尚秀麗 馮文成 索隴寧 陳淑芬 唐蓉萍

（蘭州石化職業(yè)技術(shù)學(xué)院 石油化學(xué)工程系，甘肅 蘭州730060）

近年來(lái)由于人民生活水平不斷提高, 房屋室內(nèi)裝修日益增多, 新購(gòu)買的家具和各種裝飾材料均不同程度地含有某些化學(xué)物質(zhì)，這些有害物質(zhì)緩慢釋放導(dǎo)致了日益嚴(yán)重的室內(nèi)空氣污染，隨著人們環(huán)境意識(shí)的提高，有關(guān)室內(nèi)空氣污染的投訴不斷增加。中國(guó)疾病預(yù)防控制中心2001年對(duì)4500個(gè)住戶、賓館、寫字樓進(jìn)行檢測(cè),結(jié)果顯示夏季甲醛超標(biāo)的占94% ,冬季甲醛超標(biāo)的占73%[1]?！禖CTV-2》首次對(duì)中國(guó)22個(gè)城市家庭裝修室內(nèi)環(huán)境污染調(diào)查報(bào)告表明，68%的家庭甲醛超標(biāo)[2]。為保障人體健康，2001年12月29日，國(guó)家質(zhì)量監(jiān)督檢驗(yàn)檢疫總局和國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)化管理委員會(huì)聯(lián)合發(fā)布了《室內(nèi)裝飾裝修材料有害物質(zhì)限量10項(xiàng)強(qiáng)制性國(guó)家標(biāo)準(zhǔn)》，2010年又頒布了《民用建筑工程室內(nèi)環(huán)境污染控制規(guī)范》 (GB50325—2010)。室內(nèi)空氣污染物已成為危害公眾健康的“隱形殺手”，被美國(guó)環(huán)保局列入對(duì)公眾健康危害最大的5種環(huán)境因素之一[3]，國(guó)內(nèi)外大量調(diào)查資料也證實(shí)了這樣一個(gè)令人不安的事實(shí)。室內(nèi)空氣污染物主要包括甲醛、苯，揮發(fā)性有機(jī)物、放射性核素，其中甲醛被稱為室內(nèi)裝修的頭號(hào)“殺手”，是室內(nèi)空氣污染危害最嚴(yán)重的且最常見的污染物之一。本文在查閱大量文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,對(duì)室內(nèi)空氣污染物甲醛來(lái)源、檢測(cè)方法和防治措施進(jìn)行了闡述。

1 室內(nèi)甲醛的來(lái)源及對(duì)人體的危害

甲醛(HCHO) ,又名蟻醛, 是一種無(wú)色有刺激性氣味的氣體，可經(jīng)呼吸道吸入人體，刺激眼睛和呼吸道黏膜，造成免疫功能異常，若長(zhǎng)期接觸、會(huì)使人感到周身不適、頭痛、眩暈、惡心、甚至可引起鼻癌。2004年6月，世界衛(wèi)生組織（WHO）和國(guó)際癌癥研究機(jī)構(gòu)（IARC）對(duì)甲醛現(xiàn)有的致癌證據(jù)進(jìn)行充分評(píng)估后，將甲醛上升為第Ⅰ類人體致癌物質(zhì)[4-5]。

室內(nèi)環(huán)境是由建筑材料和裝修材料構(gòu)成的，其有害氣體甲醛主要來(lái)源于以下三個(gè)方面：（1）燃料、煙葉的不完全燃燒及藏書的釋放。燃料燃燒可產(chǎn)生大量的甲醛, 香煙煙氣中含甲醛14mg /m3～24 mg / m3[6]。（2）室內(nèi)板材和家具的釋放。甲醛具有較強(qiáng)的粘合性, 同時(shí)可加強(qiáng)板材的硬度和防蟲、防腐能力, 因此家庭裝修用的各種刨花板、中密度纖維板等板材均使用以甲醛為主要成分的脲醛樹脂作為粘合劑,因而不可避免的會(huì)含有甲醛。另外沙發(fā)用海綿、海綿床墊等都要使用粘合劑, 凡是有用到粘合劑的地方總會(huì)有甲醛氣體的釋放, 對(duì)室內(nèi)環(huán)境造成危害[7]。（3）壁紙與涂料的釋放。裝飾壁紙是目前國(guó)內(nèi)外使用最為流行的裝修材料，其中化纖壁紙和塑料壁紙中含有聚合物單體，可向室內(nèi)釋放甲醛、苯、二甲苯等。涂料主要由成膜物質(zhì)、助劑、顏料以及溶劑構(gòu)成，這些物質(zhì)在使用過(guò)程中可以向室內(nèi)空氣中釋放甲醛、苯、甲苯二異氰酸酯、氯乙烯、酚類等有害氣體[8]。

2 室內(nèi)甲醛檢測(cè)方法

甲醛污染已引起人們的高度重視，近幾年隨著科學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展，在不同研究領(lǐng)域,甲醛測(cè)定技術(shù)也有了一定程度的發(fā)展,概括起來(lái)主要有：分光光度法、液相色譜法、氣相色譜法。

2.1 分光光度法

分光光度法依試劑的使用、處理方式的不同又可分為：乙酰丙酮法、酚試劑法、變色酸法和AHMT法等。

2.1 .1 乙酰丙酮法

乙酰丙酮法的基本原理是空氣中的甲醛在PH為5.5～7.0條件下，被乙酰丙酮的銨鹽溶液吸收、加熱、生成黃色3,5-二乙?；?1,4-二氫二甲基吡啶, 在波長(zhǎng)412 nm 處測(cè)量其吸光度的值，與標(biāo)準(zhǔn)系列比較定量。張璟等[9]采用此方法對(duì)實(shí)驗(yàn)室中甲醛的含量進(jìn)行測(cè)定，結(jié)果表明：甲醛濃度(x)和吸光度(y)的線性回歸方程為Y=0.1080+0.0370x(r=0.9997),檢測(cè)下限為0.058μg/ml,相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=6)為2.04%～2.15%。宋雅范等[10]利用乙酰丙酮分光光度法測(cè)定水性涂料及膠粘劑中的甲醛含量，結(jié)果發(fā)現(xiàn)，甲醛的線性范圍為0.00～80.29μg,相關(guān)系數(shù)為0.9999，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差分別為3.2%、2.8%。此法的優(yōu)點(diǎn)是操作簡(jiǎn)便，性能穩(wěn)定，誤差小，不受酚類和其它醛類的干擾； 缺點(diǎn)是靈敏度低，僅適用于較高濃度甲醛的測(cè)定。

2.1 .2 酚試劑法

酚試劑分光光度法是測(cè)定室內(nèi)空氣中甲醛濃度的較好方法?？諝庵屑兹┍环釉噭?-甲基-2-苯并噻唑腙鹽酸鹽，MBTH）吸收，經(jīng)縮合反應(yīng)生成嗪，嗪在酸性溶液中被高鐵離子氧化形成藍(lán)綠色化合物，根據(jù)顏色深淺，進(jìn)行比色定量[11]。王鑫杰等[12]采用0.1mol/L鹽酸配制硫酸鐵銨顯色劑,在25～35℃范圍內(nèi)，加入0.4 ml顯色劑顯色20 min，甲醛質(zhì)量濃度與吸光度在0～2.0μg/mL范圍內(nèi)呈良好的線性關(guān)系,r =0.999 9。該法操作簡(jiǎn)便，靈敏度高，檢出限為 ，較適合微量甲醛的測(cè)定。缺點(diǎn)是脂肪族醛類和SO2對(duì)測(cè)定有一定的干擾, 另外酚試劑的穩(wěn)定性較差, 顯色后吸光度的穩(wěn)定性不如乙酰丙酮法。

2.1 .3 變色酸法

變色酸法也稱鉻變酸法，甲醛在濃硫酸溶液中可與變色酸（1，8－二羥基萘－3，6－二磺酸） 作用， 在沸水浴中形成穩(wěn)定的紫色化合物，在波長(zhǎng)580 nm處，測(cè)量其吸光度的值，與標(biāo)準(zhǔn)系列比較定量。該法的優(yōu)點(diǎn)是操作簡(jiǎn)便、快速靈敏；缺點(diǎn)是在濃硫酸介質(zhì)中進(jìn)行，不易控制，且醛類、烯類化合物及NO2等對(duì)測(cè)定有干擾[13]。

2.1 .4 AHMT法

AHMT法反應(yīng)原理如圖1所示， 空氣中甲醛與4-氨基-3-聯(lián)氨-5-巰基-1，2，4-三氮雜茂（Ⅰ）(AHMT) 在堿性條件下縮合（Ⅱ），然后經(jīng)高碘酸鉀氧化成6-巰基-5-三氮雜茂[4，3-b-S-四氮雜苯（Ⅲ）紫紅色化合物，其色澤深淺與甲醛含量成正比[1]。翟金霞等[14]采用此方法測(cè)定了某高校解剖實(shí)驗(yàn)室內(nèi)甲醛濃度及其對(duì)學(xué)生的健康影響，結(jié)果發(fā)現(xiàn)解剖實(shí)驗(yàn)室的甲醛濃度超過(guò)國(guó)家相關(guān)標(biāo)準(zhǔn), 并引起接觸人群多種不適癥狀, 如惡心嘔吐、疲勞、精神不振等。張學(xué)忠[15]采用AHMT-光度法測(cè)定了啤酒中微量甲醛，發(fā)現(xiàn)啤酒中甲醛的濃度在0.02~0.60 mg/L內(nèi),相關(guān)系數(shù)r為0.9998, 加標(biāo)回收率在95%~105%之間。該方法的優(yōu)點(diǎn)是特異性和選擇性均較好， 在大量乙醛、丙醛和苯甲醛等醛類和甲醇、乙醇等醇類物質(zhì)共存時(shí)對(duì)此法均無(wú)影響，缺點(diǎn)是在操作過(guò)程中顯色液隨時(shí)間逐漸加深，標(biāo)準(zhǔn)溶液的顯色反應(yīng)和樣品溶液的顯色反應(yīng)時(shí)間必須嚴(yán)格統(tǒng)一，重現(xiàn)性較差，不易操作[13]。

圖1 AHMT法顯色原理

2.2 液相色譜法

液相色譜法是以液體為流動(dòng)相的色譜法，適合分離高沸點(diǎn)、熱不穩(wěn)定、離子型的樣品。高效液相色譜法測(cè)定甲醛原理為甲醛與2，4－二硝基苯肼反應(yīng)生成衍生化產(chǎn)物2，4－二硝基苯腙，用有機(jī)溶劑萃取富集后，在一定溫度下蒸發(fā)、濃縮，再用甲醇或乙腈溶解或稀釋，最后進(jìn)行色譜測(cè)定。楊衛(wèi)花[16]等采用高效液相色譜法測(cè)定卷煙粘合劑中甲醛、乙醛的含量，卷煙粘合劑中醛經(jīng)純凈水提取,離心后取部分上層清液,與2,4-二硝基苯肼衍生反應(yīng),生成的甲醛和乙醛的2,4-二硝基苯腙,用C18柱進(jìn)行分離,用乙腈與水的混合物作流動(dòng)相。在358nm紫外波長(zhǎng)下檢測(cè)，用醛衍生物配制標(biāo)準(zhǔn)定量。甲醛和乙醛在0.10～10.0mg·mL-1范圍內(nèi)呈線性。甲醛加標(biāo)回收率在98.3%～118.9%之間，乙醛加標(biāo)回收率在79.2%～89.2%之間，相對(duì)標(biāo)準(zhǔn)偏差(n=5)均小于5%。該方法簡(jiǎn)便、快速、靈敏度、準(zhǔn)確度高、抗干擾能力強(qiáng),可用于室內(nèi)及公共場(chǎng)所空氣中甲醛的測(cè)定，同時(shí)還可用于水和廢水以及餐具洗滌劑中甲醛的分析測(cè)定。

2.3 氣相色譜法

氣相色譜法測(cè)定空氣中甲醛的原理是空氣中甲醛在酸性條件下吸附在涂有2,4-二硝基苯(2,4-DNPH)6201擔(dān)體上，生成穩(wěn)定的甲醛腙。用二硫化碳洗脫后，經(jīng)OV-色譜柱分離，用氫焰離子化檢測(cè)器測(cè)定，以保留時(shí)間定性，峰高定量。若以0.2L／min流量采樣20L時(shí)，測(cè)定范圍為0.02～1.00mg／m3，檢出下限為0.01mg／m3。清華大學(xué)的李巍[17]利用氣相色譜儀,以N2氣為載氣,以氫火焰為檢測(cè)器, 并改進(jìn)進(jìn)樣系統(tǒng)來(lái)測(cè)定汽車尾氣中甲醛含量，其準(zhǔn)確度可以達(dá)到1ppm, 最低能夠檢測(cè)5ppm的甲醛氣體。天津大學(xué)的姚春德[18]用吸收液吸收的方法采集柴油/甲醇組合燃燒(DMCC)尾氣中甲醛，與2,4-二硝基苯肼(DNPH)酸性飽和溶液反應(yīng)生成甲醛腙的特性, 通過(guò)氣相色譜分析技術(shù)檢測(cè)甲醛腙的濃度來(lái)檢測(cè)尾氣中的甲醛含量。結(jié)果表明，當(dāng)發(fā)動(dòng)機(jī)運(yùn)行DMCC燃燒模式時(shí),相同轉(zhuǎn)速下同一負(fù)荷時(shí)噴醇量越大,尾氣中甲醛濃度越多。

3 甲醛的凈化處理措施

隨著人們對(duì)室內(nèi)甲醛污染嚴(yán)重性的日益重視，國(guó)內(nèi)外專家采用多種方法降低裝飾材料和人造板中有機(jī)污染物的釋放，歸納起來(lái)主要有：吸附技術(shù)、光催化技術(shù)、低溫等離子體技術(shù)以及催化氧化技術(shù)等。

3.1 吸附技術(shù)

物理吸附法主要是利用多孔固體材料（吸附劑）將空氣中一種或多種有害物質(zhì)吸附在其表面，以達(dá)到去除污染物的目的。管蒙蒙[19]等采用溶膠凝膠法制備多孔氧化鋁，當(dāng)添加20%聚乙烯醇造孔劑時(shí)，對(duì)甲醛的吸附性能最好。肖艷華[20]等采用改性分子篩吸附甲醛。結(jié)果表明：微波改性的分子篩對(duì)甲醛的吸附效率可達(dá)到99.51%，這是由于微波使分子的振動(dòng)能量從分子篩孔道內(nèi)向外傳遞, 形成“內(nèi)加熱”, 使分子篩空腔完全疏通，降低甲醛分子擴(kuò)散需克服的能壘，增加了分子篩的活性點(diǎn)。姜良艷[21]等以活性炭為載體，利用浸漬法將KMnO4負(fù)載在活性炭上，再經(jīng)熱處理使其轉(zhuǎn)化為錳氧化物(MnOx)。結(jié)果表明，在KMnO4溶液濃度為0.079mol.L-1、熱處理溫度為650℃的條件下，制得負(fù)載MnOx活性炭，在濃度為600mg.L-1甲醛溶液中的甲醛吸附量可高達(dá)5.51mg.g-1。該方法的優(yōu)點(diǎn):能有效的降解低濃度的甲醛氣體，凈化效率高, 操作簡(jiǎn)便；缺點(diǎn)：吸附劑要定期更換。此外，綠色植物可以有效凈化空氣中甲醛，如吊蘭、蘆薈、常春藤、綠蘿等能吸收90%甲醛，是普通家庭的居室凈化器。

3.2 光催化技術(shù)

光催化技術(shù)主要利用納米TiO2作為光催化劑，空氣中的氧氣和水吸附在催化劑表面，分別被光生電子和空穴還原或氧化為?O2-和 ?OH，為甲醛的深度氧化提供高活性的氧化劑，而甲醛則通過(guò)中間產(chǎn)物甲酸氧化為CO2和H2O。大連理工大學(xué)的柳麗芬[22]研究了聚苯胺(PANi)/TiO2-SiO2復(fù)合催化劑對(duì)甲醛的吸附協(xié)同光催化作用, 結(jié)果表明,復(fù)合聚苯胺的存在，使吸光范圍拓展到可見光區(qū),提高了對(duì)甲醛的吸附,涂敷3層TiO2-SiO2、吸附濃度0.26g/L的PANi溶液所得復(fù)合催化劑紫外光催化效果最好,與沒(méi)有PANi的催化劑相比,使甲醛去除率提高2倍。清華大學(xué)的李佳[23]采用低溫吸附法在TiO2薄膜上負(fù)載納米Au，能促進(jìn)光生電子和空穴的分離，因此,在真空紫外光催化降解過(guò)程中, Au/TiO2不僅提高甲醛的降解率, 還顯著分解副產(chǎn)物臭氧,使尾氣臭氧濃度降低32%。

3.3 低溫等離子體-催化氧化技術(shù)

近幾年，低溫等離子體-催化降解有機(jī)污染物已成為理想的環(huán)境治理技術(shù)，該技術(shù)是利用氣體放電產(chǎn)生的低溫等離子體和紫外光為催化劑TiO2光催化作用提供激發(fā)能源,從而使污染物分解成小分子化合物的過(guò)程。韓冰雁等[24]利用脈沖放電等離子體-催化耦合技術(shù)，降解室內(nèi)空氣中的甲醛, 結(jié)果表明,相對(duì)單獨(dú)的紫外光催化和等離子體作用而言,等離子體-催化耦合多重功效結(jié)合的甲醛降解效果更好,降解速率也更快；隨著催化劑活性炭板與中心電極距離的不斷擴(kuò)大, 直至板移動(dòng)至電場(chǎng)外部的過(guò)程中，甲醛的降解率表現(xiàn)為先上升后下降的趨勢(shì)，催化劑活性炭板與中心電極的距離最佳距離為15mm。陳礪等[25]采用介質(zhì)阻擋放電等離子體結(jié)合TiO2光催化劑降解甲醛氣體,結(jié)果表明:TiO2/γ-Al2O3光催化劑的填充能顯著提高甲醛的降解率和產(chǎn)物的選擇性；甲醛降解率隨放電電壓的升高而增大, 隨焙燒溫度的升高而下降,當(dāng)焙燒溫度為400℃、放電電壓為20.7 kV時(shí),甲醛降解率高達(dá)83.8%。

3.4 催化氧化技術(shù)

甲醛是一種常見的室內(nèi)污染物,嚴(yán)重威脅著人類的身體健康。室溫下催化氧化甲醛是近年來(lái)發(fā)展起來(lái)的一種有效治理甲醛的方法，具有價(jià)廉、有效和環(huán)保的特點(diǎn)。李瀾等[26]以酸改性凹凸棒石為載體,采用浸漬法以氧化錳為活性組分脫除甲醛。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,負(fù)載9%(質(zhì)量分?jǐn)?shù))的錳氧化物,300℃焙燒4h制備的粒度為40～60目的凹凸棒吸附氧化催化劑在初始濃度為9.5552mg·m-3的甲醛空氣中,24h時(shí)對(duì)甲醛的吸附量可達(dá)到0.188mg·g-1,甲醛脫除率達(dá)到98.35%。

4 結(jié) 語(yǔ)

甲醛作為一種有毒物質(zhì),大量存在于室內(nèi)空氣、裝璜材料、紡織品及家具中,不僅影響了人們的生活質(zhì)量, 而且對(duì)我國(guó)商品進(jìn)出口貿(mào)易增加了許多障礙。目前國(guó)內(nèi)外對(duì)甲醛污染物的凈化處理及測(cè)定方法進(jìn)行了廣泛的研究。治理方法主要有物理吸附法和化學(xué)反應(yīng)法，物理吸附法作為傳統(tǒng)廢氣處理方法，具有制備簡(jiǎn)單，見效快等特點(diǎn)，但易達(dá)到吸附平衡，僅適用于低濃度、污染周期短的甲醛治理；化學(xué)反應(yīng)法能迅速去除空氣中的甲醛，但該方法需要消耗大量化學(xué)試劑，成本高，且有些試劑有一定的毒性。測(cè)試方法主要有化學(xué)法和儀器法，化學(xué)法具有價(jià)格低廉、操作經(jīng)典、易于推廣等優(yōu)點(diǎn)，但選擇性差，容易受到相似物質(zhì)的干擾；儀器法雖具有更強(qiáng)的選擇性和更高的靈敏度, 但因其價(jià)格昂貴, 成本高,對(duì)操作人員技術(shù)要求高, 難以普及。因此，尋找和篩選更好的載體和催化劑，將不同處理方法復(fù)合，建立快速、靈敏、準(zhǔn)確的檢測(cè)方法仍然是該領(lǐng)域研究的重點(diǎn)。

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