吳 衛(wèi)，石紹軍

(湖南化工職業(yè)技術(shù)學(xué)院化工系，湖南 株洲 412004)

在科學(xué)研究和產(chǎn)品的生產(chǎn)管理實(shí)踐中，為了提高產(chǎn)品的質(zhì)量和產(chǎn)量，降低原材料等資源消耗，開發(fā)設(shè)計(jì)研制新產(chǎn)品，都需要做各種實(shí)驗(yàn)。通過盡量少次試驗(yàn)，達(dá)到較好的試驗(yàn)效果，是科學(xué)家們不斷探索和研究的問題。正確的試驗(yàn)方案設(shè)計(jì)及試驗(yàn)結(jié)果的分析，不僅可以減少試驗(yàn)的次數(shù)，縮短試驗(yàn)時(shí)間，節(jié)省人力和物力，而且可以迅速得到正確的結(jié)論和試驗(yàn)結(jié)果，事半功倍。在化學(xué)化工試驗(yàn)中經(jīng)常遇到的是多因素多水平的試驗(yàn)設(shè)計(jì)，對此以往通常采用正交設(shè)計(jì)法。

均勻設(shè)計(jì)法是繼優(yōu)選法和正交法之后，由中國科學(xué)院應(yīng)用數(shù)學(xué)所方開泰研究員和王元院士于1978年提出的一種試驗(yàn)設(shè)計(jì)方法，是一種近年在我國興起的新型實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法。該方法不考慮“整齊可比”，而讓試驗(yàn)點(diǎn)在試驗(yàn)范圍內(nèi)充分“均勻分散”，它的試驗(yàn)次數(shù)較少。如某項(xiàng)試驗(yàn)影響因素有5個(gè)，水平數(shù)為10個(gè)，則全面試驗(yàn)次數(shù)為105次，即做10萬次試驗(yàn)；正交設(shè)計(jì)試驗(yàn)次數(shù)為102次，即做100次試驗(yàn)；而均勻設(shè)計(jì)試驗(yàn)次數(shù)為10次，可見其優(yōu)越性非常突出。

1 均勻設(shè)計(jì)[1～4]

1.1 均勻設(shè)計(jì)法

均勻設(shè)計(jì)的數(shù)學(xué)原理是數(shù)論中的一致分布理論，此方法借鑒“近似分析中的數(shù)論方法”這一領(lǐng)域的研究成果，將數(shù)論與多元統(tǒng)計(jì)相結(jié)合，是屬于偽蒙特卡羅方法的范疇。均勻設(shè)計(jì)只考慮試驗(yàn)點(diǎn)在試驗(yàn)范圍內(nèi)均勻散布，挑選試驗(yàn)代表點(diǎn)的出發(fā)點(diǎn)是“均勻分散”，而不考慮“整齊可比”，可使每個(gè)因素的每個(gè)水平做一次且僅做一次試驗(yàn)，任兩個(gè)因素的試驗(yàn)點(diǎn)在平面的格子點(diǎn)上，每行每列有且僅有一個(gè)試驗(yàn)點(diǎn)，因而其試驗(yàn)次數(shù)比正交設(shè)計(jì)明顯減少，使得均勻設(shè)計(jì)特別適合于多因素多水平的試驗(yàn)和系統(tǒng)模型完全未知的情況。例如，當(dāng)試驗(yàn)中m個(gè)因素，每個(gè)因素有n個(gè)水平時(shí)，如果進(jìn)行全面試驗(yàn)，共有nm種組合，正交設(shè)計(jì)是從這些組合中挑選出n2個(gè)試驗(yàn)，而均勻設(shè)計(jì)是利用數(shù)論中的一致分布理論選取n個(gè)點(diǎn)試驗(yàn)，而且應(yīng)用數(shù)論方法使試驗(yàn)點(diǎn)在積分范圍內(nèi)散布得十分均勻，只做n個(gè)試驗(yàn)。

1.2 均勻設(shè)計(jì)表及其特點(diǎn)

為了便于進(jìn)行均勻試驗(yàn)，方開泰研究員于1994年精心構(gòu)造了一套試驗(yàn)表，利用試驗(yàn)表來安排試驗(yàn)。均勻設(shè)計(jì)和正交設(shè)計(jì)相似，均勻設(shè)計(jì)表的代號U*n(qs)或Un(qs)中的“U”表示均勻設(shè)計(jì)，“n”表示要做n次試驗(yàn)，“q”表示每個(gè)因素有q個(gè)水平，“s”是表中列的數(shù)目，表示最多可安排s個(gè)因素，U的右上角的“*”代表不同類型的均勻設(shè)計(jì)表。例如U6(64)表示要做6次試驗(yàn)，每個(gè)因素有6個(gè)水平，該表有4列。通常帶“*”號的均勻設(shè)計(jì)表有更好的均勻性，應(yīng)優(yōu)先選用。當(dāng)試驗(yàn)次數(shù)n給定時(shí)，通常Un(qs)比U*n(qs)表能排更多的因素。所以當(dāng)因素s較大且超過U*n(qs)表的使用范圍時(shí)，可用Un(qs)表。

均勻設(shè)計(jì)有其獨(dú)特的試驗(yàn)點(diǎn)的布置方式，均勻設(shè)計(jì)表的特點(diǎn)表現(xiàn)在以下幾方面：（1）每個(gè)因素的每個(gè)水平只做一次試驗(yàn)。（2）任兩個(gè)因素的試驗(yàn)點(diǎn)畫在平面的格子上，每行每列有且僅有一個(gè)試驗(yàn)點(diǎn)。（3）均勻設(shè)計(jì)表任兩列組成的試驗(yàn)方案一般是不平等的，使用均勻設(shè)計(jì)不能隨意排列，應(yīng)當(dāng)挑選均勻性較好的列。每個(gè)均勻設(shè)計(jì)表都附帶一個(gè)使用表，具體試驗(yàn)時(shí)，應(yīng)按均勻設(shè)計(jì)表的使用表來安排試驗(yàn)，均勻設(shè)計(jì)時(shí)，只有遵循使用表的規(guī)定，才能達(dá)到好的效果。（4）均勻設(shè)計(jì)表中各列的因素水平不能象正交表那樣可以任意改變次序，而只能按照原來的順序進(jìn)行平滑，運(yùn)用“均勻設(shè)計(jì)法”時(shí)，試驗(yàn)數(shù)僅僅是隨水平數(shù)的增加而增加。

1.3 均勻設(shè)計(jì)法的試驗(yàn)安排基本步驟

運(yùn)用均勻設(shè)計(jì)法安排試驗(yàn)與正交試驗(yàn)設(shè)計(jì)步驟有相似之處，但也有不同，通常有如下步驟：（1）明確試驗(yàn)?zāi)康暮驮囼?yàn)?zāi)繕?biāo)；（2）選擇因素，確定因素的水平。結(jié)合試驗(yàn)條件和以往的實(shí)驗(yàn)經(jīng)驗(yàn)，先確定各因素的取值范圍，然后在此范圍內(nèi)取適當(dāng)?shù)乃?；?）選用合適的均勻設(shè)計(jì)表，一般根據(jù)試驗(yàn)的因素?cái)?shù)和水平數(shù)來選擇，并優(yōu)先選用U*n表；（4）編制試驗(yàn)設(shè)計(jì)方案。從均勻設(shè)計(jì)表的使用表中選出列號，將因素分別安排到這些列號上，并將這些因素的各水平值按所在列的編號分別對號填入，編制出試驗(yàn)方案表；（5）根據(jù)（3）（4）兩步形成的試驗(yàn)方案進(jìn)行試驗(yàn)，并把試驗(yàn)結(jié)果填寫在實(shí)驗(yàn)方案表的最右一列上。

1.4 均勻設(shè)計(jì)的數(shù)據(jù)處理：

從分析方法來看，均勻設(shè)計(jì)由于沒有整齊可比性而不能進(jìn)行方差分析，因此試驗(yàn)數(shù)據(jù)處理較復(fù)雜，可以采用直觀分析法和回歸分析方法。

如果試驗(yàn)的目的是為了尋找一個(gè)可行的試驗(yàn)方案或確定適宜的試驗(yàn)范圍時(shí)，可以采用直觀分析法，從已做的試驗(yàn)點(diǎn)挑一個(gè)最優(yōu)指標(biāo)，相應(yīng)的因素組合條件即為欲選的較優(yōu)的工藝條件，即取實(shí)驗(yàn)中指標(biāo)最好的實(shí)驗(yàn)號作為結(jié)果，離實(shí)際最佳點(diǎn)有一定的距離，但也不是很遠(yuǎn)，所以直觀分析法是一種非常有效的方法。

采用直觀分析所得的最優(yōu)點(diǎn)與實(shí)際最優(yōu)點(diǎn)有一定的距離，為了改善這種情況在均勻設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)處理時(shí)可以使用回歸分析法?；貧w分析是一種處理變量與變量之間關(guān)系的數(shù)學(xué)方法，通過回歸分析可以找出重要因素、次要因素和因素之間的相互關(guān)系。通常采用線性回歸或者逐步回歸的方法。均勻設(shè)計(jì)分會(huì)還編制了一套軟件《均勻設(shè)計(jì)與統(tǒng)計(jì)調(diào)優(yōu)軟件包》供試驗(yàn)設(shè)計(jì)和數(shù)據(jù)處理、分析使用，非常方便。線性回歸模型、二次回歸模型、非線性回歸模型，以及各種選擇回歸變點(diǎn)的方法，也有利用多元樣條函數(shù)技術(shù)、小波理論、人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)模型常應(yīng)用于試驗(yàn)設(shè)計(jì)和數(shù)據(jù)分析，具體選擇何種模型要根據(jù)實(shí)際試驗(yàn)的性質(zhì)來確定，利用回歸分析得出的模型，即可進(jìn)行影響因素的重要性分析及新條件試驗(yàn)的結(jié)果估算、預(yù)報(bào)和最優(yōu)化。

2 在催化劑研制中的應(yīng)用

鄭建東等[5]在合成嗎啉制備催化劑的過程中，采用約束配方設(shè)計(jì)進(jìn)行了5因素11水平的均勻設(shè)計(jì)，實(shí)際試驗(yàn)次數(shù)為11個(gè)，考察了不同組成對嗎啉收率的影響，并對催化劑進(jìn)行活化實(shí)驗(yàn)和活性測試，經(jīng)過實(shí)驗(yàn)初步研究，找到了該催化劑的最佳配方，在最佳條件下嗎啉的收率達(dá)到了50%左右，結(jié)果表明，均勻設(shè)計(jì)顯著減少了試驗(yàn)工作量和試驗(yàn)費(fèi)用，克服了配方試驗(yàn)的盲目性。

廖安平等[6]以離子交換樹脂為載體，用均勻設(shè)計(jì)方法考察了負(fù)載型酯化催化劑制備中負(fù)載金屬鹽用量，負(fù)載溫度，負(fù)載時(shí)間和載體粒度等因素對催化劑活性的影響，本實(shí)驗(yàn)采用均勻設(shè)計(jì)來構(gòu)造實(shí)驗(yàn)方案，試驗(yàn)中，前3個(gè)因素取12個(gè)水平，樹脂粒度取4個(gè)水平，選用U12(123×4)混合水平均勻設(shè)計(jì)表來安排實(shí)驗(yàn)，獲得的回歸方程能較好地反映各因素與催化劑活性的關(guān)系。在優(yōu)化的實(shí)驗(yàn)條件下制備的負(fù)載型催化劑，對乙酸和乙醇的酯化反應(yīng)具有較高的催化活性。當(dāng)用量為反應(yīng)體系中醋酸量的5%時(shí)，反應(yīng)1h，酯的轉(zhuǎn)化率達(dá)36.56%。比沒有進(jìn)行負(fù)載處理的離子交換樹脂，在同樣的條件下酯的轉(zhuǎn)化率提高17.32%。

郭曉昱等[7]運(yùn)用均勻設(shè)計(jì)方法考察制備條件對加氫鎳催化劑的影響?？疾炝?個(gè)參數(shù)(鎳質(zhì)量分?jǐn)?shù)、載體種類、浸漬液種類、干燥方法和焙燒方法)對催化劑活性的影響，對于5因素多水平的試驗(yàn)，即使用正交設(shè)計(jì)，也要做幾十種催化劑。本試驗(yàn)采用均勻設(shè)計(jì)法安排試驗(yàn)，制備了10種催化劑，考察了5個(gè)因素對催化劑活性的影響。通過均勻設(shè)計(jì)對試驗(yàn)結(jié)果的處理，建立了數(shù)學(xué)模型并進(jìn)行模型分析，從紛繁的數(shù)據(jù)中最大限度揭示了隱含于數(shù)據(jù)中的信息，分析結(jié)果表明，在所選范圍內(nèi)，對催化劑活性影響最大的兩個(gè)參數(shù)是浸漬液種類和質(zhì)量分?jǐn)?shù)。在此基礎(chǔ)上，找出了制備優(yōu)良性能催化劑的方法，并總結(jié)出對于影響因素較多，水平數(shù)較多的試驗(yàn)，均勻設(shè)計(jì)可以大大減少試驗(yàn)次數(shù)，并得到較為滿意的結(jié)果。

3 在化工工藝條件優(yōu)化中的應(yīng)用

張會(huì)宗等[8]在香芍軟膠囊CO2超臨界萃取工藝研究中，為了充分提取活性組分，實(shí)驗(yàn)采用SFECO2法進(jìn)行提取，對影響萃取工藝的萃取壓力、解析壓力、萃取溫度、解析溫度4個(gè)主要因素進(jìn)行考察，按照U(96)均勻設(shè)計(jì)表設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)，CO2超臨界萃取工藝優(yōu)化結(jié)果為：萃取壓力18MPa、解析壓力8MPa、萃取溫度52℃、解析溫度30℃，流速14 mL·min-1、萃取120min，經(jīng)驗(yàn)證，工藝穩(wěn)定，技術(shù)可靠。

張永健等[9]將均勻設(shè)計(jì)法應(yīng)用在鎳系催化SBS加氫體系中，試驗(yàn)以環(huán)烷酸鎳(Ni)/三異丁基鋁(Al)催化劑對SBS進(jìn)行溶液均相加氫反應(yīng)。為求得最優(yōu)化的加氫工藝條件，選用了6因素6水平的均勻設(shè)計(jì)表U6( 66)安排實(shí)驗(yàn)，研究了SBS質(zhì)量分?jǐn)?shù)、環(huán)烷酸鎳質(zhì)量分?jǐn)?shù)、nAl/nNi、反應(yīng)氫氣壓力、反應(yīng)溫度等工藝條件對SBS加氫度的影響。采用均勻設(shè)計(jì)試驗(yàn)，并用二元逐步回歸方法建立了以SBS加氫度為目標(biāo)反應(yīng)的數(shù)學(xué)模型方程，利用模型方程分析了反應(yīng)規(guī)律，評價(jià)實(shí)驗(yàn)結(jié)果，優(yōu)化出了較佳的工藝條件。

吳軍等[10]通過均勻設(shè)計(jì)對苯酚輕基化反應(yīng)工藝條件進(jìn)行了優(yōu)化，采用張承恩的均勻設(shè)計(jì)軟件包，選擇均勻設(shè)計(jì)表U15（155）并安排試驗(yàn)方案。試驗(yàn)選擇5個(gè)因素，每個(gè)因素選5水平進(jìn)行均勻設(shè)計(jì)試驗(yàn)。5個(gè)因素分別為：X1：原料配比(H2O2與苯酚的摩爾比 )，X2：催化劑 TS-1用量 (以苯酚質(zhì)量計(jì) )，X3：溶劑丙酮用量(每摩爾苯酚)，X4：反應(yīng)時(shí)間，X5：反應(yīng)溫度。優(yōu)化后的工藝條件為：H2O2與苯酚摩爾比0.5～0.6，催化劑TS-1用量(以苯酚質(zhì)量計(jì))10%左右，溶劑丙酮用量(每摩爾苯酚)20mL，反應(yīng)時(shí)間5～6h，反應(yīng)溫度65℃。在此條件下，苯酚轉(zhuǎn)化率達(dá)到40%～46%，苯二酚選擇性大于93%，H2O2有效利用率75%左右。

李建勇等[11]在磷肥疏松劑配方的應(yīng)用研究實(shí)驗(yàn)中，選用了造紙廢液、硝酸銨、十二烷基苯磺酸鈉、OP-10、KCl、十二烷基磺酸鈉6個(gè)自變量，采用7因素20水平20次實(shí)驗(yàn)的均勻設(shè)計(jì)表U20(207)進(jìn)行試驗(yàn)設(shè)計(jì)，結(jié)果表明該方法可以用最少的實(shí)驗(yàn)次數(shù)得到最佳的配方，制備的疏松劑防結(jié)塊效果好于市售的疏松劑并且降低了成本。

孫太榮等[12]將均勻設(shè)計(jì)法用于三因素多個(gè)水平的丙烯酸改性醇酸樹脂的配方合成實(shí)驗(yàn)中，利用均勻設(shè)計(jì)法對三變量所確定的實(shí)驗(yàn)水平進(jìn)行實(shí)驗(yàn)安排，設(shè)計(jì)了U12(6×42)實(shí)驗(yàn)方案，三因素均勻地分布在各個(gè)水平上，實(shí)驗(yàn)次數(shù)雖少，但結(jié)果可靠。根據(jù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果所建立的回歸方程，得到性能較佳的配方的同時(shí)，利用回歸分析，找到了各因素對樹脂性能影響的主次關(guān)系；并對配方改變后的樹脂性能進(jìn)行了預(yù)測。

均勻設(shè)計(jì)是一種多快好省的實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法。采用均勻設(shè)計(jì)來設(shè)計(jì)實(shí)驗(yàn)，可以在實(shí)驗(yàn)次數(shù)較少的情況下，獲得各因素和考察變量之間的定量關(guān)系，具有其它實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)方法難以比擬的優(yōu)點(diǎn)。均勻設(shè)計(jì)是一種將試驗(yàn)點(diǎn)均勻地散布在試驗(yàn)范圍內(nèi)的科學(xué)試驗(yàn)方法，尤其對那些試驗(yàn)范圍較大、因素水平數(shù)較多的復(fù)雜試驗(yàn)，這一方法更具有其獨(dú)特的優(yōu)勢。

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