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        甘孜黃土細(xì)顆粒石英光釋光測年初步研究

        2012-09-23 03:40:06張克旗
        核技術(shù) 2012年12期
        關(guān)鍵詞:甘孜黃土顆粒

        張克旗

        (中國地質(zhì)科學(xué)院地質(zhì)力學(xué)研究所 北京 100081)

        川西高原位于青藏高原東南緣,受到印度洋西南季風(fēng)和高原季風(fēng)的共同影響[1?4],有廣泛的風(fēng)成黃土分布[1]。由于黃土中缺乏可供14C測年的物質(zhì),且受到其測年上限(4?5萬年)的限制,在對黃土的年代研究中,通常較少用14C測年。而黃土-古土壤中蘊(yùn)含的大量長石類及石英礦物是釋光測年所測試的主要對象,因此釋光測年尤其是光釋光(OSL)測年一直是黃土年代學(xué)研究中的一個(gè)重要手段,尤其近些年,OSL測年的新方法和新技術(shù)被廣泛用于黃土及風(fēng)成沉積的測年及其他應(yīng)用中,使黃土釋光年代測量的準(zhǔn)確度和精度不斷提高,拓展應(yīng)用領(lǐng)域也越來越多[2?10]。

        甘孜縣附近雅礱江階地上的黃土堆積較厚,保留較完整,被認(rèn)為是更新世中期以來形成的沉積連續(xù)的風(fēng)塵堆積序列[1,11?17]。對甘孜黃土曾有較細(xì)致的古地磁年代學(xué)研究[13,16,17],但古地磁方法作為一種相對測年手段,無法對其進(jìn)行較精細(xì)的絕對年代劃分。在對甘孜黃土的研究中,釋光(主要為 OSL)測年樣品主要用于研究甘孜黃土的絕對沉積年代[1],或作為古地磁剖面研究的補(bǔ)充[11?13,16],用于大致確定年代范圍。但并沒有對甘孜黃土進(jìn)行專門OSL測年實(shí)驗(yàn)方法學(xué)及其沉積學(xué)應(yīng)用的深入研究,因此已有年齡數(shù)據(jù)的準(zhǔn)確性與可靠性都尚需進(jìn)一步實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證。

        由于新方法和新技術(shù)的探索主要集中于黃土高原的黃土,對于與之物源不同的川西黃土,尚無系統(tǒng)研究的報(bào)道。

        本文對甘孜縣城附近的一個(gè)典型黃土剖面(甘孜-A)的若干樣品進(jìn)行了OSL測年的實(shí)驗(yàn)研究,采用樣品中的細(xì)顆粒石英,探討使用OSL測年方法和技術(shù)上的一些問題,同時(shí)對相關(guān)應(yīng)用前景進(jìn)行簡單論述,希望此基礎(chǔ)性研究對進(jìn)一步深入開展該區(qū)的黃土釋光年代學(xué)研究有所裨益。

        1 采樣位置與樣品采集

        甘孜-A 剖面 (31°37¢22.82N、99°58¢29.42E,海拔3483 m)位于甘孜縣城西北~2 km處的雅礱江五級階地上,為一陡崖,喬彥松等[17]對該剖面進(jìn)行過較多研究。

        由于釋光測年樣品采集中樣品不能曝光,因此采樣過程中采用直徑4 cm、長20 cm的不銹鋼管垂直砸入新鮮面,取出管后兩端,用鋁箔紙和膠帶密封包裝。對甘孜-A剖面上部8.1 m的黃土以0.3 m間距自上而下采集27個(gè)樣品,編號為09GZA01?27。

        2 樣品前處理和測試儀器

        采用細(xì)顆粒(4?11 mm)石英進(jìn)行測試,樣品的前處理流程參考文獻(xiàn)[18?20]。實(shí)驗(yàn)室弱紅光燈[21]條件下,打開不銹鋼管兩端的密封物,去掉兩端曝光的部分;先取10 g樣品用于測量含水量及U、Th和K元素的含量;再取~100 g未曝光樣品置于燒杯,用去離子水稀釋;先用30%過氧化氫除去有機(jī)質(zhì),再用30%鹽酸除去碳酸鹽類礦物;然后用去離子水將溶液洗至中性。根據(jù)Stokes定理,用靜水沉降法分離出其中4?11 μm的細(xì)顆粒混合礦物;將部分細(xì)顆?;旌系V物在H2SiF6(氟硅酸)中浸泡3?5 d,將長石類礦物反應(yīng)溶于溶液中,留下細(xì)顆粒石英為主的固體部分,待反應(yīng)充分后,滴入少量HCl中止反應(yīng)并用去離子水清洗至中性,最后用無水乙醇將細(xì)顆粒石英樣品均勻沉淀在直徑9.7 mm的不銹鋼片上制成測片供測量使用。細(xì)顆粒石英純度用紅外(IR)信號檢測,若長石的 IRSL信號非常低并已接近儀器本底,則純度能滿足實(shí)驗(yàn)要求。

        OSL信號測量使用測試儀器為Daybreak 2200自動測試系統(tǒng),其紅外光源波長為(880±60) nm,藍(lán)光光源波長為(470±5) nm,激發(fā)功率~45 mW/cm2。釋光信號通過QA9235型光電倍增管并在其前附加2個(gè)3 mm厚的U-340濾光片來檢測。該系統(tǒng)配置的90Sr/90Y輻照源劑量率為0.048 Gy/s。

        所有樣品的再生劑量測片的人工輻照均在Daybreak 801型自動輻照儀上進(jìn)行,該輻照儀所配置的90Sr/90Y輻照源劑量率為0.122 Gy/s。

        3 樣品等效劑量(De)測量

        目前,較普遍的等效劑量(De)測量法是再生劑量法,分為單片再生劑量法(SAR)[6,7]、多片再生劑量法(MAR)和簡單多片法(SMAR)等[2,3]。SAR法可用較少測片建立樣品釋光信號生長曲線,獲得 De值,但對單一測片反復(fù)輻照會有信號積累效應(yīng),使De出現(xiàn)系統(tǒng)性偏小。MAR法難以解決測試過程中釋光信號感量變化的問題。SMAR法則是王旭龍等[2,3]基于對洛川黃土細(xì)顆粒礦物的深入研究后提出的,該法引入了SAR法De測試中使用試驗(yàn)劑量(test dose)校正感量變化的思想[4,5],但不同于SAR法的是 SMAR法在多個(gè)測片上建立了再生劑量生長曲線,避免了在同一個(gè)測片上反復(fù)預(yù)熱、輻照和激發(fā)可能帶來的OSL信號積累效應(yīng)。Lu等[22]曾用該法系統(tǒng)測試了洛川末次間冰期以來的黃土-古土壤序列,并取得較好效果。此外,SMAR法比SAR法更節(jié)省儀器測試時(shí)間,對測量時(shí)間有限的情況更有利。綜上考慮,本文選擇SMAR法對甘孜黃土進(jìn)行方法適應(yīng)性及其測年范圍的初步實(shí)驗(yàn)測試研究。

        3.1 De測量

        使用紅外-藍(lán)光雙激發(fā)SMAR法對樣品進(jìn)行De測試。

        受限于實(shí)驗(yàn)室前處理時(shí)間和儀器測量時(shí)間,本文重點(diǎn)對甘孜黃土剖面中的樣品 09GZA02-10和09GZA13等共10個(gè)樣品進(jìn)行了初步測試研究。測試時(shí),每個(gè)樣品的天然測片為8?10個(gè),另將8?10個(gè)天然測片在SOL2型模擬太陽燈下曬15 min,去除其天然釋光信號,再進(jìn)行不同劑量的人工β輻照,即成為再生劑量測片。SMAR法測試步驟和實(shí)驗(yàn)條件為:(1) 天然及再生劑量測片均預(yù)熱(PH1);(2) 紅外光激發(fā)100 s,激發(fā)溫度為125oC;(3) 藍(lán)光激發(fā),激發(fā)溫度為125oC;(4) 所有測片輻照試驗(yàn)劑量;(5)預(yù)熱(PH2);(6) 紅外光激發(fā) 100 s,激發(fā)溫度為125oC;(7) 藍(lán)光激發(fā),激發(fā)溫度為125oC。

        以樣品 09GZA03為例,其天然測片的紅外釋光(IRSL)信號、OSL信號和零再生劑量(N+SL+0 Gy)測片 OSL信號的衰減曲線和再生劑量生長曲線見圖1(均使用PH1=260oC時(shí)的衰減曲線和生長曲線)。

        圖1 樣品09GZA03天然測片的IRSL、OSL和零再生劑量測片OSL信號衰減曲線(a)和再生劑量生長曲線(b)Fig.1 IRSL, OSL signal decay curves of the natural aliquot, OSL signal decay curve of N+SL+0 Gy aliquot (a) and regenerated dose growth curve (b) of the sample 09GZA03.

        從圖1(a)可見,樣品09GZA03天然測片的紅外釋光信號和零再生劑量的OSL信號強(qiáng)度非常低,尤其是 IRSL信號,幾乎接近儀器本底,這一方面表明樣品在使用H2SiF6去除長石類礦物十分徹底,石英的純度很高;另一方面表明,經(jīng)過15 min模擬太陽光曬退后,再生劑量測片的天然OSL信號已經(jīng)幾乎全被去除,不再影響后面的人工輻照及測量。

        各樣品在計(jì)算De值時(shí),用衰減曲線上第1 s的信號和減去最后10 s的均值后得到的值作為有效值計(jì)算。天然或再生劑量測片得到的OSL信號強(qiáng)度有效值記為L,以各測片相應(yīng)的試驗(yàn)劑量測片的OSL強(qiáng)度信號記為T,則L/T被稱為相對OSL信號強(qiáng)度(或感量校正后的OSL信號強(qiáng)度)。不同再生劑量的L/T值(記為 Lx/Tx)與人工β輻照的劑量大小作圖即構(gòu)成再生劑量生長曲線(見圖1b)。通過數(shù)學(xué)擬合建立一個(gè)函數(shù)關(guān)系式,然后將天然測片的相對光OSL信號強(qiáng)度(記為LN/TN)投影到該曲線上,根據(jù)此函數(shù)表達(dá)式反計(jì)算出相應(yīng)的De值。圖1(b)的橫軸為人工輔助劑量,縱軸為相對OSL信號強(qiáng)度,當(dāng)縱軸上天然測片的點(diǎn)投影到再生劑量生長曲線上,即可反算出其劑量值。

        3.2 De預(yù)熱溫度“坪”測試

        預(yù)熱的目的是除去在實(shí)驗(yàn)室輻照中產(chǎn)生的熱不穩(wěn)定信號,以便準(zhǔn)確獲得De值。

        對樣品09GZA03進(jìn)行De預(yù)熱溫度“坪”實(shí)驗(yàn)。測量樣品的天然和再生釋光信號前,用間隔20oC、時(shí)間 10 s、溫度 180oC?300oC 的預(yù)熱(PH1)處理,對試驗(yàn)劑量的測片預(yù)熱溫度(PH2)設(shè)定為對應(yīng)的 PH1溫度減去40oC,但PH1=180oC時(shí)對應(yīng)的PH2溫度為160oC,所有溫度的預(yù)熱時(shí)間為10 s。實(shí)驗(yàn)結(jié)果(圖2)表明,該樣品在 200oC?260oC溫度區(qū)間所獲得的De一致,表明在此預(yù)熱溫度區(qū)間內(nèi),SMAR流程中試驗(yàn)劑量能很好監(jiān)測和校正感量變化。

        確定了De預(yù)熱坪后,對其余樣品的De測試選擇的預(yù)熱溫度為:PH1=260oC,PH2=220oC,預(yù)熱時(shí)間均為10 s。事實(shí)上,260oC的預(yù)熱溫度也是許多實(shí)驗(yàn)室常規(guī)測量De時(shí)常用的。表1是在此測試條件下各樣品的De值。同時(shí),也對這批樣品進(jìn)行了U、Th和K元素含量測定,并計(jì)算出相應(yīng)的環(huán)境劑量率及樣品的年齡結(jié)果,表1一并列出,應(yīng)指出剖面頂部的地表是耕地,而09GZA01深度僅0.3 m,易受人類活動的影響,未測。

        圖2 樣品09GZA03的De與預(yù)熱溫度的關(guān)系Fig.2 De as a function of preheat temperature for sample 09GZA03.

        表1 各樣品的測年結(jié)果及參數(shù)表Table 1 Des, ages and parameters of 10 samples.

        3.3 SMAR法劑量恢復(fù)實(shí)驗(yàn)

        劑量恢復(fù)實(shí)驗(yàn)是將樣品的天然信號全部歸零(通常是用光曬退的方式)后,輻照一個(gè)已知實(shí)驗(yàn)室劑量,將此劑量作為未知的天然劑量進(jìn)行測量,通常這種方法用來檢驗(yàn)實(shí)驗(yàn)條件和流程的有效性,此外,還將其用來檢驗(yàn)不同已知De所恢復(fù)的程度。

        選擇樣品09GZA03和09GZA13的若干天然測片使用SOL2型太陽模擬燈曬退15 min后,各分成4組,接受不同b劑量的輻照,分別為121.5、182.2、242.9和303.6 Gy,然后將這些測片視作未知劑量的天然測片,按照前文SMAR法測試流程和條件進(jìn)行De測量。各實(shí)驗(yàn)室已知b輻照劑量的恢復(fù)比率(測量值/已知劑量)見表2。

        表2 樣品09GZA03和09GZA13恢復(fù)比率Table 2 Recovery ratios of the samples 09GZA03 and 09GZA13.

        劑量恢復(fù)實(shí)驗(yàn)中,一般認(rèn)為恢復(fù)比率在0.9?1.1內(nèi)表明釋光感量校正有效,適合樣品測試。從這兩個(gè)樣品的恢復(fù)比看,二者有4%?6%的差異,這個(gè)差異不容忽視,反映這兩個(gè)樣品的釋光特性可能存在一定差異或因測試方法本身因素造成,還需更多實(shí)驗(yàn)探討,但由于實(shí)驗(yàn)室提供的測量時(shí)間有限,本文的研究還較初步,今后需用更多的樣品進(jìn)行深入探討。但從這兩個(gè)樣品的恢復(fù)比率的總趨勢看,隨實(shí)驗(yàn)室劑量增加,它們的恢復(fù)比率變小是非常明顯的。

        以表2中恢復(fù)比率和人工輻照劑量作圖得圖3,劑量<240 Gy時(shí),恢復(fù)比率基本保持在90%以上,而當(dāng)>240 Gy后,恢復(fù)比率開始<90%,并隨人工劑量增大。即在“高”劑量情況下,選擇的SMAR流程并不能很好地適用在所測樣品上,將導(dǎo)致所獲得的De偏低。這意味著用SMAR法測量天然劑量大于240 Gy的樣品,其測年結(jié)果很可能出現(xiàn)明顯偏小的現(xiàn)象。

        圖3 樣品09GZA03和09GZA13的恢復(fù)比率Fig.3 Recovery ratios of the samples 09GZA03 and 09GZA13.

        4 討論

        利用 SMAR法對甘孜黃土細(xì)顆粒石英進(jìn)行測試試驗(yàn),從深度與De和年齡間的關(guān)系看(見表1),后二者隨前者增大而增大,有較好的趨勢,符合地層沉積的規(guī)律,老地層在下,新地層在上。以各樣品的埋深對年齡作圖見圖 4,圖中明顯看出隨樣品埋深增加年齡變大的趨勢。這表明,SMAR法可用于甘孜黃土的測年。圖4中樣品從09GZA03開始,年齡隨埋深有較明顯的線性增長特征,這具有潛在的計(jì)算剖面上該段黃土粉塵沉積速率的可能,因這不是本文重點(diǎn),不作進(jìn)一步探討。由此推論,如存在合適的黃土剖面,以本文所用的高密度采樣(0.3m間距)及測試有可能對該區(qū)晚第四紀(jì)黃土形成時(shí)代及粉塵堆積速率進(jìn)行更精確的限定,進(jìn)而深入探討其中蘊(yùn)含的古氣候及環(huán)境意義。

        圖4 樣品埋深與年齡圖Fig.4 The relation of depth-age of samples.

        但也應(yīng)注意到,09GZA02與 09GZA03的 De值分別為7.4±0.2和126.1±4.4,相應(yīng)的沉積年齡分別為(1.8±0.1) ka和(29.5±2.0) ka,二者間相差甚多,但兩個(gè)樣品的垂直間距為 0.3 m,這種現(xiàn)象只有較長時(shí)間的沉積間斷(或侵蝕事件)才能造成,這表明該黃土剖面上部可能存在較明顯的沉積間斷。

        SMAR劑量恢復(fù)實(shí)驗(yàn)表明,當(dāng)實(shí)驗(yàn)室輻照的“天然”劑量超過240 Gy時(shí),測量值開始出現(xiàn)明顯偏低。

        圖 5是樣品 09GZA03、07、13的再生劑量生長曲線,從圖中明顯看到,這3個(gè)樣品的再生劑量生長曲線形態(tài)上非常相似:大致在120 Gy前近線性增長,而此后進(jìn)入飽和增長段,斜率開始變緩,而到了~240 Gy后(根據(jù)表1,相應(yīng)的年齡在~5.5萬年),再生劑量即使大幅度增加也無法使相對 OSL信號強(qiáng)度有明顯增加,這個(gè)數(shù)值也與前文的劑量恢復(fù)實(shí)驗(yàn)結(jié)果有相同之處,顯然這不是偶然。

        圖5 樣品09GZA03、09GZA07和09GZA13的再生劑量生長曲線Fig.5 Regenerated dose growth curves of the samples 09GZA03, 09GZA07 and 09GZA13.

        在更“高”劑量區(qū)間后OSL信號增長緩慢,表明已進(jìn)入近完全飽和區(qū)域,這意味著測試方法和實(shí)驗(yàn)條件不僅要能很好地校正感量變化,也需有很強(qiáng)的適應(yīng)飽和區(qū)間的恢復(fù)能力,本文采用的SMAR法測試流程在“高”劑量區(qū)間很難同時(shí)完成這兩點(diǎn)。雖然SMAR法在對洛川黃土的實(shí)驗(yàn)中獲得了近130 ka的光釋光絕對年齡值,但其De在~400 Gy附近[1],可能反映出洛川黃土的細(xì)顆粒石英 OSL信號在更“高”一些的劑量范圍才會進(jìn)入完全飽和區(qū)間。因此,今后還需對本文的SMAR法流程和實(shí)驗(yàn)條件做進(jìn)一步檢驗(yàn)和改進(jìn),以探討在“高”劑量區(qū)間內(nèi),該法是否即可較好地校正釋光信號感量變化,又能較好地反應(yīng)飽和區(qū)間內(nèi)樣品De值的實(shí)驗(yàn)條件等。另外,這也給出一個(gè)啟示,即對天然劑量>240 Gy的甘孜黃土樣品(年齡~5.5萬年),如果使用SMAR法進(jìn)行測年,將可能難以反映其真實(shí)年齡。

        5 結(jié)語

        (1) SMAR法可用于甘孜黃土的OSL測年中,且如果存在較合適的剖面,用如本文的高密度采樣及測樣方式,有可能對該地黃土粉塵的沉積速率、古環(huán)境變化特征等進(jìn)行探討。

        (2) 應(yīng)用SMAR法對甘孜黃土進(jìn)行測年,對于De值<240 Gy的樣品,相應(yīng)的沉積年齡在~5.5萬年,應(yīng)該比較有效,但對于更“高”劑量值(>240 Gy)的樣品,即沉積年齡超過5.5萬年,所得到的年齡結(jié)果可能會偏低超過10%以上甚至更多。這可能是De超過240 Gy后,OSL信號的增長將進(jìn)入近完全飽和區(qū)域,將導(dǎo)致測年結(jié)果系統(tǒng)性地偏小,從而無法反映其真實(shí)年齡。實(shí)驗(yàn)結(jié)果進(jìn)一步表明,在應(yīng)用SMAR法對黃土樣品進(jìn)行光釋光測年過程中,為獲取更真實(shí)可靠的結(jié)果,需同時(shí)對SMAR法的測試條件和試驗(yàn)劑量等方面進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究。

        (3) 根據(jù)本文的實(shí)驗(yàn)結(jié)果,引申到其它地區(qū)各種沉積類型樣品的釋光年代學(xué)研究,認(rèn)為在針對特定類型的樣品系統(tǒng)開展光釋光年代學(xué)測試分析之前,也最好能夠?qū)ο嚓P(guān)實(shí)驗(yàn)流程和條件進(jìn)行檢驗(yàn),以探尋和掌握更適合當(dāng)?shù)貥悠返臏y試技術(shù)和方法。

        致 謝 感謝喬彥松研究員、王書兵研究員、蔣復(fù)初研究員及彭莎莎碩士在野外采樣所給予的幫助,及在成文過程中的探討。

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