南開大學(xué) ■ 王奉友 張德賢 王遠(yuǎn) 蔡宏琨 李艷楠

一 前言

太陽(yáng)能是一種清潔能源，而太陽(yáng)電池也有望成為未來(lái)電力能源的主力[1]，制作太陽(yáng)電池主要是以半導(dǎo)體材料為原料，其工作原理是利用光生伏特效應(yīng)[2]，產(chǎn)生光生電動(dòng)勢(shì)以驅(qū)動(dòng)外接負(fù)載。就制備太陽(yáng)電池的材料來(lái)說，硅材料儲(chǔ)量豐富，無(wú)毒、無(wú)污染，技術(shù)也最為成熟。在1950～1960年單晶硅(c-Si)基PN結(jié)太陽(yáng)電池的轉(zhuǎn)換效率己經(jīng)超過10%，但成本較高[3]。

廉價(jià)的可替代單晶硅太陽(yáng)電池的是硅薄膜 太陽(yáng)電池，其具有以下的優(yōu)點(diǎn)[4]：材料具有較高的吸收系數(shù)；可以采用低溫制備技術(shù)(<200℃)，明顯降低能耗；通過改變反應(yīng)氣體組分可方便地生長(zhǎng)各種硅基薄膜材料，實(shí)現(xiàn)各種疊層結(jié)構(gòu)的電池，節(jié)省了許多工序。因此，硅薄膜電池成為國(guó)際上發(fā)展最快的光伏電池之一[5]。

硅薄膜太陽(yáng)電池主要有非晶硅(a-Si:H)太陽(yáng)電池、微晶硅(μc-Si:H)太陽(yáng)電池、微晶硅/非晶硅疊層太陽(yáng)電池和多晶硅(pc-Si)以及新型的異質(zhì)結(jié)太陽(yáng)電池(HIT)。

作者結(jié)合國(guó)內(nèi)外相關(guān)研究成果，綜述了應(yīng)用各種制備方法以及陷光結(jié)構(gòu)得到的硅薄膜太陽(yáng)電池特性的優(yōu)劣，并對(duì)硅基薄膜太陽(yáng)電池的發(fā)展趨勢(shì)進(jìn)行展望。

二 硅薄膜電池研制技術(shù)的發(fā)展

1 制備方法的研究

為了改進(jìn)太陽(yáng)電池的性能，各研究組已對(duì)制備方法和材料進(jìn)行了深入細(xì)致的研究。成功應(yīng)用在硅基薄膜太陽(yáng)電池制備中的主要是各種各樣的化學(xué)氣相沉積，常用的技術(shù)有等離子體輝光放電法(PECVD)、熱絲催化化學(xué)氣相沉積法(hotwire CVD)和光誘導(dǎo)化學(xué)氣相沉積法(light-induced-CVD)。其中，等離子體輝光放電法又分成直流(DC)、射頻(RF)、超高頻(VHF)和微波等離子體輝光放電[6]。

J.Meier[7]等人采用超高頻等離子體增強(qiáng)型化學(xué)氣相沉積(VHF-PECVD)制備了最早的微晶硅薄膜太陽(yáng)電池(μc-Si:H)，開辟了光伏產(chǎn)業(yè)發(fā)展的新領(lǐng)域。采用VHF-PECVD技術(shù)使薄膜的沉積速率有較大提高，其原因主要是提高激發(fā)頻率使得電子密度變大，降低了每個(gè)電子的平均能量，這樣大量的低溫電子同反應(yīng)氣體碰撞，產(chǎn)生的反應(yīng)前驅(qū)物增加[8,9]，薄膜的沉積速率得以提高。同時(shí)由于鞘層電壓降低，電場(chǎng)強(qiáng)度也隨之降低，加速離子的能量減少，從而降低了其對(duì)薄膜表面的轟擊，使薄膜的質(zhì)量提高[10]，也相應(yīng)提高了薄膜材料結(jié)構(gòu)的有序度。

T.Nishimiya[11]等人采用特殊的PECVD的方法制備微晶硅薄膜。首先制作了一個(gè)陽(yáng)極直流偏壓墻(biased wall)包圍等離子體，其具體結(jié)構(gòu)如圖1所示。此方法的優(yōu)點(diǎn)是在不降低薄膜沉積速率的前提下可以降低離子對(duì)襯底的轟擊，此項(xiàng)技術(shù)也被廣泛應(yīng)用到PECVD的制備的工藝中。

PECVD技術(shù)是目前制備硅薄膜太陽(yáng)電池的主流方法，除此之外，熱絲化學(xué)氣相沉積法(hotwire-CVD)也越來(lái)越多應(yīng)用到硅薄膜太陽(yáng)電池的制備中，其主要原理是加熱鎢絲或鉭絲到極高溫度，采用熱絲來(lái)分解反應(yīng)氣體，也叫做熱絲催化法，A.H.Mahan對(duì)熱絲化學(xué)氣相沉積的原理有更為詳盡的介紹[12]。

HWCVD能夠改善薄膜的中程有序度(Medium Range Order，MRO)，因?yàn)镸RO與薄膜的光照條件下的穩(wěn)定性有重要的關(guān)系，所以相對(duì)來(lái)說采用HWCVD制備電池的光致衰退效應(yīng)較小。由于HWCVD的制備不需要外加偏壓，也就無(wú)所謂離子對(duì)襯底生長(zhǎng)的劇烈轟擊，所以生長(zhǎng)出來(lái)的薄膜質(zhì)量相對(duì)較好。荷蘭烏德勒支大學(xué)的Ruud Schropp等人采用HWCVD方法制備了proto-SiGe：H電池[13]，薄膜的光致衰退效應(yīng)不到10%，填充因子達(dá)到了0.77。NREL的M.S.Dabney[14]對(duì)采用HWCVD結(jié)合激光退火技術(shù)制備μc-Si:H薄膜，所得薄膜成核時(shí)間減短，晶粒尺寸更大，氫含量相應(yīng)的增多。同時(shí)，HWCVD也被用于制備多晶硅薄膜，J.Cifre的研究組[15]在高氫濃度稀釋的條件下運(yùn)用HWCVD制備了多晶硅薄膜，經(jīng)過SIMS測(cè)試發(fā)現(xiàn)熱絲中的鎢在薄膜中幾乎沒有摻雜，濃度極小，這也說明HWCVD在制備多晶硅薄膜上擁有廣闊的前景。

除了上述的方法外，一些其他的沉積方法如電子回旋共振(electron cyclotron resonance，ECR)等離子體，光誘導(dǎo)化學(xué)氣相沉積(light-induced-CVD)等方法也被越來(lái)越多的應(yīng)用到太陽(yáng)電池的制備中。ECR等離子體沉積是在低壓條件下用微波作為激發(fā)源，用磁場(chǎng)來(lái)控制等離子體的范圍?？傮w來(lái)說，采用ECR等離子體制備的薄膜由于減少了離子對(duì)薄膜轟擊的能量，同時(shí)避免了HWCVD方法中熱絲對(duì)襯底的輻射，使得生長(zhǎng)的薄膜更為致密，光照條件下的穩(wěn)定性更好[16]。

光誘導(dǎo)化學(xué)氣相沉積是用光子能量來(lái)分解反應(yīng)氣體的分子。被分解的氣體產(chǎn)生電子和離子，以及其他的中性粒子。這些離子和粒子擴(kuò)散到襯底表面沉積形成薄膜材料。日本東京工業(yè)大學(xué)的Yagi, S等人[17]采用light-induced-CVD的方法制備了可以用在太陽(yáng)電池窗口層的μc-SixCy:H薄膜，實(shí)驗(yàn)獨(dú)特的創(chuàng)新之處在于摻入碳源采用的是1,3-disilabutane(1,3DSB)，而不是常用的碳源(甲烷、乙炔等等)。由于1,3DSB中有碳硅鍵(Si-C-Si-C)，Si和C的成鍵使得薄膜中碳團(tuán)簇的現(xiàn)象消失，提高了薄膜的質(zhì)量。

通過以上可以總結(jié)出，采用CVD方法制備薄膜時(shí)，影響薄膜質(zhì)量的主要是生長(zhǎng)薄膜過程中反應(yīng)物的解離度以及成膜前驅(qū)物到襯底時(shí)所帶的能量，不同大小的能量可以使前驅(qū)物自由的以能量最低的方式結(jié)合或是對(duì)已成薄膜的破壞性轟擊，顯然對(duì)成膜速率也有較大的影響。平衡這兩個(gè)條件以及襯底溫度之間的關(guān)系是生長(zhǎng)高質(zhì)量硅基薄膜的關(guān)鍵。

2 陷光結(jié)構(gòu)的進(jìn)展

(1)產(chǎn)業(yè)化的TCO陷光結(jié)構(gòu)的研究

作為硅薄膜太陽(yáng)電池結(jié)構(gòu)中的一個(gè)重要組成部分，透明導(dǎo)電氧化物(TCO)薄膜被用作前電極或者背反射電極的一部分。傳統(tǒng)的透明導(dǎo)電薄膜是氧化銦錫(ITO)，摻雜的ZnO以及摻F的SnO2薄膜(SnO2:F)等，制絨的方法主要是采用濕法刻蝕。顯然，TCO薄膜生長(zhǎng)的成膜情況是刻蝕的先決條件，因?yàn)閷?duì)薄膜摻雜和溫度的不同會(huì)導(dǎo)致薄膜致形貌和導(dǎo)電性以及微結(jié)構(gòu)的區(qū)別，相應(yīng)刻蝕出來(lái)的結(jié)果也就不同，所以需要控制薄膜的生長(zhǎng)。

德國(guó)于立希大學(xué)的Michael Berginski小組[18]通過改變不同的襯底溫度和Al摻雜濃度發(fā)現(xiàn)當(dāng)摻雜濃度為0.5～1wt%，襯底溫度控制在350℃～400℃時(shí)，得到薄膜腐蝕出來(lái)的陷光結(jié)構(gòu)最好，彈坑張角在120?～135?之間，如圖2所示。

通常TCO在可見光范圍內(nèi)(λ=400～800nm)透過率較高。當(dāng)太陽(yáng)電池中有μc-Si:H的加入就要求TCO材料透過范圍要達(dá)到近紅外(400～1100nm)區(qū)域。SnO2:F導(dǎo)電薄膜可以滿足以上要求，即在保證透過率和導(dǎo)電性能的前提下減少TCO對(duì)入射光的吸收，提高光生電流。目前工業(yè)上已經(jīng)應(yīng)用的是Asahi(SnO2:F)U型TCO薄膜[19]。

(2)柔性襯底陷光結(jié)構(gòu)的制備

柔性襯底由于其輕便可彎曲的特點(diǎn)被廣泛應(yīng)用到太陽(yáng)電池的襯底材料中。柔性襯底主要有聚合物襯底(如聚酰亞胺、聚碳酸酯、聚萘二甲酸乙二醇酯和聚對(duì)苯二甲酸乙二醇酯等)以及金屬的不銹鋼箔襯底。對(duì)于柔性襯底陷光結(jié)構(gòu)的制備，由于其倒結(jié)構(gòu)以及襯底材料的特殊性，普通的濕法刻蝕并不適用。所以，一方面可以設(shè)計(jì)絨面襯底，如采用熱壓法使低溫聚合物襯底出現(xiàn)絨面結(jié)構(gòu)，另一方面，可以設(shè)計(jì)絨面背電極如自組織方法制備絨面金屬電極，納米銀顆粒，濺射ZnO并腐蝕，熱輻射法制備金屬電極等[20]。

M.M.de Jong等人[21]采用熱壓法在聚碳酸酯(PC)柔性襯底上制備了尺寸遠(yuǎn)大于可見光波長(zhǎng)的且周期性排列的微金字塔結(jié)構(gòu)的陷光結(jié)構(gòu)，如圖3所示。

最近，基于石墨烯良好的電學(xué)和機(jī)械特性[22]，韓國(guó)成均館大學(xué)的Junmo kang等人[23]采用石墨烯為透明導(dǎo)電薄膜制備了高性能的柔性加熱器，并表示石墨烯薄膜也可用于制備太陽(yáng)電池的TCO材料，其光學(xué)透過率為89%。研究顯示了石墨烯具有超出ITO的電學(xué)和機(jī)械性能，為其在柔性襯底上的硅薄膜太陽(yáng)能電池TCO的應(yīng)用提供了條件。盡管石墨烯材料作為TCO在硅基薄膜太陽(yáng)能電池上的應(yīng)用到目前還鮮見文獻(xiàn)報(bào)道，但各界對(duì)于石墨烯特性的研究勢(shì)必會(huì)加速它在硅基薄膜太陽(yáng)電池TCO材料上的應(yīng)用進(jìn)程。

三 先進(jìn)硅薄膜太陽(yáng)電池的研究

目前世界上先進(jìn)的硅薄膜太陽(yáng)電池也主要是基于以上各種制備方法。為進(jìn)一步提高a-Si:H 太陽(yáng)電池的轉(zhuǎn)換效率，必須要對(duì)長(zhǎng)波入射光進(jìn)行有效吸收，而疊層電池恰好可以解決這個(gè)問題。這里列舉目前世界上具有最高效率的疊層非晶硅太陽(yáng)電池，而United Solar實(shí)驗(yàn)組的文獻(xiàn)都未介紹具體的制備設(shè)備及方法。但從其發(fā)表的相關(guān)文獻(xiàn)可推斷制備的方法主要為PECVD和HWCVD等。

除此之外，HIT太陽(yáng)電池由于結(jié)合了第一代晶硅太陽(yáng)電池和第二代薄膜太陽(yáng)電池的優(yōu)勢(shì)，且其結(jié)構(gòu)中a-Si:H薄膜無(wú)論是作為發(fā)射層還是鈍化層都是重要部分，故HIT太陽(yáng)電池也可視為硅基薄膜太陽(yáng)電池的新成員，且由于其較高的效率受到廣泛的關(guān)注。

1 高效率的硅薄膜電池

目前疊層電池可以分為雙疊層和三疊層的太陽(yáng)電池。疊層電池常見的問題是各層電池之間的電流不匹配。由于疊層電池各層之間是串聯(lián)關(guān)系，這個(gè)問題就勢(shì)必會(huì)降低電池整體的短路電流。美國(guó)United Solar公司制備了三疊層的非晶硅太陽(yáng)電池[24]。底層的nc-Si:H電池會(huì)導(dǎo)致較大的短路電流[25]，為實(shí)現(xiàn)電流的匹配，需要增加頂層的a-Si:H電池和中間層a-SiGe:H電池的厚度，但勢(shì)必會(huì)降低填充因子(FF)和透光性，因此內(nèi)反層的應(yīng)用是必不可少的。該小組所使用的內(nèi)反層不是ZnO或nc-SiNx:H[26]，而是nc-SiOx:H。除此之外，nc-SiOx:H的應(yīng)用不僅充當(dāng)內(nèi)反層，而且采用n型摻雜的nc-SiOx:H代替原來(lái)電池中的n層，這樣也可以減薄電池的整體厚度。使用該結(jié)構(gòu)實(shí)現(xiàn)了16.3%的轉(zhuǎn)換效率，其J-V特性曲線如圖4所示。

2 高性能HIT太陽(yáng)電池的特性及其應(yīng)用

1980年三洋電機(jī)株式會(huì)社率先實(shí)現(xiàn)了非晶型硅(a-Si)太陽(yáng)電池的工業(yè)化, 之后通過不斷的技術(shù)開發(fā)，實(shí)現(xiàn)了大面積(平方米級(jí))的a-Si 太陽(yáng)電池的高性能化[27]。在以前研發(fā)的 a-Si 高質(zhì)量化技術(shù)的基礎(chǔ)上，現(xiàn)已完成了單結(jié)晶硅和非晶型硅的混合太陽(yáng)電池，即帶本征薄層異質(zhì)結(jié)(Heterojunction with Intrinsic Thin layer, HIT)太陽(yáng)電池的開發(fā)和產(chǎn)業(yè)化。HIT太陽(yáng)電池良好的性能與其本征a-Si:H對(duì)硅片表面懸鍵和缺陷的鈍化有重要的關(guān)系，在2010年三洋通過改變界面優(yōu)化條件，公布其實(shí)驗(yàn)室制備的HIT太陽(yáng)電池轉(zhuǎn)換效率達(dá)到23.7%，但具體技術(shù)信息尚未公布[28]。由于HIT太陽(yáng)電池有高于第二代薄膜太陽(yáng)電池的轉(zhuǎn)換效率，同時(shí)其制備成本又比晶硅太陽(yáng)電池低，所以擁有廣闊的應(yīng)用前景。

HIT太陽(yáng)電池由于是非晶態(tài)-晶態(tài)結(jié)合的太陽(yáng)電池，所以涉及到非晶態(tài)薄膜的制備主要采用的都是PECVD。硅片部分通過目前常用的RCA清洗法進(jìn)行清洗，然后用NaOH或KOH進(jìn)行各向異性的腐蝕來(lái)制備金字塔的絨面結(jié)構(gòu)，之后再進(jìn)行各向同性的化學(xué)腐蝕拋光(chemical polishing, CP)[29]：一方面用以增加對(duì)入射光線的吸收，同時(shí)也可以達(dá)到鈍化硅片表面的目的，增加器件的少子壽命。也有研究組對(duì)于硅片表面的清潔采用SiF4或是CF4氣體等離子體干法刻蝕的方法[30-31]。除此之外，目前的nc-Si/c-Si異質(zhì)結(jié)電池也采用HWCVD方法制備，正如前面的敘述，其主要目的是采用HWCVD更有利于結(jié)晶相薄膜的制備。

四 結(jié)語(yǔ)

硅薄膜太陽(yáng)電池由于成本低、環(huán)境污染小、制備簡(jiǎn)單且耗能少，因而在與其他類型太陽(yáng)電池(如CIGS、染料敏化太陽(yáng)電池)競(jìng)爭(zhēng)中仍然處于有利地位。硅薄膜太陽(yáng)電池的制備目前工業(yè)上主要以PECVD方法為主，通過對(duì)工藝的改進(jìn)(如VHFPECVD，HPD-VHF-PECVD，pulse-PECVD)可以實(shí)現(xiàn)大規(guī)模太陽(yáng)電池的高效沉積。基于本文之前的綜述可以看出，HWCVD和light-induced-CVD等方法由于其對(duì)薄膜質(zhì)量的控制較好，光照穩(wěn)定等優(yōu)勢(shì)也被越來(lái)越多的應(yīng)用。同時(shí)，針對(duì)不同襯底太陽(yáng)電池的陷光結(jié)構(gòu)也被視為提升電池效率的重要因素，良好的導(dǎo)電性和高透光率是TCO材料的必備特性，對(duì)其制絨也主要集中在光刻蝕和化學(xué)濕法腐蝕。此外，柔性襯底的制絨和等離子體協(xié)助陷光也被廣泛研究。

目前硅薄膜太陽(yáng)電池轉(zhuǎn)換效率已經(jīng)達(dá)到16.3%。但其理論極限為31%，故仍有繼續(xù)提高的余地。同時(shí)，為了降低光致衰退效應(yīng)，非晶硅和微晶硅、晶體硅相結(jié)合的太陽(yáng)電池將成為硅基薄膜電池的主要產(chǎn)品，但這需要解決大面積微晶硅高速沉積的問題。此外，三疊層電池在制備上已無(wú)困難, 但由于工藝復(fù)雜, 其產(chǎn)業(yè)化有待于低溫沉積技術(shù)的進(jìn)一步成熟。如何提高疊層電池的效率仍將是未來(lái)研究的主要方向之一。

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