李元東，邢 博，馬 穎，郝 遠

(1. 蘭州理工大學 甘肅省有色金屬新材料省部共建國家重點實驗室，蘭州 730050；2. 蘭州理工大學 有色金屬合金及加工教育部重點實驗室，蘭州 730050)

導流器對自孕育鑄造法制備AM60鎂合金半固態(tài)漿料的影響()Ⅲ

李元東1,2，邢 博1，馬 穎1,2，郝 遠1

(1. 蘭州理工大學 甘肅省有色金屬新材料省部共建國家重點實驗室，蘭州 730050；2. 蘭州理工大學 有色金屬合金及加工教育部重點實驗室，蘭州 730050)

采用自孕育鑄造法制備AM60鎂合金半固態(tài)坯料，研究導流器參數對半固態(tài)組織的影響規(guī)律及組織形成機理。結果表明：導流器能有效促進合金組織由樹枝晶向等軸晶及顆粒狀晶的轉變；熔體處理溫度和孕育劑加入量一定時，導流器的相關參數，如角度、長度、溫度、混合段的凹槽寬度，均影響合金的傳熱及流動，進而影響其凝固組織；在導流器角度為30°～45°、長度為500 mm、混合段凹槽寬度為50 mm、且通水冷卻時可以獲得細小顆粒狀或薔薇狀的半固態(tài)坯料，初生α-Mg的平均晶粒尺寸為37.5 μm；減小導流器出口寬度有利于增強液體紊流，促進晶粒均勻分布；導流器促進了熔體非均質形核及激冷晶的形成，增強了晶粒增殖；熔體對流使合金的溫度場和濃度場更均勻，晶粒生長以顆粒狀生長、薔薇晶根部頸縮熔斷和磨圓熟化機制為主。

AM60鎂合金；自孕育法；半固態(tài)漿料；非枝晶；形核；生長

半固態(tài)金屬加工技術自問世以來，經歷了從流變成形到觸變成形，再到流變成形的螺旋式發(fā)展。與觸變成形相比，流變成形最大的優(yōu)勢在于制漿與成形同步進行，能有效縮短工藝流程，為半固態(tài)成形潛在的高效率、低能耗的優(yōu)勢發(fā)揮提供了保障。漿料在線制備是流變成形的關鍵。近年來，隨著研究的不斷深入，基于方法有效、流程簡潔和成本低廉的商業(yè)性選擇等原則，研究人員相繼開發(fā)了多種適合于流變成形的漿料制備工藝，如NRC[1-3]、SEED[4]、SSR[5]和CRP[6-8]等。在這些工藝中，對熔體施加強制攪拌或剪切并不是獲得球晶組織的關鍵，而是通過各種方式使合金在液相線附近迅速喪失過熱，有效促進非均質形核，增大晶粒密度。在晶粒生長階段，控制濃度場和溫度場均勻分布會促進界面平面推移，即使出現破壞界面穩(wěn)定的擾動，在高晶粒密度下，這些擾動也會由于相鄰晶粒濃度場和溫度場的疊加而消失，最終初生相會在整個凝固過程中保持近球形態(tài)[9]。

由此可以認為，只要熔體結晶時生成足夠多的晶核，且晶核生長時破壞界面穩(wěn)定的不利因素如負溫度梯度和界面溶質富集等現象能得到有效克服，則金屬在一定程度凝固后，即可獲得組織圓整、細小的半固態(tài)漿料。自孕育鑄造便是基于上述思想的半固態(tài)漿(錠)料制備工藝。該方法通過加入與合金熔體同成分的自孕育劑，改變了熔體熱穩(wěn)定結構，引入結晶核心，激發(fā)了合金中可作為非均質形核晶坯的大尺寸原子團簇。隨著金屬液澆到傾斜一定角度、具有多條流道的導流器上，原子團簇在導流器的迅速冷卻下，獲得形核功并生長為晶粒。此外，導流器激冷作用使其表面發(fā)生大量非均質形核，這些晶粒在液流沖刷下隨著合金熔體進入鑄型，促進了凝固時的晶粒增殖。如果將上述高晶粒密度的金屬在鑄型中凝固，則可以獲得尺寸細小、形貌為等軸或顆粒狀的半固態(tài)坯料；若將流出導流器的半固態(tài)金屬進行短時保溫或緩慢冷卻，則會獲得質量優(yōu)良、適合于流變成形的半固態(tài)漿料。

影響自孕育制漿的工藝參數包括熔體處理溫度(孕育劑加入時的熔體溫度)、孕育劑參數、導流器結構及性質。本文作者[10-11]曾對前兩者的影響做了詳細研究，在此，主要研究導流器的參數如角度、長度、溫度、混合段凹槽寬度對自孕育鑄造組織的影響，并結合實驗現象和現有理論分析導流器作用下合金組織演變機制。

1 實驗

1.1 實驗裝置及原理

自孕育澆注裝置由澆口杯、多流股混合冷卻導流器、收集坩堝、計算機溫度采集模塊等組成。導流器材質為不銹鋼，由蓋板和底板通過卡槽扣合。蓋板上部安裝澆口杯，下表面沿軸線焊接一條通氣管，在通氣管表面沿金屬液流動方向開出若干氣孔供氣體保護。底板由上部分流段和底部混合段組成，從澆口杯流出的金屬液在分流面的作用下瞬間分為兩股，流至底部后匯合流出。通過水冷系統和加熱棒調節(jié)金屬液流動槽溫度。

自孕育澆注過程如下：合金進行常規(guī)熔煉后將熔體溫度控制在要求范圍，將相同成分合金制成的不規(guī)則小顆粒(自孕育劑)撒入熔體，攪拌棒快速攪拌5 s，然后將金屬液澆入澆口杯并經導流器流入鑄型。合金在流經導流器時被分為兩股，有利于增加熔體與導流器表面接觸面積，促進熔體整體均勻冷卻；金屬液的匯合增強了紊流效應，利于已形成的晶粒在液體中均勻分布。自孕育澆注過程和導流器底板結構分別如圖1和2所示。

圖1 自孕育澆注過程Fig.1 Schematic diagram of self-inoculation method

圖2 多流道混合導流器結構示意圖Fig.2 Schematic diagram of multi-stream mixed cooling channel

1.2 實驗過程及條件

實驗合金為商用AM60鎂合金，化學成分如下(質量分數，%)：Al 6.4，Mn 0.4，Zn 0.2，Si 0.08，Cu 0.008，Fe 0.004，余量為Mg。該合金的理論液相線如下：615℃，固相線為540 ℃。自孕育劑制備過程如下：將500 g鎂錠在SG2-75-10型坩鍋電阻爐中熔煉，待金屬完全熔化后開始測溫，當熔體溫度達到720～730 ℃后，用 1.5%～2.0% C2Cl6(質量分數)進行精煉除氣，調整熔體溫度在710～720 ℃、并直接澆注到d15 mm×150 mm圓柱形金屬鑄模中，空冷凝固，最后將鑄棒切割成5 mm×5 mm的小顆粒。

將1 kg鎂錠在上述工藝下熔煉后調整溫度至700℃，加入孕育劑進行自孕育澆注。孕育劑加入量控制為5%(質量分數)，鑄型為d15 mm×150 mm圓柱形室溫金屬模，充型后自然冷卻。改變導流器傾斜角度、長度、溫度、混合段凹槽寬度，以獲得不同導流器狀態(tài)下的合金坯料。為進行比較，在相同工藝下，分別進行直接金屬型澆注、熔體撒入孕育劑后直接澆入金屬型澆注。實驗參數如表1所列。

將各種澆注工藝下獲得的試棒在1/2處截取2組10 mm×20 mm的圓柱試樣，第一組用400～1500號水磨砂紙預磨、拋光，用4%(質量分數)硝酸酒精試劑腐蝕10 s；第二組在SX2-4-10型箱式電阻爐中420 ℃保溫4 h進行固溶處理，打磨后用苦味酸腐蝕液腐蝕50 s。用MEF-3金相顯微鏡觀察顯微組織，用Image pro plus 6.0圖像分析軟件測量晶粒平均等效圓直徑，晶粒尺寸正態(tài)分布圖根據固溶試樣3張不同位置金相照片，利用上述分析軟件測得每張照片晶粒分布后求平均值繪制。

2 實驗結果

2.1 澆注方式對坯料組織的影響

為了探明自孕育澆注過程中導流器的使用對合金組織的影響，實驗首先采用不同澆鑄方式澆注坯料：1)方式 1。將熔煉好的金屬液直接澆入鑄型，澆注溫度為700 ℃；2)方式2。將孕育劑加入熔體后澆入鑄型，加入量為5%，熔體處理溫度為700 ℃；3)方式3。孕育劑加入熔體后，金屬液通過導流器澆入鑄型，孕育劑加入量為5%，熔體處理溫度為700 ℃，導流器傾斜角為30°，長度為500 mm，通水冷卻。

圖3所示為不同澆注工藝下合金的鑄態(tài)組織及固溶處理后的微觀組織。圖 3(a)所示為直接金屬型澆注坯料組織，從圖3(a)可以看出，白色初生α-Mg 相以發(fā)達的樹枝晶為主，二次枝晶臂之間連接形成網絡骨架，組織較粗大。在常規(guī)金屬型澆注下，型壁處產生的晶核被液流剝落，其中大部分隨充型流動進入中間過熱熔體中重熔，僅有較少部分晶粒存活。因此，在晶粒長大過程中，晶粒之間彼此沒有限制，初生相最終生長為一次臂粗大、二次臂發(fā)達的樹枝晶。從固溶處理后的組織中可以看出，此時晶粒尺寸非常粗大，如3(d)所示。圖3(b)所示為孕育劑加入熔體后澆注的坯料組織，從圖3(b)可以看出，組織主要由樹枝晶和顆粒狀晶粒組成，枝晶根部出現熔斷痕跡，相比常規(guī)鑄態(tài)組織，晶粒形貌和尺寸都明顯改善。在澆注中加入的自孕育劑類似懸浮鑄造中的懸浮劑，相當于加入內置冷鐵。孕育劑吸收了大量熔體的熱量，造成強烈的溫度起伏，加快了金屬凝固速度，使枝晶根部發(fā)生熔斷或生長受到抑制；同時孕育劑激冷使其周圍液體產生凝固殼，隨后這些凝固殼又被熔化形成大量原子集合體，后續(xù)凝固中這些原子集合體可以作為晶坯生長為晶粒[12-13]。對比固溶組織可以看出，此時坯料中晶粒尺寸減小，部分晶粒尺寸變得很小，但分布不均勻(見圖3(e))。圖3(c)所示為將孕育劑加入熔體后，通過多流股冷卻導流器澆入鑄型的凝固組織。對比圖3(a)、(b)和(c)可以看出，圖 3(c)中并沒有出現發(fā)達樹枝晶，大多數晶粒呈細小、不規(guī)則多邊形，小部分晶粒出現枝晶生長趨勢，但一次枝晶臂細小。從固溶組織可以看出，此時的晶粒尺寸最為細小、分布最均勻(見圖 3(f))。

表1 實驗參數Table1 Experimental parameters of cast process

圖3 不同澆注方式下AM60坯料鑄態(tài)組織和固溶處理后組織Fig.3 Microstructures of as-cast ((a), (b), (c)) and solid-solution treated ((d), (e), (f)) AM60 alloys with different cast methods

圖4 不同澆注工藝下AM60坯料的平均晶粒尺寸Fig.4 Average grain size of AM60 alloys by different cast methods

圖4 所示為不同澆注工藝下鑄態(tài)坯料固溶處理后的平均晶粒尺寸。由圖4可以看出，常規(guī)金屬型澆注坯料的平均晶粒尺寸最大，達到184.2 μm；加入孕育劑后，尺寸減小到 84.6 μm；加入孕育劑且金屬液經導流器澆注后，晶粒尺寸最小，為 37.5 μm，晶粒細化效果最好。ATSUMI[14]研究認為：結晶首先在冷的鑄型壁上形成，由于溶質再分配和枝晶根部元素擴散不暢導致根部產生頸縮，此處如遇溫度起伏或液流沖擊極易斷開成為游離晶，增大了凝固時的晶粒密度；MOTEGI 等[15]研究認為冷卻板表面產生的大量晶核被液流帶入鑄型中，從而使合金發(fā)生細化和球化。綜上所述，在本實驗自孕育澆注過程中，導流器起到促進爆發(fā)形核、抑制枝晶生長的作用。另外，孕育劑的加入使熔體溫度迅速降低，熔體中產生大量大尺寸原子團簇，液體在導流器上流動時溫度再次降低，當溫度降低到足以形核的過冷度時，這些原子團簇便可獲得形核功并生長為晶核，促進晶粒增殖。因此，相比常規(guī)金屬型澆注和只加入孕育劑澆注，自孕育鑄造時導流器的使用激發(fā)了更多游離晶粒，大大增加了凝固發(fā)生時的晶粒密度，使組織得到改善。

2.2 導流器傾斜角度的影響

導流器傾斜角度影響合金在導流器表面的流動時間。流動時間越短，合金溫度降低越小，過冷度將減小，從而導致大量晶核重熔；而流動時間過長，合金溫度降低過大，容易在導流器表面凝固成殼。實驗中導流器傾斜角度設置為 4種：15°、30°、45°和 60°，長度為 500 mm，通入水進行冷卻；孕育劑加入量為5%，熔體處理溫度控制在700 ℃。

圖5 導流器角度不同時自孕育鑄造坯料的鑄態(tài)組織和固溶處理后組織Fig. 5 Microstructures of as-cast ((a), (b), (c)) and solid-solution treated ((d), (e), (f)) AM60 alloys with different slope angles of cooling channel: (a), (d) 15°; (b), (e) 45°; (c), (f) 60°

圖5 所示為不同導流器角度下自孕育澆注坯料的鑄態(tài)組織及固溶處理后組織。圖 5(a)所示為導流器傾斜角度為 15°下的坯料組織，可以看出，組織中沒有發(fā)達樹枝晶的生長，但存在一次臂短小的枝晶，多數初生相形態(tài)呈大塊顆粒狀或條狀枝晶碎片。在澆注時發(fā)現，當導流器傾斜角設置為15°時，AM60合金熔體在導流器壁面凝固嚴重，只有很少一部分熔體流到鑄型中，導致材料浪費，因此，在自孕育澆注中導流器角度不宜設置過小。圖 5(b)所示為傾斜角 45°時澆注的坯料組織，結合圖3(c)(傾斜角30°)可以看到，在這兩種角度下，組織中枝晶生長減少，獨立存在的初生相顆粒明顯增多，多數顆粒呈薔薇狀或不規(guī)則塊狀，尺寸相對細小。當傾斜角增大到 60°時，樹枝晶生長趨勢增大，部分枝晶二次臂相連，形成網絡骨架，獨立存在的塊狀晶粒減少，組織出現惡化趨勢(見圖5(d))。因此，過大的角度也不利于獲得優(yōu)良的半固態(tài)組織。從固溶組織(見圖5(d), (e)和(f))可以看出，隨著傾斜角度的增大，晶粒尺寸呈先減小、后增大的趨勢。

圖6所示為不同導流器角度下獲得的坯料晶粒尺寸分布圖。從圖 6可以看出，當傾斜角度為15°時，晶粒尺寸分布范圍較大，主要在40~100 μm，部分晶粒尺寸達到120 μm；傾角增大到30°時，分布相對集中，晶粒在20~40 μm的數量占80%左右；傾角為45°時，晶粒主要集中在20~60 μm，部分大于80μm；繼續(xù)增大傾角到60°，尺寸大于60 μm的晶粒占到54%。因此，從坯料晶粒尺寸的分布可以判斷，在自孕育鑄造中為了獲得尺寸小且分布均勻的半固態(tài)組織，導流器角度應調整在30°~45°之間。ATKINSON等[16]采用氯化銨水溶液模擬新流變成形(New rheocasting, NRC)工藝中液體在冷卻斜壁上形核時發(fā)現，斜壁最佳傾角應為60°，當角度減小到45°，晶粒剝落較慢，斜壁表面發(fā)生柱狀晶生長現象。管仁國等[17]采用傾斜式冷卻剪切技術制備AL-3%Mg合金半固態(tài)坯料，得到合理傾角范圍為 40°~60°。相比之下，本實驗導流器應調整至較低傾角，這是因為自孕育澆注時熔體過熱度較高(85 ℃左右)，減小傾斜角度有利于延長合金凝固時間，增大合金散熱總量，保證游離晶粒的存活率。

2.3 導流器長度的影響

圖6 導流器角度不同時澆注坯料的晶粒尺寸分布Fig. 6 Grain size distribution of samples with different angles of cooling channel: (a) 15°; (b) 30°; (c) 45°; (d) 60°

圖7 導流器長度為850 mm時自孕育澆注坯料鑄態(tài)組織Fig. 7 Microstructure of as-cast AM60 alloy with cooling channel length of 850 mm

導流器長度影響合金液在導流器表面的散熱總量，同時影響液體對流作用下的晶粒生長時間。當熔體處理溫度為700 ℃、孕育劑加入量為5%、導流器角度為30°、通水冷卻、導流器長度為850 mm時，制備的試樣金相組織如圖7所示。從圖7可以看出，當導流器長度增至850 mm，相比500 mm時澆注的坯料(見圖3(c))，組織中部分晶粒生長成較發(fā)達的樹枝晶，組織均勻性較差。在澆注過程中，半固態(tài)合金熔體一邊凝固、一邊不斷受到流動剪切作用，晶粒的生長受到液體對流的影響。當導流器長度為500 mm時，熔體溫度降至合適范圍，有利于晶粒的存活及游離，同時由于液體流動時間較短，晶粒生長不充分，形成顆粒狀或薔薇狀(見圖3(c))；當長度過大時，金屬流至底部時溫度過低，晶粒在導流器表面迅速生長發(fā)展為樹枝晶，枝晶臂相互連接最終形成凝固殼。后續(xù)液體從高溫凝殼流過，冷卻效率降低，晶粒生長時間充足，部分晶粒發(fā)展為發(fā)達樹枝晶。通過固溶試樣照片測得此時晶粒平均等效圓直徑為56.3 μm，尺寸有所增大。因此，本實驗條件下，導流器長度設置為500 mm時有利于獲得較佳的金屬溫降范圍和晶粒生長時間。

2.4 導流器溫度的影響

圖8 導流器溫度為250℃時自孕育澆注坯料的鑄態(tài)組織Fig. 8 Microstructure of as-cast AM60 alloy with cooling channel temperature of 250 ℃

導游器溫度影響導流器散熱能力，進而影響熔體溫度和過冷度。圖8所示為導流器加熱至250 ℃時的坯料組織。相比通入水進行冷卻時的坯料(見圖3(c))，該坯料組織中顆粒狀晶粒減少，大部分晶粒生長為細小樹枝晶， 組織有所惡化。通過測算固溶組織，此時晶粒尺寸為 72.4 μm，尺寸增大。因此在自孕育澆注時，降低導流器溫度，增大導流器冷卻能力，有利于初生α-Mg相形貌由樹枝狀向薔薇狀或顆粒狀轉變。

2.5 導流器混合段寬度的影響

本實驗中的導流器結構與傳統冷卻斜坡區(qū)別在于，導流器上部分流段寬度較大，下部混合段較窄。前者寬度大有利于液體流動時在導流器表面均勻鋪開，減小液膜厚度，使熔體均勻過冷；混合段主要用于促進金屬液混合時的紊流程度，寬度越小，液流混合程度越劇烈，越有利于樹枝晶根部的熔斷，晶核在液體中的分布也越均勻。圖9所示為導流器混合段寬度減小至25 mm時的澆鑄坯料組織。由圖9可知，組織中初生相主要呈多邊形顆粒狀和薔薇狀，存在部分破碎枝晶殘片，相比混合段寬度為50 mm的坯料組織(見圖3(c))，細小樹枝晶減少。

圖9 導流器出口寬度為25 mm時自孕育澆注坯料鑄態(tài)組織Fig. 9 Microstructure of as-cast AM60 alloy with exit width of cooling channel of 25 mm

3 討論

3.1 形核機制

以上實驗結果表明，自孕育鑄造時，在熔體處理溫度和孕育劑加入量一定的情況下，通過調整合適的導流器參數，可以獲得薔薇狀或顆粒狀的良好半固態(tài)組織，避免傳統凝固所獲得的枝晶組織。FLEMINGS和MARTINE[18]研究認為：對于一個確定的冷卻速率，只要合金在凝固初期形成足夠多的晶核，近球形或球形組織可以直接從液體中形成。自孕育鑄造時的晶核主要來源于如下3個部分：1)熔體中的高熔點質點。

合金熔體在沒有冷卻到液相線時，就存在著一些高熔點相，這些相在后續(xù)凝固時可以充當晶核，如 AM60鎂合金中的Al8Mn5相。2)孕育劑促進的非均質形核。孕育劑加入熔體后起到內置冷鐵作用，吸收熱量，加快熔體冷卻速率，使合金液中原子集團穩(wěn)定性提高。在孕育劑加入的瞬間，孕育劑周圍熔體溫度迅速降至液相線或以下，容易形成微小凝固殼，隨著熱交換，這些凝固殼又熔化形成原子集團，一旦達到異質形核要求的過冷度，這些原子集團會在熔體內均勻開始形核。圖10所示為使用數字溫度采集平臺得到的合金液流至導流器入口和出口時的溫度變化曲線，澆注條件為表1中實驗3，每0.2 s采集1個溫度數據，根據入口和出口處溫度最高點確定合金液流動時間。從圖10可以看出，液體在導流器入口處的溫度為663.2 ℃，2.1 s后流出時溫度降為607.3 ℃，在導流器表面被過冷至7.7 ℃。因此，原子團簇可以在過冷熔體內非自發(fā)形核，同時由于在整個澆注過程中，熔體溫度持續(xù)降低，保證了已形成的晶核不被重熔，最大限度利用非自發(fā)形核作用，促進晶粒增殖。

圖10 熔體在導流器入口和出口處的溫度變化曲線Fig. 10 Change profiles of melt temperature at entrance and exit of cooling channel

3)晶核的第三種來源是導流器促進的自由晶游離。根據大野篤美提出的結晶游離論，晶粒游離條件有二，一是形壁表面必須形成激冷晶；二是這些晶粒根部產生頸縮[14]。在本實驗中，激冷晶形成由熔體處理溫度、孕育劑加入量及導流器冷卻能力決定。在恰當的熔體處理溫度和孕育劑加入量配比下，熔體溫度降至適合半固態(tài)的澆注區(qū)間。隨著合金熔體在導流器上流動，靠近壁面?zhèn)葴亟递^大，過冷度較大，為導流器表面的雜質等其它固體觸媒提供了形核條件，發(fā)展為晶核。

壁面為向外界散熱的主要部位，晶粒將垂直導流器表面生長。在生長初期，凝固排出的溶質原子被液流帶走，界面呈平面狀推移。隨著生長的進行，晶粒兩側將出現不同程度的溶質富集，表現為上游側溶質原子被液體帶走，富集較少；下游側接納溶質原子，富集加劇。界面形狀逐漸發(fā)展為胞狀并沿逆流方向出現擇優(yōu)生長，直至最后，相鄰晶粒連接形成凝固殼。因此，平行于界面的液體流動不利于晶粒根部產生頸縮。LEE等[19]的研究表明，晶粒密度增大有利于減弱液流對單個晶粒生長的影響。高晶粒密度下，晶粒間距減小，液體很難或只有很少部分進入晶間，大大減少了液流轉移的溶質量。此時，相鄰晶粒根部排出的溶質原子很難被帶走，逐漸富集，使根部生長變緩或停止，最終產生頸縮。在本實驗中，當熔體入口溫度一定時，將導流器角度和長度調整到合適范圍，熔體達到有利于形核的過冷度，增大了導流器表面激冷晶的數量，有利于晶粒根部頸縮，液流沖刷使晶粒從根部脫落進入熔體，熔體中游離晶數目增大。圖11所示為導流器傾斜角度 15°時對導流器表面凝固殼沿垂直于液流方向取樣的金相組織。由圖11可以看到，導流器角度較小導致熔體溫度降低速率減小，合金溫度較高，激冷晶較少，壁面形成的晶粒最終生長為樹枝晶，并相互連接形成凝固殼。

圖11 導流器表面的晶粒生長Fig. 11 Grain growth on surface of cooling channel

3.2 導流器表面晶粒的生長

隨著熔體爆發(fā)形核和自由激冷晶剝落，晶粒在液流中進入生長階段。晶粒的最終生長形狀是由凝固界面的形態(tài)決定的。一般來講，在純擴散條件下，凝固界面的穩(wěn)定性主要由界面前沿溫度梯度和濃度梯度共同決定，可用20世紀60年代Mullins和Sekerka提出的經典M-S理論描述[20]。根據該理論，過冷熔體中界面前沿溫度梯度為負值，濃度梯度為正值，促使界面失穩(wěn)。當晶粒生長半徑大于一定值時，球形界面無法保持穩(wěn)定，形成的突起持續(xù)發(fā)展并最終演變?yōu)榘l(fā)達枝晶。然而在自孕育凝固組織中，存在大量薔薇狀和顆粒狀晶粒，晶粒生長條件和常規(guī)凝固有很大區(qū)別?？梢哉J為，導流器表面金屬液流動改變了凝固過程中溫度場和濃度場的分布，從而對晶粒生長形貌產生重要影響。

導流器引起的液體強迫對流是本實驗半固態(tài)漿料制備及凝固過程中金屬液的主要流動方式，該條件下晶粒前沿溫度場的分布如圖12所示。當對流很弱或無對流發(fā)生時，溶質以擴散傳輸為主，排出速度大于擴散速度，逐漸在界面前沿發(fā)生富集，液相線溫度由界面向前逐漸升高，界面前沿金屬液的實際溫度則由于結晶潛熱釋放隨界面距離的增大而降低。當晶粒生長在流體沖刷和搓動下進行時，對流加快了結晶潛熱釋放，溶質擴散以對流擴散為主，加速了溶質擴散速度，界面前沿溫度梯度和濃度梯度減小，最終使液體中實際過冷度(如虛線所示)減小。在較小的過冷下，界面突起的擾動被抵消，有利于固液界面穩(wěn)定性的鞏固。

圖 12 導流器表面液體流動中晶粒生長前沿液相線和合金溫度分布Fig. 12 Liquidus and melt temperature distributions in front of growing particle during melt flow

DAS等[21]采用Monte Carlo 模擬了不同液流特征下固相顆粒凝固時濃度場分布，認為施加強烈攪拌會促進液體紊流，使液相浸入晶臂間隙并帶走溶質原子，有利于降低成分過冷，促進界面的穩(wěn)定，并以此解釋了雙螺旋制漿工藝下球晶組織的形成[22]。然而在自孕育澆注下，導流器對液體施加的剪切強度遠遠弱于雙螺旋攪拌的，液體無法完全滲透晶臂，晶粒周圍仍然存在一個很薄的擴散邊界層，根據 CANTOR和VOGEL的理論[23]，此時的液體流動更傾向于破壞界面穩(wěn)定性。但值得注意的是，晶粒孤立懸浮于液體中并發(fā)生自旋，液流剪切對晶粒生長的每一個方向都是均等的，在這種狀態(tài)下，熔體中某微區(qū)不會長久地作用于晶粒的某個側面，因此，可以認為固液界面在液體中周期性地經歷著失穩(wěn)、穩(wěn)定，從而避免了晶粒沿某一取向的擇優(yōu)生長，生長前沿的突起不斷熟化。在這種情況下，晶粒各個方向相對均勻長大，即使不能完全呈球形生長，也不會出現發(fā)達的一次臂或二次臂。圖13所示為晶粒生長的可能模型，導流器誘發(fā)的強迫對流使熔體中的溫度場和濃度場較均勻，成分過冷度減小，晶粒周圍濃度擴散區(qū)的幾何形狀單一，枝晶臂不斷熟化，最終生長成為薔薇狀或不規(guī)則多邊形顆粒。

圖13 導流器表面液體流動中晶粒生長模型示意圖Fig. 13 Growth model of grain during liquid flow:(a) Concentration field of single grain in liquid flow; (b) Final grain growth morphology under liquid shear

在晶粒生長過程中，由于根部溶質的富集將產生頸縮。根據凝固熱力學，當液固相界面的曲率為凹形時，界面作用使合金實際平衡熔點下降，曲率半徑越小，曲率越大，平衡熔點越低[24]，因此，晶粒界面上生起的小突起以及晶粒根部凹谷處合金平衡熔點較低。當合金流至導流器底部時，強烈的混合對流加劇了熔體的紊流程度，從而在熔體中微區(qū)內產生較強溫度波動和成分波動。晶粒在隨液流漂移時，不斷通過不同溫度區(qū)域和濃度區(qū)域，受到溫度和成分波動的沖擊，從而使界面上的小突起不斷熔化，晶粒根部低熔點部位發(fā)生熔斷。斷裂后的晶粒碎片能作為獨立晶粒繼續(xù)長大，并與熔體及其他晶粒摩擦發(fā)生熟化，最終在凝固組織中形成多邊形顆粒狀晶粒。因此可以認為，在自孕育鑄造中，導流器引發(fā)的液體流動有利于促進固液界面的穩(wěn)定，晶粒生長以顆粒狀生長和薔薇晶根部熔斷及“磨圓”熟化機制[17]為主。

4 結論

1) 熔體中加入孕育劑再經導流器澆注，獲得的坯料鑄態(tài)組織明顯優(yōu)于直接金屬型澆注和只加入孕育劑澆注的坯料鑄態(tài)組織，初生 α-Mg晶粒呈細小的薔薇狀和顆粒狀，分布均勻，平均晶粒尺寸為37.2 μm。

2) 導流器角度在 30°~45°時，制備的半固態(tài)坯料組織細小、均勻，平均晶粒尺寸集中在20~60 μm之間；導流器過長或導流器溫度過高均不利于合金鑄態(tài)組織細化；減小導流器混合段寬度有利于增強合金的紊流效應，使晶粒分布均勻。

3) 合金熔體內部非均質形核和導流器表面游離激冷晶是自孕育凝固時的主要晶粒來源；導流器引發(fā)的液體強迫對流使熔體內部濃度場和溫度場分布均勻，減小了晶粒生長前沿過冷度，增強固液界面穩(wěn)定；晶粒低熔點部位發(fā)生熔化或頸縮斷裂，晶粒不斷磨圓熟化，最終獲得顆粒狀或細小薔薇狀組織。

REFERENCES

[1] LEGORETTA E C, ATKINSON H V, JONES H. Cooling slope casting to obtain thixotropic feedstock (Ⅱ): Observations with A356 alloy[J]. Journal of Material Science, 2008, 43: 5456-5469.

[2] BIROL Y. Cooling slope casting and thixoforming of hypereutectic A390 alloy[J]. Journal of Materials Processing Technology, 2008, 207: 200-203.

[3] BIROL Y. A357 thixoforming feedstock produced by cooling slope casting[J]. Journal of Materials Processing Technology,2007, 186: 94-101.

[4] SILVA M D, LEMIEUX A, CHEN X G. Characterization of semi-solid slurry using a novel “Rheo-characterizer” apparatus[J]. Journal of Materials Processing Technology, 2009, 209:5892-5901.

[5] FLEMINGS M C, MARTINEZ R A, FIGUEREDO A M. Metal alloy composition sand process: US 20020096231[P]. 2002.

[6] FINDO M, APELIAN D. Continuous rheoconversion process for semi-solid slurry production[J]. Transactions of the American Foundry Society, 2004, 112: 305-323.

[7] APELIAN D, PAN Q Y, FINDO M. Low cost and energy efficient methods for the manufacture of semi-solid (SSM)feedstock[J]. Die Casting Engineer, 2004, 48(1): 22-28.

[8] XING B, LI Y D, MA Y, HAO Y, APELIAN D. Commercial AM60 alloy for semisolid processing: Effects of continuous rheoconversion process on microstructure[J]. Transactions of Nonferrous Metal Society of China, 2010, 20(s3): s723-s728.

[9] 郭洪民, 楊湘杰. 過冷熔體中球晶組織的形成規(guī)律[J]. 中國有色金屬學報, 2008, 18(4): 651-659.GUO Hong-min, YANG Xiang-jie. Formation mechanism of spherical particles in undercooled melt[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metal, 2008, 18(4): 651-659.

[10] 李元東, 楊 建, 馬 穎, 曲俊峰, 張 鵬. 澆注溫度對自孕育鑄造法制備AM60鎂合金半固態(tài)漿料的影響(Ⅰ) [J]. 中國有色金屬學報, 2010, 20(6): 1046-1052.LI Yuan-dong, YANG Jian, MA Ying, QU Jun-feng, ZHANG Peng. Effect of pouring temperature on AM60 Mg alloy semi-solid slurry prepared by self-inoculation method (Ⅰ) [J].The Chinese Journal of Nonferrous Metal, 2010, 20(6): 1046-1052.

[11] 李元東, 楊 建, 馬 穎, 曲俊峰, 張 鵬. 自孕育劑參數對自孕育鑄造法制備 AM60鎂合金半固態(tài)漿料的影響(Ⅱ) [J].中國有色金屬學報, 2010, 20(11): 2178-2186.LI Yuan-dong, YANG Jian, MA Ying, QU Jun-feng, ZHANG Peng. Effect of inoculant parameters on AM60 Mg alloy semisolid slurry prepared by self-inoculation method (Ⅱ)[J].The Chinese Journal of Nonferrous Metal, 2010, 20(11): 2178-2186.

[12] 王金華. 懸浮鑄造[M]. 北京: 國防工業(yè)出版社, 1982.WANG Jin-hua. Suspension casting[M]. Beijing: Defense Industry Press, 1982.

[13] 馬玉濤, 張興國, 郝 海, 王云波, 金俊澤. CaC2對電磁-懸浮鑄造 AZ61合金組織和力學性能的影響[J]. 中國有色金屬學報, 2009, 19(3): 445-451.MA Yu-tao, ZHANG Xing-guo, HAO Hai, WANG Yun-bo, JIN Jun-ze. Effects of CaC2on microstructure and tensile properties of AZ61 magnesium alloys by electromagnetic-suspension casting[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metal, 2009,19(3): 445-451.

[14] ATSUMI O. Solidification: The separation theory and its practical applications[M]. Berlin: Springer-Verlag, 1987.

[15] MOTEGI T, YANO E, NISHIKAWA N. New semisolid process of magnesium alloys[C]//Proceedings of the 2th Inter Conference on Light Materials for Transportation Systems,LiMAT-2001, CAAM. Pusan, South Korea: CAAM, 2001:185-190.

[16] LEGORETTA E C, ATKINSON H V, JONES H. Cooling slope casting to obtain thixotropic feedstock ( Ⅰ): Observations with a transparent analogue[J]. Journal of Material Science, 2008, 43:5448-5455.

[17] 管仁國, 康立文, 杜海軍, 溫景林, 崔建忠. 傾斜式冷卻剪切技術制備 Al-3%Mg半固態(tài)合金坯料[J]. 中國有色金屬學報,2006, 20(2): 811-816.GUAN Ren-guo, KANG Li-wen, DU Hai-jun, WEN Jing-lin,CUI Jian-zhong. Preparing semisolid billet of Al-3%Mg alloy by sloping cooling/shearing process[J]. The Chinese Journal of Nonferrous Metal, 2006, 20(2): 811-816.

[18] FLEMINGS M C, MARTINEZ R A. Principles of microstructural formation in semi-solid metal processing[C]//KANG C G, KIM S K, LEE S Y. Proc of 9th Int Conf on Semi-solid Processing of Alloys and Composites. Busan, Korea,2006: 1-8.

[19] LEE S Y, LEE S M, HONG C P. Numerical modeling of deflected columnar dendritic grains solidified in a flowing melt and its experimental verification[J]. ISIJ International, 2000,40(1): 48-57.

[20] 李 濤, 陳 光, 林 鑫, 黃衛(wèi)東. 攪拌條件下二元合金凝固組織的形態(tài)演化[J]. 金屬學報, 2006, 42(6): 577-583.LI Tao, CHEN Guang, LIN Xin, HUANG Wei-dong.Morphological evolution of solidification microstructure of binary alloy under stirring[J]. Acta Metallurgica Sinica, 2006,42(6): 577-583.

[21] DAS A, JI S, FAN Z. Morphological development of solidification structures under forced fluid flow: A Monte-Carlo simulation[J]. Acta Materialia, 2002, 50: 4571-4585.

[22] DAS A, FAN Z. Morphological development of solidification structures under forced fluid flow: Experimental observation[J].Materials Science and Technology, 2003, 19(5): 573-580.

[23] CANTOR B, VOGEL A. Dendritic solidification and fluid flow[J]. Journal of Crystal Growth, 1977, 41(1): 109-123.

[24] 胡漢起. 金屬凝固原理[M]. 北京: 機械工業(yè)出版社2000.HU Han-Qi. The metal solidification theory[M]. Beijing: China Machine Press, 2000.

Effect of cooling channel on AM60 Mg alloy semi-solid slurry prepared by self-inoculation method (Ⅲ)

LI Yuan-dong1,2, XING Bo1, MA Ying1,2, HAO Yuan1
(1. State Key Laboratory of Gansu Advanced Non-ferrous Metal Materials,Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China;2. Key Laboratory of Non-ferrous Metal Alloys and Processing, Ministry of Education,Lanzhou University of Technology, Lanzhou 730050, China)

The semi-solid slurry of AM60 Mg alloy was prepared by a novel self-inoculation method (SIM). The effects of the cooling channel parameters on the microstructure and microstructure formation mechanism were investigated. The results show that cooling channel can promote the microstructure evolution from coarser dendrite to rosette or small block. At the constant value of melt treatment temperature and addition amount of self-inoculants, the parameters of fluid director, such as slope angle, length, temperature and width of exit, have influence on the heat extraction and shear intensity of melt flow, and finally affect the solidification microstructure. When the cooling channel parameters are set at angle between 30°-45°, length of 500 mm, width of exit of 50 mm and water cooled at the bottom, the semi-solid billet with refined rosette or small block microstructure is produced, and the average grain size is 37.5 μm. The decrease of the exit width leads to uniform distribution of grains. The cooling channel enhances the heterogeneous nucleation and formation of chill grains, which results in a high grain density. The melt convection leads to uniform distribution of temperature and solute field in bulk melt. The granular and rosette-like growth and the ripening of grains are the main growth mechanism.

AM60 magnesium alloy; self-inoculation method; semi-solid slurry; non-dendritic; nucleation; growth

TG249；TG146.2

A

1004-0609(2012)1-0022-11

國家重點基礎發(fā)展計劃資助項目(2007CB613700)；國家自然科學基金資助項目(50964010)；甘肅省國際科技合作計劃資助項目(090WCGA894); 蘭州理工大學博士科研啟動基金資助項目(SB01200701)

2011-01-22；

2011-03-29

李元東, 教授，博士；電話: 0931-2976795; E-mail: liyd_lut@163.com

(編輯 龍懷中)