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        基于FOA-LSSVM混合優(yōu)化模型鈦鐵間基體效應的校正研究

        2013-02-23 08:44:14庹先國劉明哲
        核技術 2013年12期
        關鍵詞:礦樣果蠅X射線

        李 磊 庹先國 劉明哲 李 哲 王 俊

        基于FOA-LSSVM混合優(yōu)化模型鈦鐵間基體效應的校正研究

        李 磊1,2庹先國1,3劉明哲1,2李 哲1,2王 俊1,2

        1(成都理工大學 地學核技術四川省重點實驗室 成都 610059)
        2(成都理工大學 地質災害防治與地質環(huán)境保護國家重點實驗室 成都 610059)
        3(西南科技大學 核廢物與環(huán)境安全國防重點學科實驗室 綿陽 621010)

        提出用果蠅算法(FOA)優(yōu)化最小二乘支持向量機(LSSVM)的混合模型校正能量色散X熒光(EDXRF)分析中鐵和鈦的基體效應。使用國產CIT-3000SMEDXRF分析儀、電制冷半導體探測器測得五類礦樣共80組光譜數據,每類礦樣16組光譜數據。運用FOA優(yōu)化LSSVM的參數并建立最優(yōu)模型預測30個樣本的鈦鐵含量,對比化學分析值,FOA-LSSVM預測的鈦、鐵元素含量與化學分析值的相對誤差在1%以內的共26個樣本,占總量的86.67%;其余4個樣本的鈦鐵含量預測值與化學分析值一致,占總量的13.33%。另外,運用粒子群算法(PSO)、遺傳算法(GA)優(yōu)化的LSSVM和MATLAB默認的LSSVM模型預測鈦鐵含量,將其與FOA-LSSVM模型預測的結果進行了對比。綜合研究表明,FOA-LSSVM能夠實現鈦鐵元素間基體效應的校正,是一種優(yōu)選方法。

        果蠅算法,基體效應,能量色散X射線熒光,最小二乘支持向量機

        用能量色散X射線熒光(Energy dispersive X-ray fluorescence analysis,EDXRF)法分析試樣,樣品基體的變化使待測元素含量與該元素的特征X射線計數之間呈現一種復雜的關系(基體效應)[1],影響含量定量計算的準確度。對于鈦鐵礦樣,基體效應主要表現為吸收-增強效應,元素的少量變化就會引起特征X射線計數率的顯著變化[2],是誤差的主要來源之一,且客觀存在。因此,準確測量鈦鐵元素含量就必須進行吸收-增強效應校正。

        元素間的吸收-增強效應與元素組成相關,校正難度大。傳統的校正方法有實驗校正法、參比校正法、數學校正法。除基本參數法外,這三類方法的準確度在很大程度上依賴于標樣的準確度和標樣與待測試樣的相似性[3],屬于相對測量法?;緟捣╗1]將元素間效應加以量化,基于XRF熒光強度和元素含量的基本公式,根據物質的吸收、X射線發(fā)射特征、激發(fā)與探測設備的特性和幾何位置等基本參數直接計算元素含量,克服了相對測量方法的不足;但是,它所采用的很多基本參數很難確定,難以獨立地進行測定,參數數據的準確性較差[1]。近年來,隨著神經網絡技術的發(fā)展,有學者運用RBF神經網絡技術校正基體效應,取得了不錯的效果[2];另有學者運用粒子群算法和支持向量機的混合模型對元素的含量進行了預測研究,得到較高的精度[4]。

        果蠅算法(Fruit Fly Optimization Algorithm, FOA)[5]是臺灣學者潘文超基于果蠅覓食行為而推演出的尋求全局優(yōu)化的新方法,具有簡單、快速、易實現、并行搜尋、強勁的全局尋優(yōu)能力等特點。 作為一種新的智能算法,到目前為止,其應用還很少,結合支持向量機的應用更少,還沒有用于基體效應的校正。因此,文中提出了用果蠅算法優(yōu)化最小二乘支持向量機的混合模型來進行基體效應的校正。

        1 方法與原理

        1.1儀器設備

        實驗使用國產CIT-3000SMEDXRF分析儀、X光管、電制冷半導體探測器能量分辨率為150?180eV (55Fe,5.9 keV)。實驗環(huán)境溫度為25 °C,管電壓為12.25 kV,管電流為25.68 μA。

        1.2樣品來源及數據獲取

        五類礦樣(鐵精礦、鐵尾礦、鈦精礦、鈦尾礦、原礦)均采自攀枝花礦區(qū),共80組樣本,每類礦樣各16組,每組約4 kg。為了保證均勻性,降低表面效應,實驗前,經過粉碎、研磨、干燥,過篩180目,在110 °C左右烘干,用粉末壓片法制樣,壓力為25 kN,為降低形變影響,測量前有90 s的壓力恢復時間。然后對制好的樣品進行測量,每組測量3次,單次測量300 s,取對應道址的X射線計數率3次測量的平均值作為最終分析的計數率。

        1.3最小二乘支持向量機

        最小二乘支持向量機[6]是Suykens于1999年基于標準支持向量機(SVM)提出的一種改進方法,同SVM一樣,能夠很好地克服神經網絡訓練時間長、訓練結果存在隨機性和過度學習等不足[7],且最小二乘支持向量機具有更快的求解速度,所以在處理復雜非線性系統時,日益受到青睞。運用LSSVM時,有兩個問題必須考慮:一是核函數的選擇;二是懲罰因子c和核函數參數g的選擇。核函數的確定標志著整個系統的優(yōu)化準則的確定,它有很多類型,如線性、多項式、徑向基等,考慮到基體效應的復雜性,本文選擇徑向基函數作為核函數。

        c和g參數的選擇直接影響算法的性能[8],但到目前為止,沒有共同的選擇標準。有學者使用梯度下降法來選擇參數[9],但靠近極小值的速度慢,直線搜索,易陷入局部最優(yōu);還有學者使用免疫算法來減小選擇參數的盲目性[10],但多樣性差、算法實現困難;也有學者使用遺傳算法選取參數[11],但遺傳算法需經歷編碼、解碼、復制、交叉、變異的復雜過程,所以搜索速度慢,且易陷入“早熟”;另有學者使用粒子群算法選擇參數取得了不錯效果[12],但對于離散型的問題效果不佳,易陷入局部最優(yōu)。

        1.4果蠅算法

        果蠅算法是一種模擬果蠅覓食的新的全局尋優(yōu)方法,利用簡單的覓食行為來表征復雜的現象,其簡單、快速,以及固有的并行機制和強勁的搜尋能力等特點,使它具有廣闊的應用前景。果蠅算法的主要過程[5]是:

        首先,將果蠅群體置于隨機位置,本文賦予其坐標為:

        然后,果蠅個體在任意方向上利用嗅覺尋找食物,利用味道濃度判定值S(i)確定食物大致位置:

        式中,i=1, 2, …, sizepop。

        最后,利用味道判定函數(本文采用訓練樣本的均方差)求出果蠅各體位置的味道濃度Smell(i),從而求出果蠅群體中具有最佳味道濃度的果蠅:

        保留該濃度位置,隨之果蠅群體向此方向聚集循環(huán)搜尋:

        1.5果蠅算法優(yōu)化LSSVM參數(c, g)的過程

        圖1為混合模型的流程圖。利用FOA-LSSVM混合模型優(yōu)化選擇時,每一個果蠅味道濃度值代表LSSVM的一組參數(c, g)。具體步驟為:

        圖1 提出的混合模型的流程圖Fig.1 A flow chart of the proposed hybrid model.

        (1) 導入樣本集,并進行預處理;

        (2) 初始化FOA參數,在[1,2]之間隨機產生果蠅群體位置,確定迭代次數maxgen=100,設定種群規(guī)模sizepop=20;

        (3) 隨機初始化果蠅個體搜尋食物的方向與距離區(qū)間,并計算出與原點的距離D(i);

        (4) 求出味道濃度判定值S(i),S(i)=1/D(i);

        (5) 初始化LSSVM參數(c, g)并代入FOA-LSSVM進行訓練,將預測誤差的平方和作為味道判定函數,求出味道濃度Smell(i);

        (6) 求出味道濃度最低的果蠅,尋找初始極值,即誤差平方和最小;

        (7) 通過保留最佳初始位置及初始味道濃度,利用視覺尋找伙伴聚集味道濃度最高之處;

        (8) 果蠅迭代尋優(yōu),重復執(zhí)行步驟(3)?(6),判斷預測誤差平方和是否由于前一迭代預測誤差平方和,若是則執(zhí)行步驟(7)。

        2 結果與分析

        2.1特征X射線的類Gauss擬合

        實驗測得的光譜由大量離散點組成,為了分析計算譜峰面積和峰位等信息,需要對離散點進行曲線擬合。能譜中元素的特征峰為規(guī)則和不規(guī)則的類高斯形,為此,本文采用高斯擬合。擬合函數如下:

        式中,各符號如圖2(a)所示,(x1,y1)為峰位;(y1?y0)/2為半高峰值;w1為半高寬(FWHM);y0為本底值;ξ為二次誤差項;;

        圖2 類Gauss函數描述(a)和測量能譜的類Gauss擬合結果(b)Fig.2 Description of Gauss function (a) and characteristic X-ray peaks fitted by the Gauss function (b).

        圖2 (b)是類高斯擬合譜。此高斯模型能對Fe和Ti擬合并且區(qū)分疊加峰。采用牛頓柯西積分法[13]獲得特征峰凈面積計數率,經過能量刻度的轉換得其能量。Fe的Kα1X射線能量為6.403 keV,Ti的K系吸收限能量為4.965 keV,因此,將4.038?8.364keV(對應的道址為200?500 ch)能譜段的X射線計數率作為分析Ti-Fe元素間影響特征的譜段,該能譜段包含了Ti、Fe及V、Ni、Cu、Zn元素的X射線能量峰。

        礦樣中含有Si、P、O、Fe、Ti、Cu、Ni、V、Zn等元素,其中Si、P、O含量還比較大,但這三者的特征X射線能量和吸收限與后六者相差甚大(表1),吸收增強效應可忽略[1]。表2為礦樣中Fe、Ti、Cu、Ni、V、Zn元素含量的化學分析結果,后四者含量非常少,吸收增強效應也可忽略[1]。所以,只需考慮鈦鐵之間的吸收增強效應。

        表1 礦樣中9種元素的吸收限能量和元素特征X射線能量Table 1 Absorption edge energy and element characteristic X-ray energy of 9 elements in ore samples.

        表2 礦樣中元素含量的化學分析結果Table 2 Chemical analysis results of the mineral elements content in the sample.

        2.2FOA-LSSVM混合模型預測結果

        將測得的80組數據(包含能譜數據和鈦鐵含量)歸一化,選取其中的50組數據作為模型的訓練集,另30組數據作為模型的測試集。其中,將能譜數據作為輸入向量,對應的鈦鐵含量作為目標向量,對五類礦樣分別建立相應的FOA-LSSVM模型預測Ti、Fe元素的含量,預測結果如表3所示。表3中,化學分析值是由分光光度計連續(xù)三次測量后的平均值,其相對誤差均在±0.15%以內,可信度95%,FOA-LSSVM混合模型的預測值僅一個,因此,用化學分析值與FOA-LSSVM混合模型的預測值的相對誤差來表征預測結果的準確度。

        表3 FOA-LSSVM混合模型對礦樣中鈦鐵元素含量預測結果及其相對誤差分析Table 3 Predicted results of Ti and Fe contents in the ore samples analyzed by FOA-LSSVM hybrid model and the relative error analysis.

        表3統計了FOA-LSSVM混合模型對30個樣本的鈦鐵元素含量的預測結果,FOA-LSSVM混合模型預測的鈦、鐵元素含量與化學分析值的相對誤差有26個在1%以內,占總量的86.67%;其余4個樣本的鈦、鐵含量的預測值與化學分析值一致,占總量的13.33%,顯著優(yōu)于一般工業(yè)生產儀器中相對誤差的標準(小于5%)。表明該模型預測鈦鐵含量的準確度非常高,很好地實現了Ti-Fe元素間吸收增強效應的校正。

        2.3四種模型預測結果對比

        用FOA-LSSVM、PSO-LSSVM、GA-LSSVM和LSSVM四種模型對礦樣中鈦鐵含量進行了預測,為了更加清晰地展示結果,本文將鈦鐵分開作圖。圖3(a)?(d)分別是四種方法對鐵含量的預測圖及其局部放大圖,鈦含量的預測圖及其局部放大圖。由圖3,果蠅算法、粒子群算法、遺傳算法優(yōu)化的LSSVM預測結果明顯優(yōu)于未經優(yōu)化的LSSVM;全局上看,FOA-LSSVM、PSO-LSSVM、GA-LSSVM預測的結果十分接近,但從局部放大圖看,PSO-LSSVM、GA-LSSVM局部波動較大,而FOA-LSSVM幾乎沒有波動,表明FOA-LSSVM模型要優(yōu)于其他模型。

        圖3 化學分析值和不同模型預測值的對比(a) 鐵,(b) (a)的局部放大圖,(c) 鈦,(d) (c)的局部放大圖Fig.3 Comparison between chemical analysis values and the predicted values analyzed by different models. (a) Fe, (b) Partial enlarged details of (a), (c) Ti, (d) Partial enlarged details of (c),

        表4統計了四種模型對30個樣本的鈦鐵含量預測的均方差,FOA-LSSVM模型預測的鈦鐵含量的均方差最小,分別為1.1464×10?4和5.0146×10?4;PSO-LSSVM和GA-LSSVM模型鈦鐵含量的均方差非常接近,但要大于FOA-LSSVM模型,符合圖3中PSO-LSVM和GA-LSSVM模型具有波動性;從程序運行時間看出,果蠅算法用了107.3 s,運行速度最快,且若增加樣本量和種群規(guī)模,更能體現果蠅算法的運算速度,符合其簡單、快速的特點。

        表4 四種模型對礦樣中鈦鐵元素含量預測結果的均方差及運行時間Table 4 Mean square error of Ti and Fe contents in the ore samples predicted by four models and comparison of run time of four models.

        3 結語

        基體效應嚴重影響了EDXRF定量分析的準確性,如何準確、快速、有效地對其進行分析,是對科學工作者提出的新要求。最小二乘支持向量機可以解決如基體效應等復雜的非線性問題,但不能保證全局最優(yōu)。果蠅算法強大的全局尋優(yōu)能力及搜尋速度快的特點能夠充分保證LSSVM的全局最優(yōu),顯著提高其泛化能力。因此,FOA-LSSVM可以用于EDXRF分析中基體效應的校正,實現準確的定量分析。然而,果蠅算法優(yōu)化的最小二乘支持向量機校正基體效應只是初步的應用,還需要更多學者在研究工作中不斷地完善,以解決更多的EDXRF分析中復雜體系難題。

        1 曹利國, 丁益民, 黃志琦. 能量色散X熒光方法[M].成都: 成都科技大學出版社, 1998: 182?274

        CAO Liguo, DING Yimin, HUANG Zhiqi. Method of energy dispersive X-ray fluorescence[M]. Chengdu: Chengdu University of Science and Technology Press, 1998: 182?274

        2 李哲, 庹先國, 穆克亮, 等. 礦樣中鈦鐵EDXRF分析的基體效應和神經網絡校正研究[J]. 核技術, 2009, 32(1): 35?40

        LI Zhe, TUO Xianguo, MU Keliang, et al. Matrix effect and ANN correcting technique in EDXRF analysis of Ti and Fe in core samples[J]. Nuclear Techniques, 2009, 32(1): 35?40

        3 曹利國. X射線熒光分析中的綜合靈敏度因子KI0和準絕對測量[J]. 核技術, 1987, 10(7): 15?21

        CAO Liguo. Comprehensive sensitivity factor KI0and quasi-absolute determination in XRF[J]. Nuclear Techniques, 1987, 10(7): 15?21

        4 Ren J, Liu M Z, Tuo X G, et al. Towards a hybrid optimization model for elemental content analysis in EDXRF[C]. Proceedings-International Conference on Natural Computation, 2012: 1251?1254

        5 Pan W T. A new fruit fly optimization algorithm: taking the financial distress model as an example[J]. Knowledge-Based Systems, 2012, 26: 69?74

        6 Suykens J A K, Gestel T V, Brabanter J D, et al. Least squares support vector machines[M]. Singapore: World Scientific Publishing, 2002

        7 顧燕萍, 趙文杰, 吳占松. 最小二乘支持向量機的算法研究[J]. 清華大學學報(自然科學版), 2010, 50(7): 1063?1071

        GU Yanping, ZHAO Wenjie, WU Zhansong. Least squares support vector machine algorithm[J]. Journal of Tsinghua University (Science and Technology), 2010, 50(7): 1063?1071

        8 Guo X C, Yang J H, Wu C G, et al. A novel LS-SVMs hyper-parameter selection based on particle swarm optimization[J]. Neurocomputing, 2008, 71: 3211?3215

        9 Chapelle O, Vapnik V, Bousquet O, et al. Choosing multiple parameters for support vector machines[J]. Machine Learning, 2009, 46: 131?159

        10 Wang H, He Z. A short-term load forecasting immune support vector machines[J]. Power System Technology, 2004, 23(12): 47?51

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        12 Liu M Z, Tuo X G, Ren J, et al. A PSO-SVM based model for alpha particle activity prediction inside decommissioned channels[J]. Lecture Note in Computer Science LNGS7367, 2012: 517?523

        13 葛哲學, 孫志強. 神經網絡理論與MATLAB R2007實現[M]. 北京: 電子工業(yè)出版社, 2007: 89?311

        GE Zhexue, SUN Zhiqiang. Theory of artificial neural net and MATLAB R2007 achievement[M]. Beijing: Publishing House of Electrics Industry, 2007: 89?311

        14 Bearden J A, Burr A F. Reevaluation of X-ray atomic energy levels[J]. Reviews of Modern Physics, 1967,39(1): 125?142

        CLCTL271+.7

        Calibration and research of the matrix effect between Ti and Fe based on FOA-LSSVM hybrid optimized model

        LI Lei1TUO Xianguo1,2,3LIU Mingzhe1,2LI Zhe1WANG Jun1
        1(Provincial Key Lab of Applied Nuclear Techniques in Geosciences, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)
        2(State Key Lab of Geohazard Prevention & Geoenvironment Protection, Chengdu University of Technology, Chengdu 610059, China)
        3(Laboratory of National Defense for Radioactive Waste and Environmental Security, Southwest University of Science and Technology, Mianyang 621010, China)

        Background:Matrix effect of elements is always a hot and difficult problem in energy dispersive X-ray fluorescence (EDXRF).Purpose:A hybrid model based on fruit fly optimization algorithm (FOA) to optimize the least square vector machine (LSSVM) was put forward to calibrate the matrix effect between Ti and Fe in EDXRF.Methods:The X spectrum counting rate of Ti-Fe in five kinds of ore samples was measured using a CIT-3000SMEDXRF analyzer and electrical refrigeration semiconductor detector. In total 80 groups of data, there were 16 groups of data for each kind of ore samples. FOA was utilized to optimize the parameters of LSSVM, and the optimal model was used for predicting 30 groups of samples of Ti, Fe contents. Moreover, the default LSSVM of MATLAB and the hybrid model optimized by particle swarm optimization (PSO) and genetic algorithm (GA) were applied to predict the contents of Ti and Fe. And the results predicted by FOA-LSSVM were compared with those by PSO-LLSVM, GA-LSSVM and the default LSSVM.Results:There are 26 groups with the Ti, Fe contents predicted by FOA-LSSVM bearing a relative error of 1% compared with chemical analysis values, accounting for 86.67% of the total 30 groups; another 4 groups with the predicted values equal to chemical analysis values, accounting for 13.33%. The study showed that FOA-LSSVM possessed a high prediction precision.Conclusion:Comprehensive research indicates that it is feasible to calibrate the matrix effect between Ti and Fe by FOA-LSSVM model, and the FOA-LSSVM model is a preferred method.

        Fruit fly optimization algorithm (FOA), Matrix effect, Energy dispersive X-ray fluorescence analysis (EDXRF), Least square vector machine (LSSVM)

        TL271+.7

        10.11889/j.0253-3219.2013.hjs.36.120202

        國家自然科學基金項目(41274109)、國家杰出青年科學基金項目(41025015)、四川省青年科技創(chuàng)新研究團隊項目(2011JTD0013)、四川省科技支

        撐計劃(2013FZ0022)資助

        李磊,男,1989年出生,現為成都理工大學在讀碩士研究生,核能與核技術工程

        2013-07-16,

        2013-09-25

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