潘孝兵 全 林 余小任 曲廣衛(wèi) 王少舜

1（西北核技術研究所 西安 710024）

2（陜西衛(wèi)峰核電子有限公司 西安 710118）

在某些核廢物儲存裝置周圍，需對環(huán)境水樣中的人工放射性核素進行實時自動監(jiān)測。監(jiān)測裝置由屏蔽鉛室與碘化鈉g譜儀組成，對抽入鉛室內(nèi)的水樣進行定時測量與記錄，并判斷目標核素特征能量g全能峰計數(shù)率的變化是否出現(xiàn)異常。

準確標定系統(tǒng)的探測效率是探測系統(tǒng)能正常工作的前提條件。若用放射性標準溶液標定探測系統(tǒng)，會產(chǎn)生較大量的放射性廢液，而且很難對所有的目標核素都進行實驗標定。較為有效的方法是采用標準溶液結合蒙特卡羅計算。利用MCNP程序，可以在較為真實的條件下，模擬能峰的高斯展寬，獲得不同g能量的探測效率與峰總比等重要參數(shù)。利用較少量的標準溶液測量數(shù)據(jù)驗證蒙特卡羅模型，再用該模型計算其他能量或者測量條件下的數(shù)值。

郭春營等[1]用 MCNP程序計算了 NaI(Tl)探測器的峰-總比(peak-to-total ratio)，但0.662 MeV的計算結果比實驗值大 30%。肖雪夫等[2]利用蒙特卡羅法模擬了 HPGe g譜儀刻度圓柱形模型體源內(nèi)放射性核素活度的校準因子。周銀行等[3]對碘化鈉探測器的探測效率進行了模擬計算，研究了若干種“單能源”的峰總比及能譜展寬情況。Ashrafi等[4]用GEANT程序模擬了NaI(Tl)閃爍體探測器對點源的能譜響應，又研究了含137Cs體源的響應函數(shù)。Venkataraman等[5]用MCNP4B程序計算研究了高純鍺探測器對于60–2000 keVg射線響應函數(shù)的峰-總比，與實驗結果的比對證明蒙特卡羅方法的可行性。

本文建立了專用自動取樣測量鉛室的MC計算模型。在定時測量時，為獲得探測器在鉛室內(nèi)對低比活度137Cs溶液的探測效率，用MCNP4C程序對探測器和鉛室內(nèi)部進行了模擬，并用點源模型和較高比活度的137Cs溶液實驗數(shù)據(jù)驗證了MC模型，基于驗證的模型給出低活度水樣的響應值。

1 點源測量實驗與模擬

1.1 γ能譜儀

采用3R3型NaI(Tl)晶體(Φ76.2 mm′76.2 mm)，探測器的結構見圖1。晶體有0.5 mm MgO反射層、2.0 mm (側面)與2.5 mm (端面)Al反射層，以及1.0 mm不銹鋼保護層。晶體與光電倍增管相連的一端是光學玻璃，厚度為2.0 mm[6,7]。

圖1 NaI(Tl)探測器模型結構與材料Fig.1 The NaI(Tl) detector and materials.

g能譜儀由 NaI(Tl)探測器和數(shù)字多道能譜儀(衛(wèi)峰公司)組成，0.662 MeV 的整機能量分辨率為7.5%，測量的能量范圍為 0–1.8 MeV，分成 1024道。采用衛(wèi)峰公司解譜軟件。

1.2 點源測量實驗

使用的137Cs標準源，活度為75363.20 Bq。將標準源置于探頭前端中軸線上，改變源-探頭距離，測定0.662 MeV的探測效率。采用本底扣除法，用該碘化鈉譜儀的長時間本底測量得到單位時間的本底響應譜，用于每個g能譜的本底扣除。

1.3 模擬能譜的高斯展寬

按圖1結構建立3R3型探頭的蒙特卡羅模型。不銹鋼為304不銹鋼，密度7.93 g/cm3，含C(0.07%)、Si(1.0%)、 P(0.035%)、 S(0.03%)、 Cr(18.0%)、Mn(2.0%)、Fe(69.365%)和 Ni(9.5%)。NaI(Tl)晶體的密度為3.67 g/cm3，其中含Tl的質(zhì)量為4.0%。

用MCNP4C軟件中F8計數(shù)卡，可得到探測器對137Cs源的響應函數(shù)。MC模擬得到的響應函數(shù)未做高斯展寬時，0.662 MeV的全能峰近似于直線。用計數(shù)特殊處理卡 FT8，可獲得展寬的能譜。3R3型探測器的能量分辨率(能峰半高寬, MeV)為[8]：式中，Eg為入射 g射線能量(MeV)，a、b、c為系數(shù)，可由實驗測得的EFWHM進行擬合而得到[5]。對稱性良好的高斯峰，系數(shù)a與c近似為 0。用3R3型探測器測量137Cs點源能譜，其0.662 MeV處的EFWHM=49.5 keV，據(jù)此可推算出展寬系數(shù)b=0.0608。

1.4 點源探測效率與模擬結果的對比

用該137Cs點源，調(diào)整源-探測器距離，測得3R3型 NaI(Tl)探測器在各點的探測效率，并用 MCNP程序算得的探測效率，結果見表1。實驗測量137Cs點源效率的擴展不確定度2.0%。由表1，源-探測器距離3 cm時MC值與測量值偏差最大(2.8%)。MC模擬計算的效率在 1.6 %的范圍內(nèi)與實驗值相符，這說明探測器模型是準確的。

表1 3R3型探測器對137Cs點源的源峰探測效率實驗值與理論值和峰總比R(E)Table 1 Measured and simulated detection efficiency and peak-to-total ratio of the NaI(Tl) detector to the 137Cs point source.

1.5 峰總比R(E)

峰總比R(E)是能量為E的單色光子束的全能峰下的面積對整個響應函數(shù)下的全譜面積之比，其度量g射線與探測器物質(zhì)進行相互作用而貢獻其全部能量的概率?？捎霉庾釉诰w中沉積在E附近單位間隔的能量與沉積在晶體中的全部能量(0–E)之比來定義R(E)。而實測結果易產(chǎn)生誤差, 因此一般實驗測量要結合部分理論計算[1]。表1還給出了3R3型探測器對該137Cs點源在不同源-探距下的R(E)測量與 MCNP計算結果，可見峰總比不隨源-探距而改變，其理論值平均為0.674，實驗值平均為0.693，兩者基本一致，且與文獻[1]的理論值(0.709)較為接近。文獻[1]實驗值偏小(0.536)可能由并不嚴格的本底扣除造成。

2 鉛室測量實驗與MC模擬

2.1 鉛室結構與實驗布置

本工作的鉛室內(nèi)外徑分別為F210 mm和F410 mm，壁厚100 mm；內(nèi)襯為不銹鋼，內(nèi)外徑分別為F194 mm和F210 mm，壁厚8 mm。探測器置于不銹鋼防水套筒內(nèi)，壁厚 5 mm。根據(jù)該鉛室與探測器的結構，建立了其MC模型，探測器的光電倍增管、電子線路等簡化為玻璃+真空，見圖2。

圖2 蒙卡計算模型的示意圖Fig.2 Model of the shielded detection system for MC simulation.

2.2 效率刻度實驗與MC模擬結果的比較

實驗方法是利用137Cs標準溶液，配置成比活度不同的一系列溶液(表2), 溶液體積為 5.0 L，探測器靈敏體積部分置于不銹鋼套筒內(nèi)。由MCNP模擬，圖2模型的比活度為1 Bq/L時，探測器對0.662 MeV伽馬射線的計數(shù)率為0.06774/s。

從表2可得出如下結論。

第一，137Cs溶液的比活度接近本底值時，實驗值與模擬值偏差較大，這主要是因為實驗不確定度較大。低濃度樣品的全能峰總計數(shù)偏少（測量時間偏短），計數(shù)率的不確定度偏大。如0.07 Bq/L測得的計數(shù)率的統(tǒng)計誤差達82%。因此在接近本底的低活度水樣定時監(jiān)測中，有必要根據(jù)理論計算的響應值校正實驗測量結果。

第二，溶液比活度>3.77 Bq/L，全能峰的總計數(shù)增加，統(tǒng)計不確定度明顯降低，實驗值與模擬值較為接近。該MC模型在20%偏差范圍內(nèi)與實驗值相符，驗證了該模型的可靠性。由較高比活度實驗驗證的 MC模型計算出低活度水樣的探測器響應值，可作為標準溶液標定實驗結果的參考。

表2 3R3型探測器鉛室內(nèi)0.662 MeV計數(shù)率的實驗值與模擬值（測量1800 s）Table 2 Measured and simulated counting rates (in 1800 s) of the shielded detector system at 0.662 MeV .

2.3 模擬伽馬響應能譜

用F8脈沖計數(shù)卡及特殊處理卡FT8，記錄探測器的響應，獲得的鉛室內(nèi)碘化鈉探測器對實驗條件下137Cs體源的響應能譜，見圖3。

由于鉛室內(nèi)壁材料與水的散射與吸收，低能部分的散射背景明顯增強，但0.662 MeV的全能峰形狀較好。模擬體源的響應能譜可以幫助我們測定水樣以及土壤中天然放射性核素[4]。

圖3 碘化鈉探測器在鉛室中對于體源的137Cs響應模擬譜Fig.3 Simulated response spectrum of NaI(Tl) detector to 137Cs volume source in lead chamber.

3 結論

對于137Cs點源，利用較為簡化的結構模型計算 NaI(Tl)探測器對點源的響應，得到不同源-探距離下0.662 MeV峰的探測效率和峰總比的模擬值與實驗值基本一致。

利用鉛室模型計算了上述探測器對鉛室內(nèi)體源(有限體源)的響應，并用較高比活度標準溶液(比活度>3.77 Bq/L)的實驗數(shù)據(jù)驗證了碘化鈉水樣取樣監(jiān)測系統(tǒng)的MC計算模型。 MC值與實驗值對比，在20%的偏差范圍內(nèi)MC值與實驗值吻合，證明計算模型較為準確。說明利用建立的MC模型研究探測器對體源的響應能譜及探測效率是可行的。

從實驗數(shù)據(jù)的自洽性以及與理論值的對比可以看出，鉛室測量實驗存在較為明顯的不足，表現(xiàn)為低比活度溶液的測量時間不夠長，全能峰總計數(shù)偏小，造成統(tǒng)計不確定度較大(相對統(tǒng)計誤差>82%)。

本文建立的實驗裝置與MC計算模型，可以進一步應用于對其他人工放射性核素的監(jiān)測。

建議進一步研究天然放射性核素238U等對系統(tǒng)的干擾問題。

1 郭春營, 羅永鋒, 林源根. NaI(Tl)閃爍譜儀峰總比的蒙特卡羅計算[J], 核電子學與探測技術, 2002,22(5):453–455 GUO Chunying, LUO Yongfeng, LIN Yuangen. Monte Carlo calculation of the photofractionR(E) of NaI(Tl)scintillation spectrometer[J], Nuclear Electronics &Detection Technology, 2002, 22(5):453–455

2 肖雪夫, 張積運, 馬國學, 等. 環(huán)境電離模型輻射體源放射性核素活度濃度的HPGe γ譜儀就地測定[J], 輻射防護, 2003, 23(5):278–292 XIAO Xuefu, ZHANG Jiyun, MA Guoxue,et al.Measurement of radionuclide concentration in cylindrical volume sources using an in-situ HPGe γ spectrometer [J],Radialization Protection, 2003, 23(5):278–292

3 周銀行, 馬玉剛. MCNP能峰展寬的NaI探測效率研究[J], 核電子學與探測技術, 2007, 27(6):1062–1063 ZHOU Yinghang, MA Yugang. MCNP peak simulation of the detection efficiency of NaI [J], Nucl Electron Detect Technol, 2007, 27(6):1062–1063

4 Ashrafi S, Anvarian S, Sobhanian S.. Monte-Carlo modeling of a NaI(Tl) scintillator[J], Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2006, 269(1):95–98

5 Venkataraman R, Croft S, Russ W R. Calculation of peak-to-total ratios for high purity germanium detectors using Monte–Carlo modeling[J], Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 2005,264(1):183–191

6 張婧瑤, 王南萍. NaI(Tl)閃爍探測器對銫源響應的蒙特卡羅模擬[J], 核技術, 2009, 32(11):872–874 ZHANG Jingyao, WANG Nanping. MC simulation of137Cs γ-ray spectrum of a portable NaI(Tl) detection system [J], Nuclear Techniques, 2009, 32(11):872–874

7 復旦大學編. 原子核物理實驗方法[M]. 北京：原子能出版社, 1984:165/166:143–144.Briesmeister J F. MCNP–a general Monte Carlo n-particle transport code, Version-4C (Los Alamos), 3–106