范 偉,章光新*,路 瑩,楊悅鎖,3,董李勤

(1.中國科學(xué)院東北地理與農(nóng)業(yè)生態(tài)研究所,中國科學(xué)院濕地生態(tài)與環(huán)境重點實驗室,吉林 長春 130012；2.吉林大學(xué)環(huán)境與資源學(xué)院,吉林 長春 130026；3.卡迪夫大學(xué)地球與海洋科學(xué)學(xué)院,英國 卡迪夫 CF 103YE)

全球工業(yè)化進(jìn)程中的場地污染問題近年不斷凸顯、引發(fā)了各種環(huán)境風(fēng)險與安全隱患,場地污染修復(fù)因而成為全社會關(guān)注的熱點,污染修復(fù)理論、方法與技術(shù)的研究作為污染防治工作的科技支撐,是當(dāng)前環(huán)境領(lǐng)域重點關(guān)注的課題[1-2].與以往的修復(fù)研究聚焦于地下環(huán)境條件、污染物性質(zhì)與系統(tǒng)運(yùn)行特征對修復(fù)過程及機(jī)制的影響相比[3-4],近年來一些研究開始關(guān)注場地人為修復(fù)活動對外部環(huán)境的“反作用”,即探討修復(fù)過程可能引起的地下環(huán)境物理、化學(xué)與生物變化,例如注氣修復(fù)帶來的地下水水丘與側(cè)向遷移[5]、強(qiáng)化生物修復(fù)引起的水化學(xué)[6]及微生物群落響應(yīng)[7]等,這些變化會對場地修復(fù)過程產(chǎn)生反饋.

土壤氣相抽提(SVE)是當(dāng)前全球廣泛使用的土壤與地下水污染高效修復(fù)技術(shù)之一[8],主要利用真空設(shè)備產(chǎn)生負(fù)壓梯度、驅(qū)使一定地下區(qū)域內(nèi)(抽提影響帶)的空氣在孔隙通道中運(yùn)移,攜帶揮發(fā)性污染組分流向抽提系統(tǒng),最后在地面進(jìn)行收集處理[9].已有研究集中于對比分析土壤介質(zhì)、污染組分、系統(tǒng)運(yùn)行參數(shù)等因素對SVE過程及其修復(fù)效果的影響,揭示了環(huán)境特征與系統(tǒng)調(diào)控影響下的SVE特征和機(jī)理[4,10].作者前期研究發(fā)現(xiàn),在室內(nèi)及實際污染場地的Air Sparging-SVE聯(lián)合修復(fù)中,還可觀測到地下多孔介質(zhì)顆粒在氣流擾動驅(qū)替作用下發(fā)生遷移,多孔介質(zhì)的孔隙結(jié)構(gòu)與滲透性均發(fā)生改變[11],這一現(xiàn)象與 Kong等[12]的室內(nèi)觀測一致.考慮到多孔介質(zhì)的顆粒配級、滲透性及非均勻性等與抽提影響帶的氣體流型、氣-液相間接觸以及污染修復(fù)過程密切相關(guān)[4,13],刻畫抽提過程對多孔介質(zhì)的擾動成為SVE機(jī)理研究及工程設(shè)計不可忽視的關(guān)鍵問題.基于此,本文從理論機(jī)理方面開展土壤氣相抽提過程中多孔介質(zhì)擾動的數(shù)值分析,為上述有關(guān)問題的定量化研究奠定基礎(chǔ).

1 材料與方法

1.1 SVE流動過程理論模型

1.1.1 SVE水氣二相流動的連續(xù)性方程 假定流體不可壓縮,流動過程符合達(dá)西定律.在 SVE影響帶內(nèi)土壤水-抽提氣流二相流動區(qū)選取典型單元體,則根據(jù)質(zhì)量守恒定律在Δt內(nèi)流入與流出單元體的流體質(zhì)量差應(yīng)與其內(nèi)流體的變化量相等：

式中：mx、my、mz分別為通過各向單位面積的質(zhì)量;vi為滲流速度;iρ為i相流體密度;φ為單元體孔隙度;Si為i相飽和度.

根據(jù)連續(xù)介質(zhì)流體動力學(xué)理論,i相的孔隙流速可用Darcy定律表示為：

式中：k為介質(zhì)固有滲透率;kri為i相的相對滲透率;iμ為i相動力黏滯系數(shù);pi為i相的壓力;g為重力加速度;?Hi為i相壓力頭差.

將滲流速度的 Darcy表達(dá)式代入式(2)得到任意i相流體(水/氣)的滲流連續(xù)性方程：

1.1.2 模型變量及其耦合關(guān)系 對式(4)中的變量進(jìn)行定義,并構(gòu)建不同變量之間的耦合關(guān)系[14-15]如下：

式中：Sw,Sg分別為水相和氣相的飽和度;Pg,Pw分別為氣相和水相的壓力;m為 van Genuchten-Mualem 模型常量.由式(4)～式(8)共同組成 SVE二相流動過程模型,聯(lián)立可實現(xiàn)SVE過程中飽和度、壓力場及速度場的求解.

1.2 多孔介質(zhì)擾動及其定量表征

對于 SVE影響帶內(nèi)體積為Ve的典型單元體,n為孔隙度,SVE運(yùn)行之前單元體內(nèi)初始?xì)怏w及土壤水占據(jù)的體積為Vg_0、Vw_0,則初始?xì)狻⑺囡柡投萐g_0、Sw_0為：

式中：tφ與0φ分別為t時刻與初始狀態(tài)的空隙度.由式(17)可定量識別Δt時段內(nèi)的滲透率變化.

1.3 SVE過程及多孔介質(zhì)擾動的概念模型

1.3.1 物理模型及參數(shù)賦值 如圖1所示,構(gòu)建單井SVE軸對稱物理模型.在(x,y)典型垂向剖面上,包氣帶厚度為M,單側(cè)寬度為L,地下水面設(shè)置為y=0平面,SVE井抽提段在(0,l1)～(0,l2)之間.

圖1 場地SVE示意Fig.1 Definition sketch of the SVE physical system

場地相關(guān)的模型參數(shù)如下表所示：

1.3.2 模型定解條件 模型的定解條件包括初始條件及邊界條件兩部分：

初始條件

t=0時,空間各處均為二相等勢體,水相壓力為 ：pw_0=pa+ 5[m]·ρg· g-ρw·g ·y;氣 相 壓 力為：pg_0=pa+ρg·(5 [ m]-y)·g .

表1 模型常量參數(shù)賦值表[11,19]Table 1 Summary of physical characteristics in field SVE experiment

邊界條件

其中,Γ1為一類邊界,Γ2為二類邊界.

2 數(shù)值模擬及結(jié)果分析

上述數(shù)學(xué)模型的有限元三角剖分、邊界條件和初始條件輸入以及偏微分方程的求解均通過Femlab實現(xiàn).考慮到實際應(yīng)用中一般SVE抽提真空度 Δp=pa-ps在 10～30kPa之間,故本次分別模擬SVE抽提段壓力為0.7×105Pa和0.9×105Pa的兩種壓力情景(相應(yīng)的真空度Δp約為 31kPa和 11kPa).參數(shù)C與介質(zhì)特性有關(guān),且由(16)式可知函數(shù) Δφ=f(C)的一階導(dǎo)數(shù)大于 0,本次選取C=0.1、0.3、0.5、0.8不同取值時的4種模擬情景進(jìn)行對比分析.

2.1 氣相壓力場及速度場分布

通過二相流動模擬分析可獲取穩(wěn)定狀態(tài)下模擬區(qū)壓力場及速度場的空間分布(圖 2).結(jié)果顯示：越接近 SVE抽提段,空間各處氣相的真空度、壓力梯度及氣流速度均越大,以有效真空度為 0.1kPa 為界線,ps=0.7×105Pa(Δp=31kPa)時抽提有效覆蓋半徑達(dá)到9m,ps=0.9×105Pa(Δp=11kPa)時則減小至 8.5m,可知抽提真空度大的條件下SVE影響半徑也較大,在半徑小于6m范圍內(nèi),氣流速度可達(dá)到 0.0001m/s.進(jìn)一步模擬計算穩(wěn)態(tài)條件下的氣相飽和度,如圖中短劃曲線所示,包氣帶部分區(qū)域出現(xiàn)Sg=0,即抽提作用下地下水位出現(xiàn)一定的抬升,但在兩種壓力情景下抬升的幅度差異并不明顯,短劃曲線Sg=0幾乎重合.

圖2 穩(wěn)態(tài)不同情境下的氣相真空度與速度場分布Fig.2 Spatial distribution of air vaccum and velocity at steady stage of SVE

2.2 特定壓力及C值情景下孔隙度及滲透率隨時間的動態(tài)變化

在ps=0.7×105Pa、C=0.8情景下,對上述數(shù)學(xué)模型進(jìn)行瞬態(tài)模擬分析.選取模擬區(qū)內(nèi)與抽提段距離遞增的4個典型點P1(1,1),P2(1.5,1.5), P3(2,2),P4(3,3),則模型求解可分別得到任意時刻各點的孔隙度變幅,并根據(jù)孔隙度～滲透率關(guān)系得到滲透率隨時間的動態(tài)變化.結(jié)果如圖 3所示：SVE過程中孔隙度及滲透率隨時間呈現(xiàn)先增加后穩(wěn)定的動態(tài)變化,包氣帶介質(zhì)整體達(dá)到穩(wěn)定所需的時長約為 60min;與抽提段距離越近,孔隙度及滲透率變化響應(yīng)越快、達(dá)到平穩(wěn)所需的時間也越短,增幅越大,如P1點在約40min后達(dá)到穩(wěn)定、孔隙度增幅為0.0387,P4點約在60min后達(dá)到穩(wěn)定、孔隙度增幅為0.0031,相應(yīng)地,P1和P4點介質(zhì)滲透率分別增加至 2.22×10-11m2和 1.25×10-11m2.

圖3 SVE過程典型點介質(zhì)孔隙度及滲透率隨時間動態(tài)變化Fig.3 Temporal trends of porosity and permeability at four spatial points during SVE

2.3 不同壓力情景參數(shù)C不同取值條件下的孔隙度變化

基于上述不同壓力情景的模擬分析,結(jié)合多孔介質(zhì)擾動的定量表征,得到參數(shù)C不同取值條件下穩(wěn)定后的孔隙度變化,如圖4所示.離SVE抽提段越近,介質(zhì)孔隙度變化越大.相同抽提壓力下,伴隨著C值的增加,空間同一位置的孔隙度變幅逐漸增大,ps=0.9×105Pa時,Δφ=0.005分布界線的橫向最大距離在C=0.1,0.3,0.5,0.8時分別為1.36,4.04,5.34,6.75m,且C=0.1和 0.8時的最大Δφ分別約為 0.009和 0.055,即影響范圍及程度隨著C的增加而增大;對比相同C值條件下(C=0.8),不同 SVE 抽提壓力情景(ps=0.9,0.7×105Pa),可知形成真空度越大的條件下(抽提壓力0.7×105Pa)孔隙度增幅越大,Δφ=0.005分布界線的橫向最大距離增加至 7.24m,最大Δφ則達(dá)到0.066.綜上所述,孔隙度增幅與抽提真空度和參數(shù)C取值呈正相關(guān).

3 結(jié)論

3.1 對于特定的場地,SVE影響帶的空間形態(tài)與抽提真空度密切相關(guān),抽提真空度越大,影響半徑越大.就本模擬場地而言,SVE抽提段真空度為11kPa和31kPa的2種壓力情景下,其影響半徑分別約為8.5和9.0m;

3.2 SVE過程中多孔介質(zhì)的孔隙度及滲透率呈現(xiàn)顯著的時空動態(tài),二者隨時間呈現(xiàn)先增加后穩(wěn)定的變化規(guī)律,達(dá)到穩(wěn)定所需的時長及其變化幅度則與離抽提段的空間距離成反相關(guān),距離抽提段較近的 P1點在約40min后達(dá)到穩(wěn)定、孔隙度增幅為 0.0387,較遠(yuǎn)的P4點約在60min后達(dá)到穩(wěn)定、孔隙度增幅為 0.0031,相應(yīng)地,P1和 P4點介質(zhì)滲透率分別從 1.18×10-11m2增加至 2.22×10-11、1.25×10-11m2;

3.3 在相同抽提壓力下,孔隙度增幅與關(guān)鍵參數(shù)C值成正相關(guān),抽提壓力為 0.9×105Pa條件下,C=0.1和 0.8時的孔隙度最大增幅分別約為0.009和 0.055;相同參數(shù)C條件下,孔隙度增幅與抽提壓力成正相關(guān),C=0.8條件下,抽提壓力為 0.7×105Pa時的孔隙度最大增幅則達(dá)到0.066.

圖4 不同抽提壓力及C取值條件下的孔隙度增幅空間分布Fig.4 Comparisons of changes in porosity under different SVE settings

[1] Reddy K R. Technical Challenges to in-situ remediation of polluted sites [J]. Geotechnical and Geological Engineering,2010,28(3)：211-221.

[2] 駱永明.中國污染場地修復(fù)的研究進(jìn)展、問題與展望 [J]. 環(huán)境監(jiān)測管理與技術(shù), 2011,23(3)：1-6.

[3] Rogers S W, Ong S K. Inflence of porous media, airflow rate, and air channel spacing on benzene NAPL removal during air sparging [J]. Environmental Science and Technology, 2000,34(5)：764-770.

[4] Qin C Y, Zhao Y S, Zheng W, et al. Study on influencing factors on removal of chlorobenzene from unsaturated zone by soil vapor extraction [J]. Journal of Hazardous Materials, 2010,176(1-3)：294-299.

[5] 范 偉,楊悅鎖,路 瑩,等.層間地下水污染曝氣修復(fù)的影響帶[J]. 化工學(xué)報, 2011,62(9)：2600-2607.

[6] Davis G B, Patterson B M, Johnston C D. Aerobic bioremediation of 1, 2 dichloroethane and vinyl chloride at field scale [J]. Journal of Contaminant Hydrology, 2009, 107(1-2)：91-100.

[7] Kao C M, Chen C Y, Chen S C, et al. Application of insitu biosparging to remediate a petroleum-hydrocarbon spill site： Field and microbial evaluation [J]. Chemosphere, 2008,70(8)：1492-1499.

[8] Soares A A, Pinho M T, Albergaria J T, et al. Sequential application of soil vapor extraction and bioremediation processes for the remediation of ethylbenzene-contaminated soils [J]. Water,Air, and Soil Pollution, 2012, DOI： 10.1007/s11270-011-1051-y.

[9] H?ier C K, Sonnenborg T O, Jensen K H, et al. Model analysis of mechanisms controlling pneumatic soil vapor extraction [J].Journal of Contaminant Hydrology, 2009,103(3-4)：82-98.

[10] Albergaria J T, Alvim-Ferrza M da C, Delerue-Matos C. Soil vapor extraction in sandy soils： Influence of airflow rate [J].Chemosphere, 2008,73(9)：1557-1561.

[11] 范 偉.石油類污染場地地下水原位空氣擾動修復(fù)研究 [D].長春：吉林大學(xué), 2011.

[12] Kong X Z, Kinzelbach W, Stauffer F. Migration of air channels：an instability of air flow in mobile saturated porous media [J].Chemical Engineering Science, 2009,64(7)：1528-1535.

[13] Gidda T, Stiver W H, Zytner R G. Measuring aqueous-air and sorbed-aqueous mass transfer coefficients for application in soil vapor extraction [J]. Journal of Environmental Engineering,2011,137(10)：880-888.

[14] Hoeg S, Sch?ler H F, Warnatz J. Assessment of interfacial mass transfer in water-unsaturated soils during vapor extraction [J].Journal of Contaminant Hydrology, 2004,74(1-4)：163-195.

[15] 薛 強(qiáng),馮夏庭,梁 冰,等.水氣二相流系統(tǒng)的 K-S-P模型參數(shù)反演的最優(yōu)估計 [J]. 水科學(xué)進(jìn)展, 2005,16(4)：488- 493.

[16] El-Farhan Y H, Denovio N M, Herman J S, et al. Mobilization and transport of soil particles during infiltration experiments in an agricultural field, Shenandoah Valley, Virginia [J]. Environmental Science and Technology, 2000,34(17)：3555-3559.

[17] Tsai Y J. Air distribution and size changes in the remediated zone after air sparging for soil particle movement [J]. Journal of Hazardous Materials, 2008,158(2/3)：438-444.

[18] 路 瑩.北京平谷地區(qū)雨洪水地下回灌堵塞機(jī)理分析與模擬研究 [D]. 長春：吉林大學(xué), 2009.

[19] Leij F J, Russell W B, Lesch S M. Closed-form expressions for water retention and conductivity data [J]. Ground Water, 1997,35(5)：848-858.