周廣亮，董 杰，王文俊，卜志揚，李伯耿

(浙江大學化學工程與生物工程學系，化學工程聯合國家重點實驗室，浙江 杭州 310027)

泰勒反應器中流體的停留時間分布研究

周廣亮，董 杰，王文俊，卜志揚，李伯耿

(浙江大學化學工程與生物工程學系，化學工程聯合國家重點實驗室，浙江 杭州 310027)

采用脈沖示蹤法，實驗考察了泰勒反應器結構參數、操作參數和物料粘度對其停留時間分布的影響規(guī)律,發(fā)現泰勒反應器中物料的混合程度隨泰勒數(Ta)的增大而增大、軸向雷諾數(Reax)的增大而減弱。進一步采用多級混合模型，將泰勒反應器的當量全混釜數(N)與反應器結構參數、泰勒數和軸向雷諾數相關聯,提出了一個N的測算公式。在實驗考察的范圍(Ta=280～3 230; Reax=0.89～6.78)內，由該式計算的N值與實驗值很好地相符，具有廣泛的適用性。

泰勒反應器 停留時間分布 當量全混釜數

泰勒反應器是一種由內外同軸雙圓筒組成的連續(xù)反應器，它通過內外筒的相對旋轉(一般為內筒轉動而外筒固定)而使環(huán)隙中的物料被攪動，并與連續(xù)的進出料相疊加，使反應器內的物料出現Taylor渦流、Couette流和Poiseuille流的組合。Andereck等[1]曾系統(tǒng)地總結了泰勒反應器中物料的流型。Giordano等[2,3]則深入研究了該類反應器的傳質特性與停留時間分布，發(fā)現增加內筒的轉速，即可將物料的停留時間分布(RTD)從典型的平推流改變?yōu)槿炝?。同時，泰勒反應器具有傳熱面大、剪切力（對物料破環(huán)）小、粘壁少等優(yōu)點，因而在生物化學、酶催化化學、醫(yī)學、光催化化學及聚合反應等領域有良好的應用前景[1,4-8]。

對于聚合反應，連續(xù)反應器中物料的 RTD十分重要，它不僅影響到反應器出口的轉化率，而且很大程度上決定了聚合產物的分子量及其分布、共聚組成及其分布（對于共聚合反應），以及顆粒粒徑及其分布（對于非均相聚合）。泰勒反應器如此靈活可調的 RTD，對于聚合工藝和聚合反應器研究者來說，無疑具有很大的吸引力。Nomura等[5]研究了泰勒反應器當量全混釜數N與泰勒數Ta、平均停留時間θ及反應器內外筒徑比r之間的關系，提出了一個以泰勒漩渦數N0為參數的關聯式。該參數雖幾乎等于兩圓筒環(huán)隙寬與反應器長度之比，但實際應用時仍需由實驗觀察來確定。馮等[9]也實驗研究了泰勒反應器RTD與 Ta數及軸向雷諾數Reax的關系，并用計算流體力學的方法模擬了反應器內物料的流型，揭示了Ta數與渦流及渦流間傳質系數間的關系，但沒有給出 RTD與反應器結構及操作參數之間的關聯式。同時，這些研究都以水為流體，未考察粘度的影響。

為了準確而又清晰地表達泰勒反應器中物料 RTD與反應器結構參數、操作參數和物性間的關系，以供人們在應用泰勒反應器時靈活地調節(jié)RTD，進而調控反應產物的結構，我們采用脈沖示蹤法，在兩個不同結構尺寸的泰勒反應器中深入考察了Ta數、Reax數對物料RTD的影響，提出了一個泰勒反應器當量全混釜數N與反應器結構參數、Ta和Reax的關系式。

1 實驗部分

1.1 反應器結構

泰勒反應器的基本結構如圖1。Snyder[10]認為，當反應器長與其內外圓筒環(huán)隙寬之比值（L/b）大于10時，可以忽略反應器的末端效應。Coles[11]則指出，在沒有軸向流的情況下，如果反應器的內筒外徑與外筒內徑之比（Di/Do）小于 0.71時將不會有渦流產生。為確保泰勒反應器的特性，我們將兩種實驗用的反應器A、B分別設計如表1。為考察本研究提出的模型的適用范圍，同時將文獻[9]所用反應器C的結構參數列入表1。

圖1 泰勒反應器的結構示意Fig.1 The configuration of Taylor reactor

表1 所用反應器的結構參數Table1 Structure parameters of the investigated Taylor reactors

1.2 RTD與N的測定

采用脈沖示蹤法測定物料的停留時間分布(RTD)。茜素紅為示蹤劑，UNICO 2802H紫外分光光度計進行濃度的標定。實驗發(fā)現，茜素紅水溶液在293.0 nm處存在最大的吸收，且標準曲線線型很好。 以水為流體考察反應器A的RTD變化規(guī)律；以不同粘度的水-甘油混合物為流體考察反應器B的RTD變化規(guī)律。

用計量泵將流體以恒定流速注入一個預熱器（確保恒定的溫度乃至物料的粘度），然后再注入泰勒反應器進料口，同時控制內筒轉速恒定，且由夾套保溫；經過3倍以上平均停留時間，待泰勒反應器中流場得到充分發(fā)展并穩(wěn)定后，用注射器將1mL已知含量的茜素紅溶液迅速的打入進料口，并開始計時；然后每隔一定時間從出料口處取樣，將收集到的樣品用紫外-可見分光光度計在293.0 nm下進行測定，得到停留時間分布密度函數E(θ)。

平推流和全混流是連續(xù)反應器的兩個極端的返混狀態(tài)，實際反應器多介于這兩者之間。將這些實際的反應器看成是N個相同體積的全混流反應釜的串聯，即可用下式來描述它們的停留時間分布密度函數[12]：

式中，N為當量全混釜數，θ為時間與平均停留時間的比值（即θ=t/τ）。根據實驗數據由式（1）可擬合得不同條件下反應器的當量全混釜數N。N越大，反應器內物料的返混越弱，物料越接近于平推流；反之N＝1時，物料的返混達到極限，流體呈全混流。

2 結果與討論

2.1 Ta和Reax對N的影響

用無量綱的泰勒數Ta和軸向雷諾數Reax來表征泰勒反應器的結構特性與操作條件。泰勒數的物理意義為周向慣性力與粘滯力之比，含義類似于周向雷諾數

式中Ri為內筒半徑，m；b為兩筒環(huán)隙間的寬度，m；ν為動力學粘度，m2/s；ω為內桶轉速，r/min。

軸向雷諾數的物理意義為軸向慣性力與粘滯力之比

式中uax為軸向流速，m/s。

采用A、B兩反應器，分別通過改變物料運動粘度ν、流速（對應于τ）和內筒轉速ω，考察泰勒數和軸向雷諾數對反應器當量全混釜數NE（下標E代表實驗值）的影響，結果見表2。

從表2中的A、B兩反應器欄的數據可見，軸向雷諾數Reax不變，增加內筒轉速以增大Ta值時，NE值減小；表明增加內筒轉速可明顯增大物料的返混程度。如在反應器A中，Reax=3.72時，Ta從280增加到2 784，其對應的當量全混釜數從10.6降到1.5，接近于一個全混釜。而當Ta值基本不變，降低物料流速（也即延長平均停留時間）或增大物料粘度以減小Reax時，NE值同樣減小，混合程度增加；但Ta值較大時，這一趨勢漸不明顯。文獻[4,9]也報道了類似的結論，但他們僅通過流速來改變Reax值，未考察粘度的影響。

2.2 N與Ta和Reax的關聯

式中，C與反應器結構參數r有關。

根據表2中的實驗數據（其中C欄實驗數據來自文獻[9]），分別將ln NE對lnTa、和）作圖，得：α=-0.6；β=0.5；γ=0.2。進一步根據A、B和C三反應器的尺寸得：。代入式（4），得：

式中，r、L和b為泰勒反應器的結構參數，它們錯誤！未找到引用源。的物理意義見圖1和表1。

將A、B和C三反應器的結構參數和各操作條件代入到式（5）中，反算得當量全混釜數NC（下標C代表計算值），列于表2實驗值（NE）的左側。為了更直觀考察式（5）的適用性，將NC對NE作圖（如圖2）?？梢姡剑?）可以較準確地計算出不同操作條件下泰勒反應器中流體的當量全混釜數。尤其當N≤8時，計算值與實驗值更為接近。

圖2 各反應器計算當量全混釜數與實測當量全混釜數的比較Fig.2 Comparison between NCand NEfor Reactor A, B and C

表2 不同條件下反應器的當量全混釜數Table2 The number of equivalent CSTRs at different conditions

分別選?。╝）ν=6.6×10-7，τ=40 min，ω=36 r/min(即 Reax=3.72，Ta=280)以及（b）ν=2.77×10-6，τ=40 min，ω=201 r/min（即Reax=1.58，Ta=2 785）兩個實驗條件，由式（5）計算得當量全混釜數NC分別為9.7和1.3，代入多級混合模型的停留時間分布密度函數表達式（式（1）），計算兩條件下的停留時間分布，結果與實驗值比較，如圖3?？梢?，由式（5）和（1）所表述的停留時間分布與實驗結果十分相近。

圖3 RTD的計算與實驗數據的比較Fig.3 Comparison of RTDs between calculated results and experimental data

本研究引言部分提到，Nomura等[5]曾進行過類似的工作，并得到如下關系式：

式中，N0為泰勒漩渦數，可由實驗目測的方法獲得，據稱幾乎等于L/b值；τ為平均停留時間，min。

事實上，通過實驗目測獲得N0，需要建立透明筒壁的反應器冷模裝置。這幾乎失去了該式預測泰勒反應器當量全混釜數，進而預測其RTD的意義。我們根據他們提出的(N0≈L/ b)的假設，由該式計算了A、B、C三種泰勒反應器各操作條件下的當量全混釜數，結果列為表2的最后一列。可見，其與實驗值相差甚大，尤其在較高Ta 條件下得到了N小于1的計算結果，完全失去了N的物理意義。

究其原因，我們發(fā)現，其所選用的反應器的內外圓筒間的環(huán)隙b較小，導致了其r值在0.43～0.76、Ta在54～71之間，與我們的反應器結構參數和操作條件相差甚遠。

大量研究均指出，只有當泰勒數達到一定的臨界值時，才會出現泰勒渦流。Prima等[13]計算發(fā)現，泰勒反應器出現泰勒漩渦的臨界值為51.3。文獻[5]則認為這個臨界值在46～60之間。Kataoka等[4]曾歸納了泰勒反應器中幾種物料流型的Ta數范圍，即：Ta為50～500時，物料呈層狀泰勒渦流（Laminar Taylor Vortex Flow）；Ta為500～900時，物料呈單個周期波動的渦流（Singly Periodic Wavy Vortex Flow）；Ta為900～1 500時，物料呈準周期波動的渦流（Quasi-Periodic Wavy Vortex Flow）；Ta大于1 500時，物料呈弱湍動的渦流（Weakly Turbulent Wavy Vortex Flow）。顯然，文獻[5]考察的是泰勒漩渦臨界值附近的情況，式（6）也僅僅適用于這一范圍。然而，泰勒反應器實際應用時，其操作條件多在較高的泰勒數范圍。本研究提出的泰勒反應器的當量全混釜數計算公式適合于多種流型，更具實用價值。

3 結 論

采用脈沖示蹤法，考察了泰勒反應器結構參數、操作參數和物料粘度對其停留時間分布的影響規(guī)律；發(fā)現泰勒反應器中物料的混合程度隨泰勒數Ta的增大而增大、軸向雷諾數Reax的增大而減弱。采用多級混合模型，將泰勒反應器的當量全混釜數N與反應器結構參數、Ta 和Reax相關聯，提出了一個N的測算公式。在Ta為280～3 230、Reax為0.89～6.78的范圍內，由該式計算的N值與實驗值很好地相符，該式適合于泰勒反應器的多種流型。

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Study on Residence Time Distribution of Fluid in the Taylor Reactor

Zhou Guangliang，Dong Jie，Wang Wenjun，Bu Zhiyang，Li Bogeng
(State Key Laboratory of Chemical Engineering, Department of Chemical and Biological Engineering, Zhejiang University,Hangzhou 310027, China)

Tracer pulse-input method was used to investigate the effects of structure and operation parameters and fluid viscosity of Taylor reactor on the fluid residence time distribution . It has been found that the flow mixing was enhanced with an increase in Taylor number (Ta) and a decrease in axial Reynolds number (Reax). Based on the tanks-in-series model, an expression was presented to describe the relationship among number of equivalent CSTRs, rector structure parameters, Taylor number and axial Reynold number. The results show that the N value calculated under the investigated conditions (Ta=280-3 230, Reax=0.89-6.78) agrees with experimental data very well and the equation can be applied widely.

Taylor reactor; tracer pulse-input method; number of equivalent CSTRs

TQ027.1

A

1001—7631 ( 2012) 03—0280—06

2012-04-23;

2012-06-01。

周廣亮(1987-)，男，碩士研究生；李伯耿(1958-)，男，教授，通訊聯系人。E-mail:bgli@zju.edu.cn。

國家自然科學基金資助（20876135）。