照率或改變云的大氣壽命）兩種效應影響地球的輻射平衡和氣候［5］，尤其是大氣邊界層包含了大氣中大部分的氣溶膠和水汽，它的影響更是占居主導地位［6］，氣溶膠對太陽輻射起著明顯的反向散射作用［7－8］.而大氣氣溶膠細顆粒物作為大氣復合污染的核心污染物，其物理－化學－光學性質及其大氣輻射效應一直是環(huán)境和氣候科學領域研究人員關注的科學前沿，但迄今對此的研究仍相當薄弱［9］.氣溶膠細顆粒物主要來自車輛尾氣、化石、油料及生物質燃料燃燒等人為排放源和二次污染.細顆粒氣溶膠對人類健康影響非常大，氣溶膠顆粒直徑在2.5μm以下則可到達肺部，極易對人體造成損傷［10］.但由于對自然、人為因素產生的氣溶膠時空分布缺乏足夠的認識，人們對這些影響產生的機理并不十分清楚，對氣溶膠的發(fā)生源、沉降及輸送更是知之甚少［11］.

氣溶膠光學厚度（AOD，Aerosol Optical Depth）是表征氣溶膠消光特性的一個重要參數，它是推算氣溶膠含量、評估大氣污染程度、研究氣溶膠其后效應的關鍵因子［12］.利用衛(wèi)星遙感資料來分析大氣氣溶膠光學厚度的分布變化已成為目前重要的探測手段.從標量信號中反演AOD算法以暗目標法最為成熟，該方法已經用于美國Terra和Aqua衛(wèi)星的MODIS傳感器的氣溶膠產品反演的業(yè)務化運行［13－14］.標量方法反演陸地氣溶膠主要存在兩大難點：地表反射噪聲和氣溶膠模型.偏振方法即矢量方法是近來倍受關注的一種新興的對地觀測方法，它具有對細模態(tài)氣溶膠敏感、地表偏振反射易分離的特點.利用多角度偏振探測數據監(jiān)測陸地氣溶膠，國內外已經有許多人進行了研究［15－21］.偏振反演中地表反射噪聲較小，所以細模態(tài)氣溶膠反演關鍵的影響因素是氣溶膠模型的選擇.

2 氣溶膠模型建立

氣溶膠衛(wèi)星遙感由于受本身信息量的限制，另外問題本身也不存在解析解，因此反演問題通常簡化為：根據已有地面觀測建立的氣溶膠特性氣候數據，事先確定氣溶膠模型，然后啟用輻射傳輸模式建立一個包含所有可能觀測條件下衛(wèi)星可能輻射量觀測表格，將實際衛(wèi)星遙感觀測值與之匹配，最接近的即為反演結果.衛(wèi)星反演氣溶膠的關鍵問題就是氣溶膠模型的選擇.

2.1 衛(wèi)星氣溶膠模型比較與實驗氣溶膠模型建立

PARASOL氣溶膠產品業(yè)務算法預定了11種氣溶膠模型：模態(tài)半徑取0.05～0.15μm，方差為固定值0.40，折射指數m＝1.47－0.01i.業(yè)務算法中Angstrom指數的變化范圍與固定的復折射指數在珠三角地區(qū)有很大的局限性.

MODIS氣溶膠業(yè)務反演算法將氣溶膠模式假定為一種細粒子和粗粒子模式以一定比例的組合，粗粒子模式是固定的一種，細粒子模式分吸收型、中度吸收型、非吸收型三種，根據全球AERONET每個站點不同季節(jié)氣溶膠的單次散射反照率和非對稱因子參數的統(tǒng)計結果來確定細粒子模式［11］.從MODIS提供的全球氣溶膠細粒子模式分布圖中可以看出珠三角大部分地區(qū)細粒子為非吸收型，譜分布的平均半徑范圍為0.16～0.25，標準方差為0.37～0.67，復折射指數實部為1.42，虛部為0.004～0.007.

本文利用AERONET開平站和香港站地面觀測數據獲取珠三角地區(qū)細模態(tài)氣溶膠模型.AERONET是一個地基氣溶膠監(jiān)測網，由NASA和PHOTONS建立，提供全球的氣溶膠光學厚度、譜分布和不同氣溶膠中水汽的分布［23］.本文在研究分析了氣溶膠復折射指數和譜分布產品的基礎上，建立了珠三角地區(qū)的氣溶膠模型：復折射指數實部1.4～1.5，虛部0～0.03；粒子譜為對數正態(tài)分布，公式為

式中，C是歸一化粒子數常數，σ是標準偏差，取值0.5、0.6，rm是平均半徑，范圍為0.05～0.1μm.

表1為PARASOL、MODIS業(yè)務算法以及本文反演試驗中細模態(tài)氣溶膠模型的對比.從表1可以看出，PARASOL、MODIS業(yè)務算法所預設的氣溶膠模式與地面觀測的結果有較大差別，在譜分布方面，PARASOL的標準方差要小于地面觀測，MODIS的平均半徑要大于地面觀測；在復折射指數方面，PARASOL和MODIS設定的范圍較窄.

表1 PARASOL、MODIS業(yè)務算法與本實驗中細模態(tài)氣溶膠模型比較Table 1 Comparison of physical properties of the fine mode aerosol models used in PARASOL，MODIS and the retrieval

2.2 氣溶膠模型敏感性分析

為討論氣溶膠模型對反演的影響，研究中分別進行了偏振反射率對譜分布和復折射指數的敏感性分析，分析結果如圖1—圖3.圖1中平均半徑分別取值0.05、0.06、0.07、0.08、0.1，方差固定為0.5，圖2中方差分別取值0.45、0.5、0.55、0.6，平均半徑取固定值0.1μm，二者均假設復折射指數實部和虛部分別為1.42和0.005，地表類型為植被，太陽天頂角為36度，相對方位角為0°，最大視場角為±55°.從圖1和圖2可以看出，假設相同的偏振反射率，由不同平均半徑和方差組成的譜分布類型反演出來的氣溶膠光學厚度有很大差異.復折射指數描述了氣溶膠粒子對光的吸收和散射作用，復折射指數的實部表示對光的散射作用，一般在可見光波段變化不大，干粒子的值為1.5～1.6［24］，而對于吸濕粒子，其實部值為1.33～1.5，復折射指數的虛部表示對光的吸收作用，無論在可見光波段或紅外波段都有很大變化.復折射指數對整個氣溶膠反演也起著至關重要的影響，假設氣溶膠復折射指數實部分別為1.4、1.5、1.6，虛部分別為0和0.3，平均半徑為0.1μm，方差為0.4，地表類型為植被，太陽天頂角為36°，相對方位角為0°，最大視場角為±55°，敏感性分析結果如圖3所示，可以看出，相同的偏振反射率，不同的復折射指數反演出來的光學厚度差別很大.

均勻設計法將所有待考察參數的所有組合作為備選域[3]，在其上尋找最具代表性的點進行實驗，因此其本質是一種并行搜索方法，可以避免陷入局部極小點，具有全局尋優(yōu)能力。另外，控制系統(tǒng)中除了PID控制器需要參數調整外，一般還存在著其他類型的參數，此時若想對這些參數同時進行整定，工程整定法就變得不再適用，而均勻設計法則不受此影響[4]。

圖3 偏振反射率對氣溶膠復折射指數敏感性分析（0.66μm）Fig.3 Sensitivity of the polarized reflectance to the refractive index of fine mode aerosol（wavelength is 0.66micron）

3 細模態(tài)AOD反演

3.1 反演算法與流程

只考慮地表直接散射時，大氣層頂偏振輻亮度公式為

地表的多角度偏振特征采用Nadal和Bréon（1999）的半經驗模型描述［25］為

其中Fp為地物的菲涅爾反射系數，ρ和β是隨著地表覆蓋類型調整的系數.

考慮大氣影響的地表偏振貢獻可以表示為

式中M為大氣質量數，τm為大氣分子光學厚度，τa為氣溶膠光學厚度，c為與氣溶膠強前向散射有關的系數，一般設置為0.5.

目前定量遙感大氣氣溶膠的常規(guī)方法是在假定大氣氣溶膠和大氣模式下對地氣系統(tǒng)的散射進行預先計算，建立查找表來定量反演大氣氣溶膠物理光學特性.本文基于以上原理，反演細模態(tài)AOD步驟如下：

1）根據衛(wèi)星觀測幾何和地表類型，利用（4）式計算地表反射的偏振輻亮度；

2）設定預設的氣溶膠模式，利用輻射傳輸方程計算建立矢量查找表；

3）根據衛(wèi)星觀測幾何插值矢量查找表，計算氣溶膠模式在不同的氣溶膠光學厚度下（統(tǒng)一轉換為0.67μm，范圍為0～1.8，間隔為0.1）的偏振輻亮度；

4）結合2N個（2個波段：0.67μm和0.865μm，N個角度：最多16個）衛(wèi)星觀測結果，利用偏振輻亮度標準方差法計算各氣溶膠模式在不同氣溶膠光學厚度下的標準偏差η；

5）選取η的最小值，其相應的氣溶膠模式及氣溶膠光學厚度即為反演結果.

3.2 反演結果與驗證

研究中利用PARASOL一級數據反演了珠三角地區(qū)2007、2008、2009三年的細模態(tài)AOD.圖4為2008年11月13日和2009年10月22日細模態(tài)AOD反演結果，無反演結果的部分為水體、云或數據缺失.以2008年11月為例，通過將反演結果、PARASOL氣溶膠產品、AERONET開平站地基氣溶膠產品三者進行比較，結果表明引入了當地氣溶膠模型后的反演結果比衛(wèi)星產品更接近地面觀測結果，由于衛(wèi)星產品或者地基數據的缺失，表格2列出了2008年11月份某5天氣溶膠光學厚度（865nm）的比較結果.

表2 本文反演結果、PARASOL氣溶膠產品、地基氣溶膠產品比較Table 2 Comparison of retrieval results，PARASOL aerosol products and AERONET data

4 氣溶膠時空變化特征分析

珠江三角洲地區(qū)已發(fā)展成以大型城市為中心、以發(fā)達的高速公路網連接中小城市的城市群區(qū)域.大氣污染成為制約珠三角區(qū)域社會經濟可持續(xù)發(fā)展、構建和諧社會的瓶頸問題.文章通過利用MODIS產品和反演結果分析了珠三角近三年氣溶膠的時空變化特征，MODIS總的AOD反映了總的氣溶膠消光特性的強度，而反演的細模態(tài)AOD主要表征了細顆粒氣溶膠的消光特性強度，反映了二次污染的強度.本文首先利用MODIS氣溶膠產品分析了珠三角地區(qū)總的AOD值的季節(jié)和年際變化特征.從圖6可以看出，春季AOD出現較大值，秋夏季次之，冬季最小.季節(jié)間的差異可高達0.9，這個分析結果與低能見度事件發(fā)生在秋冬季［26］的情形有所區(qū)別，這是因為AOD代表的是垂直整層氣溶膠的消光效果，而地面能見度代表的是地面層氣溶膠的水平消光效果.春夏季出現較大AOD值與這季節(jié)較大的相對濕度導致的氣溶膠粒子的親水增長有關，也可能與東南亞的生物質燃燒產生的污染物長距離輸送有關［27］.

本研究對珠三角地區(qū)2007、2008、2009三年的細模態(tài)AOD反演結果進行了月平均和年平均，圖5為2009年3月、6月、9月和12月的月平均結果圖，細模態(tài)AOD2007、2008、2009年的年均值分別為0.1、0.09、0.079，呈現了逐年減低的趨勢.從空間分布上看，珠三角中部地區(qū)的廣州、佛山、中山等地細模態(tài)AOD較大，尤其是佛山市的順德區(qū)和南海區(qū)，這可能與局部污染源關系密切，因為佛山是全國有名的陶瓷生產基地，佛山還有家具、家電等眾多企業(yè)，工業(yè)生產排放的大量氣溶膠粒子增加了AOD值.

從圖6和圖7中可以看出珠三角細粒子氣溶膠光學厚度和總的光學厚度都有逐年降低的趨勢，這在一定程度上顯示了珠三角地區(qū)通過制定區(qū)域大氣污染防治措施來改善空氣質量的有效性.PARASOL和MODIS在氣溶膠觀測上各有優(yōu)勢，PARASOL對于細模態(tài)氣溶膠粒子十分敏感，可以很好的表征主要來自于人類污染排放的細粒子氣溶膠，但是在粗粒子的監(jiān)測上有其局限性，而MODIS氣溶膠產品則能以較高的精度反演氣溶膠總的光學厚度，其氣溶膠產品在很多研究工作中被驗證.本文將反演結果與MODIS氣溶膠產品進行了對比，從圖8可以看出采用偏振方法反演的結果明顯低于MODIS氣溶膠產品.珠三角大氣污染主要呈現出一次污染和二次污染、粗顆粒物和細顆粒物并存的特征.

5 結論和討論

珠江三角洲是世界上人口最密集、發(fā)展最迅速的城市區(qū)域之一.近年來，無論就人體健康效應、區(qū)域灰霾和能見度下降，還是就輻射和氣候影響而言，氣溶膠都已經引起了社會和科學界的廣泛關注.本文利用AERONET資料建立珠三角地區(qū)氣溶膠模型，在此基礎上利用矢量輻射傳輸模式RT3建立查找表，采用多角度偏振方法反演了2007—2009年的細模態(tài)AOD，最后基于三年的反演結果和MODIS氣溶膠產品分析了珠三角地區(qū)氣溶膠的時空變化特征，得到以下結果：

1）地基觀測數據表明，珠三角氣溶膠表現出粗細顆粒物并存的特征.珠三角地區(qū)細模態(tài)氣溶膠模型與PARASOL和MODIS產品算法中預設的氣溶膠模型有較大不同，其中復折射指數實部在1.4～1.6之間，虛部在0～0.06之間，細粒子譜分布參數為：標準方差在0.5～0.7之間，平均半徑在0.05～0.15μm之間；氣溶膠細粒子比例在70%以上，說明珠三角區(qū)域人為氣溶膠源占的比例很大，污染主要與局地排放有關.

2）模擬計算表明，不同物理性質的細模態(tài)氣溶膠的光學性質、偏振反射率有較大不同，需要分別考慮，細模態(tài)AOD反演結果、PARASOL產品和地基觀測數據三者的比較結果顯示，引入當地氣溶膠模型使反演精度得到了較大的提高.

3）珠三角區(qū)域大氣污染表現出一次污染和二次污染并存、粗顆粒物和細顆粒物并存的特征.2007—2009年，珠三角地區(qū)總的氣溶膠光學厚度呈現逐漸下降的趨勢，這也說明經過近幾年的努力，珠江三角洲空氣質量有所好轉.總的AOD在春季出現較大值，秋夏季次之，冬季最小，春夏季出現較大AOD值與氣溶膠粒子的親水增長有關，也與東南亞的生物質燃燒產生的污染物長距離輸送有關.

4）2009年細模態(tài)AOD年均值較2007年分別下降了21%，這也顯示了政府采取提高空氣質量措施的有效性；在空間分布上，廣州、佛山等城市密集區(qū)域的氣溶膠濃度較高，這也在一定程度上證明了人類活動如車輛尾氣排放、工業(yè)燃燒是氣溶膠的重要來源.

致 謝 本文AERONET開平站數據由中國科學院大氣物理研究所的陳洪濱研究員提供，PARASOL一級數據由法國空間中心提供，RT3程序由美國科羅拉多大虛的Evans教授提供，在此表示感謝.

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