徐祥德，丁國安

(中國氣象科學研究院，北京 100081)

1 概況

20世紀30—60年代，一些工業(yè)發(fā)達國家，曾先后發(fā)生了八起公害事件，其中如駭人聽聞的英國倫敦SO2、硫酸鹽、氣溶膠、煙霧事件死亡人數(shù)約4000人[1]。這些公害事件與城市大氣污染密切相關(guān)，它們重演著如此情景:工業(yè)化城市污染源持續(xù)排放大量污染物進入大氣，在城市邊界層特殊大氣動力結(jié)構(gòu)及特殊天氣條件背景下，如小風或靜風、逆溫等異常氣象狀況致使空氣污染物在城市近地面層局地堆積，區(qū)域性高濃度大氣污染導致人體健康受到嚴重危害。中國已進入經(jīng)濟和社會快速發(fā)展的新時代，亦面臨著環(huán)境污染問題。地面觀測、衛(wèi)星遙感和數(shù)值模擬均顯示我國華北、長三角、珠三角地區(qū)出現(xiàn)了綿延數(shù)百千米的大范圍大氣污染，跨越多個省市行政邊界，已對人體健康、生態(tài)系統(tǒng)、局地氣候產(chǎn)生嚴重影響。其中，華北地區(qū)是我國范圍最大、跨越省域最多的重污染區(qū)，也是全球大氣污染嚴重的區(qū)域之一。近年來，我國已采用各方面有效措施，使城市大氣環(huán)境顯著改善，但仍面臨十分嚴峻的環(huán)境問題。近年可吸入顆粒物(PM10)逐漸成為大多數(shù)城市的首要污染物，近期PM2.5又引起人們極大關(guān)注。北京已成為國際上大氣污染嚴重的城市之一，據(jù)北京地區(qū)研究結(jié)果表明，PM2.5占據(jù)了可吸入顆粒物(PM10)的50%～60%，在污染天氣條件下這個比例還會上升，最高甚至可到80% ～90%。

城市群邊界層大氣動力與大氣化學過程相互耦合及其影響研究成為城市大氣環(huán)境研究的重大前沿科學難題。很多大氣科學與環(huán)境科學著名學者在此交叉領(lǐng)域理論與應用研究方面已做出了重要貢獻。例如，1998年周秀驥主持的長江三角洲大氣—生態(tài)—環(huán)境系統(tǒng)研究項目[2]，21世紀初唐孝炎主持的北京地區(qū)大氣污染細顆粒物成因及其調(diào)控機理研究項目[3]，郝吉明主持的我國大氣SO2減排城市空氣質(zhì)量改善理論與關(guān)鍵技術(shù)項目等[4]，王文興、任陣海、馮宗煒等[5]主持的中國大氣酸雨等項目。上述著名專家、學者與其他相關(guān)領(lǐng)域科研、專業(yè)人員在大氣與環(huán)境交叉學科方面做出了開拓性的重要貢獻。

隨著城市化進程加快，城市、城市群邊界層結(jié)構(gòu)變得日趨復雜，治理影響因素的目標難以確定，對此國家環(huán)保與科技部門正在加大治理力度;然而，由于對大氣動力、物理化學過程耦合過程認知的困難，嚴重影響了治理工程應對效果。城市大氣重污染過程中空氣穹隆(俗稱大鍋蓋)在某些季節(jié)頻繁籠罩在城市群上空，使人常常思念“藍天碧水”這令人神往的城市環(huán)境景象。北京空氣污染日和清潔日所拍攝的同一以中央電視臺為背景的城市建筑群照片見圖1，從圖1可見，當PM2.5處于高值時(2月3日)中央電視臺發(fā)射塔與周邊建筑群無法辨認，能見度極低，當PM2.5處于低值(2月6日)中央電視臺發(fā)射塔與建筑群十分清晰，能見度極佳。

圖1 不同PM2.5濃度條件下中央電視臺發(fā)射塔照片及相應觀測的PM2.5日均值Fig.1 The CCTV tower photos at difference PM2.5concentrations and observedPM2.5daily meanvalue

本文介紹的“973”城市環(huán)境項目將認識城市及周邊區(qū)域邊界層大氣污染動力－化學過程三維立體結(jié)構(gòu)作為現(xiàn)場觀測試驗核心科學問題，以獲取城市大氣污染異常時空分布試驗設計具體目標，2001―2003年在北京城區(qū)及近郊大范圍區(qū)域，協(xié)調(diào)水、土環(huán)境城近郊區(qū)的重點監(jiān)測試驗與典型環(huán)境采樣調(diào)研計劃，實施了冬夏兩季共15期城市邊界層大氣動力－化學過程三維“立體”綜合觀測。該試驗稱為北京城市大氣污染現(xiàn)場實驗，簡稱為“BECAPEX”，試驗布點及儀器布局見圖 2、圖 3[6，7]。

圖2 BECAPEX科學試驗站點分布Fig.2 Station site layout of BECAPEX

2 大氣污染廣義判識分析技術(shù)平臺

圖3 北京城市大氣邊界層動力學三維立體觀測試驗設計示意圖Fig.3 Sketch map of physical-chemical 3-dimentions monitoring experiment of atmosphere boundary layer in Beijing

為解決跨省域大氣污染時空特征與輸送影響理論綜合分析難題，BECAPEX科學試驗資料分析研究采用點－面結(jié)合綜合判識技術(shù)，揭示了城市大氣污染空間異常強信號，研究結(jié)果發(fā)現(xiàn)城市與周邊大氣污染過程城市邊界層結(jié)構(gòu)、建筑群分布、山谷風、城市熱島的相關(guān)特征，提出了城市大氣污染邊界層結(jié)構(gòu)影響因素綜合物理圖象(見圖4)。發(fā)現(xiàn)城市與周邊區(qū)域大氣重污染過程“空氣穹窿”三維結(jié)構(gòu)及其周邊源多尺度輸送特征。項目綜合分析與模式計算城市周邊源貢獻研究亦表明，此類輸送除了城市周邊區(qū)域外，跨省域輸送轉(zhuǎn)化亦是重要的城市大氣污染影響源;揭示氣溶膠顆粒物、臭氧等大氣污染過程變化的垂直結(jié)構(gòu)及其相互影響特征，發(fā)現(xiàn)了城市群氣溶膠區(qū)域氣候效應，提出了大氣邊界層與大氣污染的耦合效應，解決了城市與周邊區(qū)域大氣污染過程及其成因分析理論難題，為城市與周邊大氣污染預報模式與控制技術(shù)提供科學依據(jù)。

2001年2月21 —23日大氣污染過程樣本分析表明，盡管該時段北京處于相當部分工廠、交通車輛控制條件下，但由于當時特殊的大氣環(huán)境場氣象條件的影響，城市大氣污染反而異常嚴重。2001年2月21日為減排日，由于氣象條件異常，北京城區(qū)與郊區(qū)形成弧狀類似“空氣穹窿”逆溫層，SO2出現(xiàn)峰值，鐵塔和激光雷達觀測(見圖5)亦可揭示出對應大氣逆溫(200～400 m)構(gòu)成的大氣污染垂直廓線低層出現(xiàn)峰值結(jié)構(gòu)。圖4綜合描述出城市空氣污染穹隆三維結(jié)構(gòu)，如邊界層綜合結(jié)構(gòu)，且描述了此次過程北京城市與郊區(qū)南—北向剖面溫度、風速與城市測點上空大氣污染垂直結(jié)構(gòu)特征，揭示了空氣穹隆成因[8～11]。

圖4 城市空氣污染穹隆三維結(jié)構(gòu)Fig.4 Three-dimensions construction at city air pollution dome

圖5 城市空氣穹隆動力－化學成份結(jié)構(gòu)特征概念模型Fig.5 Concept model of physical-chemical construction of city air dome

2.1 城市大氣污染動力－統(tǒng)計模型集成分析平臺

將氣象動力－統(tǒng)計方法應用在大氣污染成分及其時空變化診斷分析中，亦是“973”城市環(huán)境項目研究成果的特色，通過點－面結(jié)合的統(tǒng)計－動力模型，可揭示城市及周邊跨省域大氣污染物、氣溶膠時空變化的區(qū)域周期性特征。研究結(jié)果揭示了局地與區(qū)域大氣結(jié)構(gòu)與SO2、NOx氣溶膠顆粒物和臭氧等變化的相關(guān)性，發(fā)現(xiàn)跨省區(qū)域城市群大氣污染過程呈區(qū)域性主周期、“同位相”及其多尺度特征，提出了大氣污染動力過程多尺度相關(guān)結(jié)構(gòu)理論[6，7，12]，為城市及周邊跨省域污染源影響特征域分析提供技術(shù)支撐。項目為跨省域城市群大氣污染觀測系統(tǒng)優(yōu)化設計、污染源“追蹤”以及大氣污染預警系統(tǒng)提供了重要技術(shù)平臺與應用理論基礎(chǔ)。本文將各類動力－統(tǒng)計方法稱為多源信息“廣義判識”技術(shù)，以表明目前已取得的一些研究成果僅僅是將氣象計算工具引入大氣環(huán)境研究中的初步探索與嘗試。

1)大氣污染物主成分判識。城市氣溶膠是我國主要的大氣污染物，由于成因極其復雜，如何在大量影響因子中篩選判識出主要污染物種，可為城市空氣污染治理與評估提供分析依據(jù)。

Xu和Shi等[7]對2003年北京城市大氣污染BECAPEX 試驗期間白石橋冬、夏季 PM10、PM2.5粒子濃度時間序列及各氣體污染物種濃度樣本序列進行經(jīng)驗正交函數(shù)(EOF)模型主成分分析，采用“一維空間EOF”主成分分析模型，分析城市邊界層復雜結(jié)構(gòu)背景下氣溶膠氣、粒態(tài)季節(jié)變化以及污染物種間關(guān)聯(lián)特征。并采用冬季(2003年2月，672樣本)、夏季(2003年8月，706樣本)紫竹院自動氣象站(AWS)不同氣象要素(溫、濕、動能)構(gòu)成主成分分析樣本集，進行大氣成分與氣象要素主因子組合結(jié)構(gòu)分析。根據(jù)冬、夏季 PM10、PM2.5濃度與各類污染物種成分組合的特征向量時間系數(shù)兩者的相關(guān)性、主成分方差貢獻所占的比例因素，分析PM10、PM2.5主成分中4類氣體污染物種成分組合第一特征向量系數(shù)矩陣。研究結(jié)果表明，北京冬季PM10、PM2.5粒子主成分以 SO2和 NOx影響為主，其次是O3與 CO，夏季 PM10、PM2.5粒子主成分則以 CO、NOx影響為主。這種冬、夏季 PM10、PM2.5粒子污染物種影響主成分系數(shù)“權(quán)重”反映了北京城市大氣污染源影響過程中氣、粒態(tài)相關(guān)結(jié)構(gòu)的季節(jié)特征，并描述出城區(qū)排放源影響的季節(jié)性差異。

根據(jù) PM10、PM2.5與氣象要素 EOF 分解后時間系數(shù)的相關(guān)性，選取相關(guān)性最佳的主特征向量，列出冬、夏季PM10、PM2.5與氣象要素場的主因子相關(guān)矩陣。結(jié)果表明冬季PM10、PM2.5濃度偏高主要與弱動能(小風)、高濕氣象條件有關(guān)，其貢獻率占58%～59%;夏季PM2.5濃度主成分分析表明，夏季PM2.5濃度偏高的氣象因子組合結(jié)構(gòu)則為低溫、高濕和弱動能(小風)，其貢獻率占59%。

2)城市大氣污染時空變化過程“相位”特征。城市由于其復雜的下墊面，如何經(jīng)濟而又有實效地設計觀測站點，以了解城市建筑群“冠層”中有代表性的大氣成分時空分布狀況，亦是長期以來研究城市氣象條件和城市大氣污染相關(guān)機理的難點?；诒本┏鞘写髿猸h(huán)境試驗(BECAPEX)4個高層樓頂觀測點(代表城區(qū)不同方位)大氣污染時空變化資料分析可發(fā)現(xiàn)，城市建筑群上邊界(高層建筑樓頂觀測點)冬季大氣污染物NOx、SO2和CO日平均濃度變化具有城市區(qū)域尺度大范圍“同位相”時間演變特征(見圖6)，O3濃度亦在不同測點變化趨勢一致，但與以上污染物呈“反位相”變化。夏季BECAPEX試驗階段大氣污染物種(CO、SO2、NOx和O3)在城區(qū)尺度范圍不同方位測點(地理所、中國氣象局、南郊觀象臺)亦呈顯著的“同位相”特征，即大氣污染變化呈城市區(qū)域空間尺度“同步性”特征。城市尺度空氣污染物同位相分布特征不僅表現(xiàn)在SO2、NOx、CO和O3等氣體污染物的時空分布方面，氣溶膠也同樣有此特征。而且SO2、NOx、CO和O3以及氣溶膠等同一空氣污染物種在不同高度日平均濃度和小時平均濃度一樣也都有同位相分布特征。需要注意的是北京這樣特大城市尺度為10～20 km內(nèi)，各測點空氣污染物隨時間變化位相差別很小。對于城市群區(qū)域而言，在源排放的一次性污染過程中污染物向下風向輸送、擴散、稀釋，對于重污染過程，盡管其空氣污染物時間變化曲線相似，但峰值出現(xiàn)的時間，在同一氣團控制下隨輸送距離的增加而有滯后。其滯后時間隨距離而不同，大約100 km為12 h，但在非同一氣團控制下，氣團內(nèi)外空氣污染物隨時間變化則沒有相關(guān)性[12]。

圖6 四個不同測點SO2逐時變化圖(2001年2月20—24日)Fig.6 Comparison of hourly mean concentrations of SO2in 4 stations(during February 20－24，2001)

大氣污染過程與城市邊界層熱力、動力結(jié)構(gòu)密切相關(guān)，因此城市邊界層風場、溫度場等要素的變化將在不同空間尺度上“控制”與“制約”著城市大氣污染的時空變化。選取天安門、奧體中心、公主墳、白家莊、天壇作為北京城市區(qū)域代表性自動氣象站測點，分析了冬季和夏季BECAPEX試驗階段各測點逐時平均風速的變化，可發(fā)現(xiàn)冬、夏季北京城區(qū)AWS不同測點風速要素變化特征均呈顯著同位相特征，另外，相應測點氣溫要素的變化亦存在類似的不同測點同位相變化特征。但必須指出，AWS記錄存在很多短周期更小尺度擾動。若采用時間滑動濾波后，城市尺度動力結(jié)構(gòu)變化同位相特征可能更為顯著。上述計算結(jié)果揭示了城市邊界層大氣變化的區(qū)域性特征及其湍流尺度及輸送、混合效應。

3)城市大氣污染周期變化特征。眾所周知，大氣運動過程絕大多數(shù)情況下是由多種周期運動，即不同譜特征的大氣運動疊加而成。那未與其相關(guān)的大氣中的空氣污染物是否也有如此特征呢?這是一個饒有興趣的問題。采用統(tǒng)計分析方法來揭示大氣污染過程湍流擴散、轉(zhuǎn)化過程的多尺度周期特征。對2003年冬、夏季(2月、8月)AWS風、溫連續(xù)記錄與PM10時間序列(672，360樣本)進行了功率譜統(tǒng)計分析。計算時采用對時間序列自相關(guān)函數(shù)進行傅里葉變換的間接法來估計功率譜，首先計算序列的自相關(guān)函數(shù)，最后對得到的平滑功率譜進行顯著性檢驗，確定時間序列的顯著周期[12]。

研究結(jié)果表明冬、夏季PM10粒子濃度變化均存在數(shù)小時短周期，冬季PM10前3個主周期均為若干天“長周期”，此若干天顯著“長周期”特征與氣溶膠顆粒物具有10天左右衰減周期的規(guī)律相吻合，表現(xiàn)了冬季PM10遠距離大尺度輸送特征及其影響效應。而夏季除個別主周期為12 h左右外，大部分主周期均呈2～3 h短周期特征。上述現(xiàn)象揭示出冬、夏季大氣環(huán)流背景下城市局地風場變化周期特征差異，即冬季局地風場大尺度系統(tǒng)周期特征較夏季更為顯著，此類大氣環(huán)流系統(tǒng)演變季節(jié)性周期特征對氣溶膠PM10濃度變化周期亦具有重要影響效應，可能導致冬季大氣污染過程PM10粒子濃度出現(xiàn)與夏季不同的特有的長周期變化過程，此現(xiàn)象亦揭示了城區(qū)氣溶膠顆粒物濃度變化過程冬季比夏季具有更長的衰減周期。

2.2 大氣污染源追蹤識別技術(shù)平臺

針對城市周邊源多尺度輸送通道影響問題，采用氣象與環(huán)境交叉領(lǐng)域相結(jié)合的新技術(shù)途徑，根據(jù)城市邊界層結(jié)構(gòu)與周邊輸送流場綜合相關(guān)分析[13，14]，提出了城市周邊污染源與影響域的綜合分析技術(shù)系統(tǒng)。其中包括跨省域大氣污染輸送合成相關(guān)風矢量追蹤法[12]，多尺度濾波HYSPLIT-4(混合單粒子拉格朗日積分)傳輸、擴散模式氣象模式與軌跡分析模型相結(jié)合的計算分析新技術(shù)。發(fā)展了使用拉格朗日模式研究源－接收點關(guān)系的年逐日累計計算方案和跨省市區(qū)域化學模式中的源示蹤等大氣污染影響評估與調(diào)控新技術(shù)[15，16]。采用源追蹤相關(guān)矢新技術(shù)途徑[12]，計算2003年2月北京白石橋測點PM10濃度實測值與氣象風場源追蹤合成相關(guān)矢場，發(fā)現(xiàn)冬季北京周邊PM10排放源可追溯到北京南部、河北、山東、山西省及天津等地，其與衛(wèi)星遙感－地面觀測變分訂正實況分析結(jié)果吻合，該技術(shù)可應用于研究大氣污染物的跨省域輸送通道及其源追蹤綜合分析。

1)城市大氣污染輸送多尺度特征與源軌跡追蹤。污染源排放和輸送是大氣環(huán)境研究首要關(guān)心的問題，后向軌跡示蹤法與Flexpart相關(guān)矢量等技術(shù)均是十分有效的分析工具，通過后向軌跡分析可以追蹤空氣污染物來向與污染源區(qū)。

Xu 和 Zhou[12]等采用由 NOAA(ARL)Draxler等開發(fā)的HYSPLIT-4傳輸、擴散模式進行空氣質(zhì)點后向軌跡分析試驗，以跟蹤北京地區(qū)周邊源污染擴散路徑。選取冬季白石橋測點PM10重污染日(日平均粒子濃度≥180 μg/m3)，采用濾波分離中尺度系統(tǒng)分析場進行HYSPLIT-4傳輸、擴散模式模擬空氣質(zhì)點后向軌跡(24 h，300 m)，即軌跡簇分析，發(fā)現(xiàn)11個重污染日空氣質(zhì)點后向軌跡中8/11的樣本來自北京城區(qū)或西南或偏南路徑，3/11的樣本為北京郊區(qū)污染源擴散路徑。這表明冬季北京城區(qū)的大氣污染大部分情況可能與城市郊區(qū)或周邊西南和南部污染源的輸送有關(guān)。而夏季與冬季不同，模擬分析的空氣質(zhì)點后向軌跡主要來自城市近郊西南路徑，部分來自近郊東南或偏北路徑。同時還可發(fā)現(xiàn)冬季的周邊污染源擴散效應比夏季尺度更大，即污染物輸送距離更遠(見圖7)。

圖7 北京城市2001年1—3月PM10各空氣質(zhì)量良好日(a)和重污染日(b)(典型樣本)空氣質(zhì)點后向軌跡(12 h);北京南部蓮花小區(qū)空氣污染濃度(CO)與大氣低層(925 hPa)氣流相關(guān)合成矢量場，2003年1月(c)Fig.7 Simulation on backward trajectory of air particle on PM10on fine days(a)and heavy pollution days(b)for 12 h during January–March，2001;resultant correlation vector fields of CO and 925 hPa wind field in January 2003 at the Lianhua site(c)

結(jié)合模式計算，后向軌跡示蹤法還可以用于源貢獻分析。顏鵬等[17，18]采用分行業(yè)、分季節(jié)、高分辨的北京市SO2排放源清單和美國國家環(huán)境預報中心(NCEP)氣象分析場資料，用HYSPLIT－4污染擴散模式，計算了北京2000年和2001年地面SO2逐日變化，分析了北京當?shù)丶爸苓叺貐^(qū)不同類型排放源對北京地面SO2的影響。計算分析表明總體上北京當?shù)嘏欧庞绊戄^大，周邊源影響大約占20%，但在一定天氣條件下，周邊源貢獻仍可超過30%，甚至個別時候超過40%;對北京市劃分的7類排放源分別計算其對北京地面SO2的濃度貢獻率發(fā)現(xiàn)，在北京市區(qū)的各類排放源中，占北京市區(qū)排放量較少部分(不到1/3)的工業(yè)面源和鍋爐面源對北京市區(qū)的SO2貢獻很大，是北京市SO2污染治理的關(guān)鍵。

2)氣象場相關(guān)矢判識大氣污染輸送。在氣象研究領(lǐng)域中經(jīng)常用到合成相關(guān)矢量法，以了解氣象要素與風場(即矢量場)之間的關(guān)系。將空氣質(zhì)量數(shù)據(jù)和風場相結(jié)合，從而可以追溯空氣污染物的來向。將北京城區(qū)白石橋觀測點同期時段(2003年2月)的PM10、PM2.5時間演變序列與美國國家環(huán)境預報中心/美國大氣研究中心(NCEP/NCAR)低層(925 hPa)風場(u，v)求合成相關(guān)矢量場。有關(guān)污染源追蹤合成相關(guān)矢量數(shù)學模型如下:

3)大氣污染影響足痕分析。近年邊界層研究中開始引進足痕分析法，從而反映上風向下墊面對接受點的影響。2003年8月10—25日項目組在北京中國科學院大氣物理研究所325 m鐵塔8 m、100 m、320 m 3個高度進行了PM10和PM2.5觀測，觀測資料表明100 m以下氣溶膠濃度和風向無任何關(guān)系，其主要受本地源的影響，而在320 m高度能夠明顯地看到在西南和東南風向下 PM10和 PM2.5出現(xiàn)高濃度。結(jié)合足痕分析表明該高度除北京局地源的貢獻外，還包括河北省等更遠一些地區(qū)，如保定、石家莊以及天津、山東等地污染源的影響[10]。

3 空氣污染模式源同化技術(shù)平臺

多尺度空氣質(zhì)量模式(CMAQ)是美國環(huán)保局從20世紀90年代開始發(fā)展的第三代空氣質(zhì)量模擬系統(tǒng)Models－3的核心部分。由于該模式在設計思想上的先進性、框架結(jié)構(gòu)上的通用性和靈活性，已成為國內(nèi)外大氣污染研究使用的重要數(shù)值模擬工具。然而由于我國排放源的不確定性，長期以來，導致使用該模式空氣成分預報值遠低于實測值。因此獲取客觀污染源分布是新一代空氣質(zhì)量預報模式預測能力提高的關(guān)鍵技術(shù)環(huán)節(jié)，也是空氣質(zhì)量模式發(fā)展的技術(shù)難題與“瓶頸”問題。針對當前國內(nèi)外空氣質(zhì)量預報模式中排放源不確定性關(guān)鍵技術(shù)難題，通過分析研究和現(xiàn)場觀測試驗資料檢驗，研發(fā)了CMAQ－MOS動力—統(tǒng)計模型與模式源同化“反演”估算源相結(jié)合的數(shù)值預報系統(tǒng)新技術(shù)。通過大量樣本分析，源同化有效解決了源清單不確定因素的瓶頸問題，其明顯提高了原CMAQ模式預報水平，突破了長期以來大氣污染模式中排放源難以確定的關(guān)鍵技術(shù)難點[19，20]。

3.1 CMAQ 模式“Nudging”源同化技術(shù)

通過CMAQ－AMS模式源同化與非源同化兩種方案計算，并分別于2006年全國47個監(jiān)測站實測值獲取各季相關(guān)系數(shù)(近千個樣本)不同方案模式計算誤差狀況，經(jīng)對比可知，源同化技術(shù)顯著優(yōu)于原CMAQ模式預報水平，且源同化新技術(shù)亦可獲取全國不同季節(jié)“動態(tài)反饋源”。該模式可以“反演”亦可應用于源影響評估[21]。在IBM 21萬億次巨型機上實現(xiàn)了華北五省市與全國的空氣質(zhì)量區(qū)域準業(yè)務預報(見圖8)，產(chǎn)品發(fā)布全國30個省市。

項目采用2000年 David Streets初始源模擬2006年1月、4月、8月、10月各月 SO2、NO2濃度，模擬值與實測值的相關(guān)系數(shù)均較低，4個月SO2、NO2模擬濃度與實測值的平均相關(guān)系數(shù)分別為0.23、0.19;除1 月、4 月 SO2濃度模擬值與實測值的相關(guān)系數(shù)超過99%置信度臨界線外，其他各月的相關(guān)系數(shù)均低于99%置信度水平，預報效果較差;而采用經(jīng)過“Nudging”同化修正源時，4個月 SO2、NO2濃度模擬值與實測值的相關(guān)系數(shù)均高于99.9%置信度水平，SO2、NO2模擬濃度與實測值的平均相關(guān)系數(shù)分別為0.44、0.49。與初始源相比，SO2、NO2濃度的預報效果均得到顯著改進，尤其是NO2濃度的預報效果改善更明顯。

2006年4 個季節(jié)源同化技術(shù)模式預報效果檢驗結(jié)果表明，SO2、NO2源同化模型可適用于中國不同地區(qū)、不同季節(jié)、不同天氣過程。比較2006年8月1—25日中國47個重點監(jiān)測城市敏感試驗與控制試驗模擬的SO2、NO2日平均濃度與觀測值的API指數(shù)偏差平均值?？傮w而言，除個別城市外，采用同化修正源模擬的SO2、NO2濃度與觀測值的API偏差明顯低于初始源偏差，而且NO2濃度的模擬誤差減少的尤為顯著[21]。

圖847個城市源同化前后CMAQ模式模擬的NO2日平均濃度API指數(shù)與觀測值A(chǔ)PI指數(shù)的相關(guān)圖Fig.8 Comparison of scatter plots of API indexes of forecast and observed data of the daily average concentrations of NO2between the nudging and non-nudging for 47 cities

3.2 模式衛(wèi)星遙感數(shù)據(jù)同化應用技術(shù)

源同化反演模型是以CMAQ模式模擬的污染物濃度與實測值的偏差作為收斂判據(jù)的，因此地面空間分辨率較低的觀測資料必然會限制源同化反演效果以及NO2濃度預報水平。由于地面NOx濃度觀測資料有限，因此考慮采用1995年以來衛(wèi)星觀測反演的高分辨率、覆蓋范圍較大的NO2對流層柱濃度資料用以彌補地基和飛機觀測數(shù)據(jù)的不足，衛(wèi)星遙感反演的 NOx柱濃度資料得到了廣泛應用。Martin等指出，這些衛(wèi)星遙感反演數(shù)據(jù)在NOx源反演模型中的應用為改善源排放清單和提高NOx排放源及其化學反應機理的認識提供了可能。研究指出由于臭氧觀測儀(OMI)二級NO2柱濃度衛(wèi)星產(chǎn)品的空間和時間分辨率相對較高，而且經(jīng)過多種算法訂正，適合于NOx排放源的反演。對比分析了華北地區(qū)OMI NO2高分辨率柱濃度衛(wèi)星資料與地面實測資料的一致性，并將同化反演計算獲取的OMI NO2高分辨率源清單作為CMAQ－ASM空氣質(zhì)量模式所需的排放源分布場，進一步檢驗、分析高分辨率的衛(wèi)星遙感NOx同化源技術(shù)系統(tǒng)的模擬效果，為衛(wèi)星遙感產(chǎn)品應用于空氣質(zhì)量預報模式新途徑提供理論與技術(shù)依據(jù)，其技術(shù)路徑框架詳見圖9[22]。

圖9 衛(wèi)星產(chǎn)品源同化反演模型應用于CMAQ模式的工作流程圖Fig.9 Workflow chart of application of nudging model of satellite data production in CMAQ model

各城市污染狀況分布特征分析結(jié)果表明，高分辨率OMI柱濃度經(jīng)過地面實測資料變分訂正后的NO2空間分布與實況更為相近，采用高分辨率的OMI NO2衛(wèi)星遙感資料同化修正排放源，NO2模擬濃度與實測值較接近，兩者的空間分布較一致。天氣預報和研究模式－多尺度空氣質(zhì)量模式(WRFCMAQ)對于華北地區(qū)冬季NO2趨勢和濃度水平預報可取得改善。采用初始排放源時，10天5個測站(部分測站資料缺測)NO2濃度模擬值與實測值的相關(guān)較差，相關(guān)系數(shù)為0.06;而采用同化源時，兩者相關(guān)性較顯著，相關(guān)系數(shù)為0.63，超過了99.9%置信度水平。

研究表明，采用時空分辨率較高的地面和地基實測資料與OMI NO2衛(wèi)星遙感產(chǎn)品實現(xiàn)再分析，將更有助于衛(wèi)星遙感產(chǎn)品在污染源反演、區(qū)域污染調(diào)控和治理以及空氣質(zhì)量預報中的應用。

4 衛(wèi)星遙感—地基綜合觀測再分析平臺

對城市污染氣體或氣溶膠時空分布及其變化規(guī)律的認識一直是令研究人員困惑的難題，盡管衛(wèi)星定位存在一些困難，但對于描述氣溶膠分布和強度，衛(wèi)星測量是較便利的方法。問題在于如何將高分辨率的衛(wèi)星遙感和地面觀測通過變分技術(shù)加以結(jié)合，獲取再分析的高分辨率地面數(shù)據(jù)場，從而為城市大氣污染研究服務。采用衛(wèi)星遙感—地面氣溶膠觀測綜合變分分析技術(shù)，研究發(fā)現(xiàn)污染日來自石家莊等南部區(qū)域周邊源影響效應顯著，呈南北帶狀分布，為城市大氣污染預警系統(tǒng)提供了衛(wèi)星遙感—地面觀測相結(jié)合的周邊源影響高分辨率分析新技術(shù)途徑。

4.1 衛(wèi)星遙感污染源追蹤變分再分析

采用2002年冬季Terra衛(wèi)星遙感中分辨率成像光譜儀(MODIS)氣溶膠光學厚度資料結(jié)合地面光度計觀測，并對比地面PM10粒子濃度資料，綜合變分處理獲取了氣溶膠分布特征，揭示出北京與周邊地區(qū)(河北、山東等省)之間氣溶膠南－北向帶狀擴散、輸送影響的顯著特征。根據(jù)上述北京及周邊氣溶膠南－北向“大三角”分布特征，為進一步認識北京城市與周邊大尺度遠距離輸送過程，并揭示大氣污染周邊擴散“輸送”軌跡路徑，用相關(guān)合成矢量場加以驗證:將2003年2月北京城區(qū)白石橋觀測點的 PM10、PM2.5時間演變序列與NCEP/NCAR低層(925 hPa)風場求相關(guān)合成矢量場，發(fā)現(xiàn)冬季北京大氣污染過程(白石橋測點)PM10、PM2.5顆粒物的排放源可追溯到北京南部周邊地區(qū)河北、山東省及天津等地，表現(xiàn)了大氣污染物的大尺度輸送特征(圖10中黑箭頭)。

利用2003年1—2月BECAPEX試驗期間MODIS測量氣溶膠光學厚度，經(jīng)北京及周邊河北、天津等地面粒子濃度實測值(PM10)變分訂正，獲取試驗階段晴空、穩(wěn)定天氣條件多樣本氣溶膠變分訂正合成場(見圖10、圖11)。發(fā)現(xiàn)晴空條件下，北京及周邊地區(qū)的氣溶膠合成分布同樣呈河北、山東省及天津等地至北京城區(qū)南－北向“大三角”氣溶膠相關(guān)影響域。分析北京及周邊地區(qū)居民戶數(shù)的分布情況，可以發(fā)現(xiàn)北京及其南部天津、河北、山東等省、市居民戶數(shù)高值區(qū)，其亦呈近似南－北向帶狀分布，與圖中氣溶膠光學厚度高值區(qū)的分布相吻合。這反映了北京及其南部周邊天津、河北、山東等省、市的城市群落中，工業(yè)與居民生活燃煤等排放及其擴散導致的氣溶膠效應。采用上述衛(wèi)星遙感—地基監(jiān)測變分技術(shù)途徑，可進一步實現(xiàn)衛(wèi)星遙感—移動車載觀測試驗以獲取衛(wèi)星遙感—地基監(jiān)測變分系統(tǒng)各時刻不同空間位置動態(tài)數(shù)據(jù)[23]。

圖102003年1—2月BECAPEX試驗期間晴空、穩(wěn)定天氣條件下合成MODIS衛(wèi)星氣溶膠PM10變分訂正場Fig.10 Composite surface PM10variation –corrected MODIS AOD field under clear sky and stable weather condition in the BECAPEX during January to February，2003

圖11 衛(wèi)星遙感－地面PM2.5變分訂正氣溶膠光學厚度場(2002－02－03)Fig.11 Composite surface PM2.5variation –corrected MODIS AOD field during February to March，2002

4.2 衛(wèi)星遙感分析區(qū)域霧與氣溶膠分布變化趨勢

衛(wèi)星遙感—地基綜合分析方法同樣也適用于城市霧的研究。從北京及周邊城市冬季(當年12月至次年2月，下同)霧日數(shù)的年代際變化統(tǒng)計分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)，20世紀60—90年代，冬季平均霧日數(shù)在北京及南部周邊地區(qū)呈顯著上升趨勢，尤其在北京西南部山區(qū)邊緣為冬季平均霧日數(shù)年代際變率高值中心區(qū) 域 (見圖 12a，陰影區(qū) ≥0.2，單位:天/10年)，統(tǒng)計1996—2001年當年11月至次年3月華北地區(qū)逐月臭氧總量測繪分光計(TOMS)氣溶膠光學厚度與各站霧日數(shù)的相關(guān)系數(shù)分布可發(fā)現(xiàn)，自南部周邊地區(qū)到北京城區(qū)，TOMS氣溶膠光學厚度與局地月平均霧日數(shù)呈正相關(guān)特征(見圖12b，深淺陰影區(qū)分別通過90%、95%信度檢驗，樣本數(shù)≥25)，此高相關(guān)系數(shù)區(qū)域與冬季平均霧日數(shù)年代際變率高值中心區(qū)域較為吻合。尤其值得注意的現(xiàn)象是，冬季霧日數(shù)增多極值區(qū)、氣溶膠與月平均霧日數(shù)高相關(guān)區(qū)均位于京津周邊西南部保定等地區(qū)，且該區(qū)域內(nèi)北京西南部周邊相當范圍屬氣溶膠分布高值區(qū)，說明氣溶膠和霧有十分密切的關(guān)系(見圖12c，20世紀80—90年代華北冬季平均霧日數(shù)年代際偏差場，單位:天，0.4＞淺色陰影≥0，深色陰影≥0.4)[7]。

圖12 20世紀60—90年代冬季平均霧日數(shù)年代際變率Fig.12 Interdecadal change rates of mean fog days in winter over 1960s-1990s

4.3 城市熱島衛(wèi)星遙感—地基觀測綜合分析

由于地面氣溫觀測點有限，近年來將衛(wèi)星遙感溫度資料用于城市熱島的研究亦成為熱點。采用北京城區(qū)及近郊區(qū)32個自動氣象站小時平均氣溫資料與衛(wèi)星遙感晴空輻射亮溫(TBB)遙感亮溫場資料進行綜合變分訂正分析?？紤]對上述TBB變分訂正效果的客觀性檢驗問題，將訂正后的相應于剔除點衛(wèi)星遙感TBB值與AWS地面氣溫實況真值進行誤差檢驗，計算分析結(jié)果發(fā)現(xiàn)兩者相關(guān)顯著。檢驗結(jié)果表明，采用變分訂正方案既發(fā)揮了衛(wèi)星遙感信息高分辨率的優(yōu)點，又構(gòu)成了與地面氣溫實測“真值”最佳“逼近”的訂正函數(shù)。變分訂正后的TBB變分場在一定程度上反映了北京城郊區(qū)氣溫的多尺度非均勻分布特征，彌補了地面氣溫觀測站點稀少的局限性。變分訂正前TBB分布場中的虛假高值區(qū)被消除，訂正后結(jié)果和實況較為一致:表明海淀區(qū)中東部、石景山地區(qū)、崇文區(qū)的強熱島群區(qū)及城區(qū)古建筑群區(qū)、綠化園區(qū)的弱熱島區(qū)較突出，北京晴空過程城區(qū)及近郊區(qū)多尺度熱島效應可由強、弱程度不同的熱島群“合成”，北京地區(qū)熱島分布呈多尺度非均勻特征，即城區(qū)東西兩側(cè)為強熱島區(qū)，城西北園林區(qū)與古城中軸線區(qū)域為相對弱熱島區(qū)(見圖13)[24]。

圖13 對比分析北京城近郊區(qū)溫度分析場Fig.13 Comparison of temperature field of urban and suburb

4.4 水、土、氣多圈層相互作用污染影響概念模型

隨著城市規(guī)模日益擴大和人口持續(xù)增長，城市水、土環(huán)境亦面臨重大挑戰(zhàn)。據(jù)統(tǒng)計，1999年北京局部地表飲用水源存在隱患，淺層地下水亦受到一定程度的污染;區(qū)域性土壤重金屬和有機污染不同程度的累積效應及其生態(tài)危害已經(jīng)顯露，某些耕地、蔬菜重金屬含量超標，這些現(xiàn)象預示著水、土環(huán)境已出現(xiàn)爆發(fā)“化學定時炸彈”的危險信號。因此水、土、氣環(huán)境治理問題已成為制約城市社會經(jīng)濟發(fā)展過程中重大“瓶頸”問題。但以往的城市環(huán)境研究僅偏面從單一環(huán)境介質(zhì)或單一學科視角剖析問題，事實上大氣、水、土壤環(huán)境污染形成過程呈復雜的物理、生物、化學耦合過程，污染物活化、激化過程均為環(huán)境介質(zhì)間的相互作用，尤其超級大城市不同功能區(qū)呈大氣、水與土壤環(huán)境交叉污染特征。上述水、土、氣交互污染問題已成為大城市可持續(xù)發(fā)展急待解決的復雜問題與跨學科的技術(shù)難題。

研究人員曾在北京城市東北向密云水庫進行了大氣干濕沉降對水庫水質(zhì)影響的觀測分析，就水庫水、土、氣環(huán)境相互影響效應對降水徑流問題進行了初步探討。BECAPEX試驗資料統(tǒng)計分析結(jié)果表明，密云水庫周邊相關(guān)流域面空間尺度存在與夏季局地強降水相關(guān)的水、土、氣多圈層污染影響源，發(fā)現(xiàn)了密云水庫周邊及上游大范圍區(qū)域降水沖刷與匯聚流對水庫區(qū)域尺度范圍水質(zhì)污染影響的關(guān)鍵區(qū)。水庫區(qū)域尺度范圍水質(zhì)的變化可歸結(jié)為相關(guān)流域面空間尺度范圍氣、水、土多圈層相互影響的綜合效應:庫區(qū)周邊及遠距離的地表揚塵和揚沙進入大氣，經(jīng)大氣干、濕沉降直接進入水庫，然后在水中經(jīng)各種生化過程作用于庫水;通過流域面地表水、徑流水、地下水進入水庫的物質(zhì)屬于間接進入庫水的物質(zhì)，這類水在進入水庫前要流經(jīng)地表或進入地下深層，再匯集到水庫，當水與地表、地深層的土壤及土壤的組成進行交換和反應后進入水庫會影響庫水的酸堿度;密云水庫周邊相關(guān)流域均為復雜的山地，此類河谷型流域面空間尺度大氣降水，尤其夏季暴雨對流域周邊分布的污染源的沖刷、匯流效應，將對密云水庫的水質(zhì)造成嚴重威脅。此類多尺度污染源交互影響特征可采用水、土、氣多圈層污染影響源概念模型來描述(見圖14)。項目通過大氣與水庫污染綜合分析，提出通過構(gòu)建高影響區(qū)降水徑流水庫水質(zhì)相關(guān)模型，動態(tài)追蹤水庫周邊污染源的監(jiān)控途徑，即采用有關(guān)空氣污染源追蹤相關(guān)分析法，分析密云水庫上游白河流域周邊山谷工礦業(yè)或農(nóng)田、居民點污染源，發(fā)現(xiàn)夏季降水水庫上游白河流域通過地表沖刷匯流影響水庫的影響關(guān)鍵區(qū)[25]。

中國氣象局酸雨觀測分析結(jié)果(見圖15)表明，由于大氣偏南氣流背景下空氣污染物可沿中國西部大地形邊緣如太行山脈東麓大地形(見圖15a)由南向北輸送，且在平原北端燕山附近“受阻”，因此酸雨多年平均圖上在中國區(qū)域30°以北出現(xiàn)南—北向帶狀pH值低值區(qū)域，且在上述南北帶狀“端點”北京東北處上甸子本底測站出現(xiàn)一個“舌尖”狀的pH低值區(qū)(圖15 b)。即北京上甸子觀測站位于舌狀pH低值區(qū)的頂端，圖15c還描述出2000年夏季925 hPa近地層在中國東部平均偏南風場，這可能與大氣污染物在中國東部區(qū)域南—北向平均偏南氣流輸送總體效應有關(guān)。

圖14 密云水庫大氣、水、土環(huán)境污染多圈層交互影響模型圖Fig.14 Sketch map for the complex pollution path of the air-land-water multi-sphere interaction in the Miyun Reservoir

圖15 全國酸雨分布圖和相關(guān)矢量場Fig.15 The distribution of year average pH of acid rain network in China and correlation vector fields

5 結(jié)語

歸納了BECAPEX科學試驗研究中各類環(huán)境學與氣象學相結(jié)合的診斷分析與模式改進的計算方法，以嘗試尋找環(huán)境學、氣象學交叉學科研究途徑，本文中有關(guān)城市大氣污染源追蹤多源信息“廣義判識”技術(shù)僅僅是一種探索，各類研究方法并非成熟，有待于進一步深入認識與改進。

提出了大氣污染廣義判識方法。其中，針對氣溶膠和其他空氣污染物自身規(guī)律的技術(shù)方法包括確定氣溶膠主要來源的主因子分析方法和氣溶膠變化時間尺度的譜分析法;代表城市冠層空氣污染物特征的同位相分析法;追溯空氣污染物來源的合成相關(guān)矢量法、后向軌跡示蹤法和足痕分析法。提出了空氣污染CMAQ模式源同化技術(shù)。采用源同化方案，特別是采用具有季節(jié)和月變化特征的、動態(tài)的SO2、NO2區(qū)域同化反演源排放清單，進而是衛(wèi)星遙感資料同化在空氣污染預報中的應用技術(shù)，明顯改進了預報效果，突破了長期以來大氣污染模式中排放源難以確定的關(guān)鍵技術(shù)難點;通過衛(wèi)星遙感—地基觀測綜合分析平臺可以廣泛地應用于城市污染源追蹤、城市霧和城市熱島的研究。闡述的多圈層水—土—氣綜合分析方法是一種對水污染源追蹤新的嘗試(見圖16)。

環(huán)境學和氣象學雖然是兩個獨立的學科，但復雜的大氣環(huán)境研究過程使這兩門學科日益互相交融、互相滲透，并產(chǎn)生了越來越多的研究“閃光點”與新的學術(shù)“生長點”，此兩門學科的交叉領(lǐng)域問題已是當今環(huán)境與氣象學科理論研究發(fā)展的重點目標。當前城市化進程加速的形勢下，特大城市大氣環(huán)境研究經(jīng)典理論受到挑戰(zhàn)，地面觀測資料以及傳統(tǒng)的一些數(shù)理分析方法以已不能滿足現(xiàn)實研究的需求，大氣成分新設備、儀器，邊界層鐵塔和其他自動站等探測數(shù)據(jù)分析都要求引進新方法、新技術(shù)。另外，衛(wèi)星氣象學就是伴隨衛(wèi)星探測技術(shù)的提升而發(fā)展的。未來10到20年，以遙感手段特別是基于空間的衛(wèi)星遙感技術(shù)將逐步成為主要探測手段，進而在城市大氣環(huán)境中，衛(wèi)星遙感產(chǎn)品的應用也有廣闊的天地。

圖16 大氣動力－化學過程多源信息廣義判識與模式Fig.16 Generalized method and model of multi information of atmospheric physical-chemical process

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