張 嵐，劉 勇，董尚利，土比木乃，葉鑄玉

（哈爾濱工業(yè)大學(xué) 材料科學(xué)與工程學(xué)院，哈爾濱 150001）

0 引言

距離地面200～700 km的低地球軌道（LEO）空間，是宇宙飛船、對(duì)地觀測(cè)衛(wèi)星、氣象衛(wèi)星和空間站等航天器的主要運(yùn)行區(qū)域。航天器在LEO中運(yùn)行時(shí)將受到原子氧（AO）、紫外輻射、粒子輻射、高真空、等離子體、熱循環(huán)以及微流星體與空間碎片等的影響[1]。美國(guó)航空航天局（NASA）的飛行試驗(yàn)（STS）、長(zhǎng)期暴露試驗(yàn)平臺(tái)（LDEF）、有限期選擇性暴露試驗(yàn)（LDCE），前蘇聯(lián)的“和平號(hào)”空間站搭載試驗(yàn)（COMES/Mir）以及大量的先期研究結(jié)果，使學(xué)者對(duì)材料暴露在LEO環(huán)境中的影響有了基本的了解。雖然AO在LEO中的密度很低，能量?jī)H為0.1 eV，卻是導(dǎo)致材料失效的主要原因[2-3]。

AO環(huán)境效應(yīng)主要是指其與航天器材料表面發(fā)生反應(yīng)，使其氧化形成氧化物；同時(shí)導(dǎo)致材料表面形貌發(fā)生變化，放氣速度加快，質(zhì)量損失率增加，機(jī)械強(qiáng)度下降，光學(xué)和電性能改變等[4]。此外，AO與材料作用產(chǎn)生的揮發(fā)性氣體及非附著性氧化物，會(huì)使航天器受到污染，給光學(xué)系統(tǒng)、溫控涂層等部件和材料的熱性能、光性能帶來(lái)嚴(yán)重的影響（如涂層太陽(yáng)吸收率變化，電池的電源輸出減小等）[5]。

AO與材料之間的作用機(jī)制非常復(fù)雜，是多種效應(yīng)協(xié)同作用的結(jié)果，既包括強(qiáng)氧化性造成的化學(xué)反應(yīng)，又包括原子濺射引起的表面物質(zhì)損失。

Banks等人[6]認(rèn)為：AO可能是簡(jiǎn)單地以原始狀態(tài)或者改變后的帶電狀態(tài)在材料表面產(chǎn)生濺射；可能與航天器表面的 N原子發(fā)生化學(xué)反應(yīng)，或者一碰到材料表面就與 N形成激發(fā)態(tài)的氮氧化物，隨后以產(chǎn)生輝光的形式失去活性；可能在材料表面發(fā)生物理吸附，引起材料表面的剝蝕；可能被在表面上或表面下的勢(shì)阱俘獲，通過(guò)化學(xué)反應(yīng)形成氧化物，或從表面遷移到材料基體內(nèi)部。

AO對(duì)有機(jī)物材料的侵蝕比較明顯，相關(guān)研究報(bào)道比較多；對(duì)無(wú)機(jī)物（如金屬、金屬氧化物、SiO2等）的影響相對(duì)較弱，因此過(guò)去研究的比較少?，F(xiàn)有研究結(jié)果表明，無(wú)機(jī)物也不同程度地受到AO的影響。

1 AO對(duì)材料的作用

應(yīng)用于航天器的有機(jī)材料均不同程度地受到AO侵蝕。在AO的作用下，大部分有機(jī)物的質(zhì)量和厚度都會(huì)有所損失，表面由光滑變得凹凸不平，呈“燈芯絨”或“地毯”狀。對(duì)聚合物基復(fù)合材料而言，AO優(yōu)先與表層樹(shù)脂產(chǎn)生反應(yīng)，使得纖維逐漸裸露在表面，最終可使復(fù)合材料外層的纖維與基體脫開(kāi)。大多數(shù)的金屬材料及其氧化物對(duì)AO有較好的穩(wěn)定性，因?yàn)榻饘俚难趸锬苌芍旅艿难趸瘜佣纬煞雷o(hù)膜，但也有一些金屬受AO侵蝕比較嚴(yán)重，如銀、鋨。AO與銀相互作用生成非附著性氧化物，使材料逐漸剝蝕；與鋨作用形成高蒸氣壓的OsO4，造成質(zhì)量損失[7]。

1.1 AO對(duì)鋁的作用

鋁在氧化過(guò)程中，表面形成穩(wěn)定的Al2O3氧化膜，這層氧化膜可以避免鋁進(jìn)一步被氧化，使得鋁具有抗氧化性能。李丹等人[8]研究了鋁在AO環(huán)境中的抗侵蝕性能，指出由于純鋁比較軟，富有延展性，易于塑性成型，所以可以通過(guò)發(fā)展多元共滲方法（如在純鋁中添加 Cu、Mg、Si、Ti、Cr、Zn、Mn）提高鋁的抗氧化能力。合金中的難溶金屬如Mo、W、Ta和Cr等在涂層與基體中沉積，形成難移動(dòng)的碳化物和金屬化合物，阻止涂層中Al等的擴(kuò)散，從而有效地抑制合金基體的氧化和涂層的剝落，延長(zhǎng)涂層的使用壽命。

1.2 AO對(duì)銅的作用

金屬銅由于具有良好的導(dǎo)電性能而在航天器上被廣泛采用。銅在空間AO的作用下，質(zhì)量和光學(xué)性能都有較大的改變，尤其反射率的變化是除金屬銀外變化量最大的。李中華等人[9]模擬了AO對(duì)銅的作用。研究發(fā)現(xiàn)，銅片暴露于AO的部分顏色變淺，未暴露部分的顏色加深，試樣架的顏色也由原來(lái)的淺金黃色變成了較深的暗紅色，分析表明紅色物質(zhì)是CuO和Cu2O，而且銅的氧化物容易脫落，對(duì)其他表面造成較為嚴(yán)重的污染。銅表面的氧化反應(yīng)對(duì)溫度較為敏感，在較低的溫度下，氧化物的成分以Cu2O為主，隨著反應(yīng)溫度升高，反應(yīng)更加容易，可在表面形成一定厚度的氧化層，其中外層主要由CuO組成，而內(nèi)層則由Cu2O組成。

1.3 AO對(duì)銀的作用

因?yàn)殂y具有良好的導(dǎo)電性，太陽(yáng)能電池板組件之間的電連接都采用銀互連片。銀與AO相互作用生成氧化物，氧化的銀層會(huì)脫落，銀互連片的結(jié)構(gòu)完整性就會(huì)受到破壞，將失去其導(dǎo)電作用。多樹(shù)旺等人[10]指出，銀在AO中的氧化分為兩個(gè)階段：在開(kāi)始氧化過(guò)程中表面形成了一層較厚的Ag2O膜，由于氧化膜內(nèi)較大的生長(zhǎng)應(yīng)力，使得氧化膜起皺、開(kāi)裂和剝落；第二階段為氧化膜頂層AgO的形成。當(dāng)銀膜暴露在AO環(huán)境中時(shí)，AO與銀表面的非彈性碰撞一般會(huì)導(dǎo)致氧原子損失大部分能量，碰撞過(guò)程將引起中性氧原子和銀表面原子產(chǎn)生電離作用導(dǎo)致電子激發(fā)或者電子遷移。這些過(guò)程影響物質(zhì)的化學(xué)活性，在銀原子和入射氧原子之間會(huì)形成化學(xué)鍵，在銀表面上導(dǎo)致 Ag2O形核和生長(zhǎng)。在氣體/氧化物界面處產(chǎn)生的氧原子在化學(xué)梯度、溫度和電子遷移引起的電場(chǎng)作用下，擴(kuò)散到氧化層/金屬界面處和銀箔反應(yīng)，導(dǎo)致在氧化物/金屬界面處Ag2O的進(jìn)一步沉積。當(dāng)Ag2O膜的厚度增加時(shí)，在氧化膜內(nèi)會(huì)產(chǎn)生很大的生長(zhǎng)應(yīng)力，這將導(dǎo)致應(yīng)力氧化膜的起皺、開(kāi)裂和剝落。此時(shí)，基體銀膜又重新暴露在AO中，導(dǎo)致銀膜的進(jìn)一步氧化。Ag2O膜的生長(zhǎng)和失效重復(fù)進(jìn)行，最后氧化膜可達(dá)到相當(dāng)?shù)暮穸?。在整個(gè)氧化過(guò)程中，表面生成的Ag2O膜吸附真空腔中的氧原子束流，最終導(dǎo)致在氧化膜頂層Ag2O轉(zhuǎn)變?yōu)锳gO。

Li Long等人[11]研究在220 ℃，5.2 eV條件下單晶體銀在熱AO作用下的行為時(shí)發(fā)現(xiàn)，表面不僅有 Ag2O的生成，而且還形成了多晶體銀（polycrystalline silver）。在 Ag(100)和 Ag(111)表面形成的鱗片狀氧化物厚度達(dá)10多μm，氧化層上有微孔、微通道、晶界和孿晶等缺陷。這些缺陷為AO通過(guò)氧化層到達(dá)氧化物/銀界面提供了通道。EDS及NA-EDP分析表明這些氧化鱗片大多是多晶體銀，氧的含量?jī)H為3%～5%，且主要以Ag2O形式存在。用銀在AO作用下快速氧化并在隨后發(fā)生熱分解的現(xiàn)象可以解釋多晶體銀“氧化層”形成的過(guò)程。首先銀與AO反應(yīng)生成Ag2O，隨后Ag2O發(fā)生熱分解形成等軸Ag晶粒。由于銀晶粒排列疏松，AO可到達(dá)基體表面，于是Ag晶粒下面開(kāi)始形成一層新的氧化層。隨著快速氧化和熱分解的反復(fù)進(jìn)行，最終形成了具有微孔、微通道的多晶體銀層及其與基體之間少量的Ag2O結(jié)構(gòu)。

高曉明等人[12]對(duì)Ag及Ag-Cu合金薄膜的地面模擬試驗(yàn)和空間試驗(yàn)結(jié)果進(jìn)行了考察分析。XPS分析表明：在地面模擬試驗(yàn)中Ag薄膜表面有AgO和Ag2O生成，在空間模擬試驗(yàn)中只有Ag2O生成，且隨著刻蝕深度的增加，氧化程度逐漸降低。無(wú)論是空間試驗(yàn)還是地面模擬試驗(yàn)，Ag-Cu合金薄膜表面僅有Ag2O生成?？臻g試驗(yàn)過(guò)程中，Ag膜樣品表面明顯發(fā)現(xiàn)龜裂現(xiàn)象，Ag-Cu合金薄膜表面未觀察到龜裂及脫落現(xiàn)象，僅觀察到表面光潔度下降。結(jié)合地面模擬試驗(yàn)過(guò)程中 Ag-Cu合金薄膜表面僅生成Ag2O這一現(xiàn)象，表明Ag-Cu合金薄膜相對(duì)于純Ag薄膜表現(xiàn)出較好的抗AO性能。

1.4 AO對(duì)鎳的作用

Raspopov等人[13]研究了 AO對(duì) Ni的氧化行為。分子態(tài)氧反應(yīng)活化能為182 kJ/mol，而AO的反應(yīng)活化能僅為76 kJ/mol。Ni在AO中的氧化產(chǎn)物為 NiO，且隨著溫度的升高反應(yīng)產(chǎn)物增多。Ni之所以在AO環(huán)境中更易氧化，是因?yàn)锳O更容易在表面形成化學(xué)吸附。他們假設(shè)AO在氣態(tài)和NiO表面的吸附氧近似平衡的基礎(chǔ)上建立了動(dòng)力學(xué)模型，很好地解釋了這個(gè)現(xiàn)象。

1.5 AO對(duì)半導(dǎo)體的作用

王文文等人[14-15]研究了 AO對(duì)透明半導(dǎo)體氧化物薄膜的作用。AO輻照不僅使In2O3：Sn(ITO)薄膜中霍爾遷移率提高，而且還降低了載流子濃度。遷移率和載流子濃度的變化直接影響ITO試樣的傳導(dǎo)性能。AO還使ITO的結(jié)晶度發(fā)生了細(xì)微的變化，分析認(rèn)為這可能是由AO的強(qiáng)氧化性降低了O2-空位缺陷濃度引起的。此外O2-空位缺陷濃度的降低及電離Sn的氧化可能使載流子濃度降低。AO輻照僅對(duì) ZnO：Al (ZAO)薄膜的表面具有氧化效應(yīng)，導(dǎo)致表面化學(xué)成分中晶格氧比例的提高和薄膜載流子濃度的下降，卻很難改變 ZnO：Al (ZAO)的結(jié)構(gòu)。AO輻照的強(qiáng)氧化性會(huì)導(dǎo)致ZAO薄膜表面的重結(jié)晶，從而導(dǎo)致表面顆粒尺寸增大及表面粗糙度增大。此外，還會(huì)導(dǎo)致表面晶格氧含量的增大，從而導(dǎo)致氧空位及間隙Zn、Al的減少，進(jìn)而導(dǎo)致薄膜載流子濃度的下降。AO的氧化效應(yīng)僅作用于薄膜的最表層，隨著氧化層厚度的增加，其載流子濃度下降的比率變小，薄膜的導(dǎo)電性能受AO輻照的影響逐漸減小。

2 AO的防護(hù)

通過(guò)以上討論可以看出，通常認(rèn)為受AO侵蝕作用比較小的無(wú)機(jī)物，在LEO長(zhǎng)期暴露，也不同程度地受到影響。為了避免AO環(huán)境的危害，最理想的方法是避免使用AO敏感材料、避免使關(guān)鍵的航天器表面暴露在AO環(huán)境中。然而，在這些方法無(wú)法實(shí)現(xiàn)的情況下，則應(yīng)采用AO防護(hù)措施。在基體表面應(yīng)用一層薄的防護(hù)涂層是一種常用的防護(hù)方法。涂層的質(zhì)量主要取決于它的連續(xù)性、空隙率、與基體的結(jié)合程度以及在AO環(huán)境中的耐蝕性[16]。

目前應(yīng)用于AO防護(hù)的涂層及涂層組合很多，從本質(zhì)上來(lái)說(shuō)，根據(jù)其成分可劃分為3類(lèi)：金屬及金屬氧化物；無(wú)機(jī)化合物；有機(jī)化合物 。

2.1 金屬及金屬氧化物

絕大多數(shù)金屬具有較好的AO穩(wěn)定性，在AO的作用下，可在金屬表面形成致密的金屬氧化物層，保護(hù)底層的金屬材料不再受AO的侵蝕。因此金屬及金屬氧化物可以保護(hù)空間材料免受AO侵蝕。

鋁在AO作用下可在表面形成穩(wěn)定的Al2O3氧化膜，這層氧化膜可以避免鋁進(jìn)一步被氧化，因此鋁是常用的表面防護(hù)材料之一。任屏源等人[17]應(yīng)用電弧離子鍍技術(shù)在C/E復(fù)合材料表面沉積Al膜，研究表面鍍鋁后具有明顯的防護(hù)作用。Kiefer等人[18]將含有鋁的乙酰丙酮化物（Alacac）加入Kapton材料中，顯著提高了Kapton的抗AO侵蝕能力。羅徹斯特大學(xué)（University of Rochester）研制了可添加到聚酰亞胺中的鋯絡(luò)合物，當(dāng)其暴露于AO環(huán)境中時(shí)可在表面形成鋯的氧化物保護(hù)層[19]。金屬錫同樣有良好的抵抗 AO侵蝕能力，鍍錫銀箔在 AO試驗(yàn)中的質(zhì)量損失比銀箔試樣的減少了2個(gè)量級(jí)[20]。

Cooper[21]用 ALD方法制備了 Al2O3。試驗(yàn)證明35 ?厚的Al2O3能夠阻止AO與基體材料的反應(yīng)，在加工過(guò)程及熱循環(huán)影響下仍能保持柔韌性，可較好地提高材料的抗AO侵蝕能力。此外，In2O3、ZnO、TiO2性能穩(wěn)定，AO在其表面擴(kuò)散系數(shù)低，均能起到很好的防護(hù)作用。

金屬涂層的AO剝蝕率極低，涂層不僅具有極好的抗AO侵蝕能力，還具有耐各種輻射環(huán)境作用的能力；但是涂層制備困難，工藝復(fù)雜，成本很高，并且無(wú)論是離子束濺射還是反應(yīng)磁控濺射都難以用于大規(guī)模實(shí)際生產(chǎn)，涂層的制備工藝還有待改善。

2.2 無(wú)機(jī)化合物

無(wú)機(jī)物可與AO反應(yīng)形成玻璃化氧化物層，由于 O在氧化物中的濃度差降低，這層氧化物可以阻礙AO的擴(kuò)散及進(jìn)一步的撞擊，從而保護(hù)底層材料不被AO剝蝕。

向材料中添加納米 SiO2顆粒是一種有效提高材料抗AO侵蝕能力的方法。Wang Xin等人[22]將納米 SiO2顆粒加入到玻璃纖維/聚酰亞胺（glass fiber/polyimide）復(fù)合材料中，使其抗AO能力得到了顯著的提高。且隨著SiO2顆粒含量的增加，剝蝕率降低。研究表明，納米SiO2顆粒可能與樹(shù)脂基底反應(yīng)生成一些新的結(jié)構(gòu)，如Si—C、Si—O—C，這些新形成的結(jié)構(gòu)不與AO反應(yīng)，因此可以阻止AO與材料的進(jìn)一步反應(yīng)。

多樹(shù)旺等人[23]采用溶膠-凝膠法在聚酰亞胺上制備了 A12O3-SiO2復(fù)合陶瓷涂層。該涂層的 AO反應(yīng)系數(shù)約為1.5×10-26cm3/atom，比聚酰亞胺（AO反應(yīng)系數(shù)為3.0×10-24cm3/atom）降低了2個(gè)數(shù)量級(jí)，而且涂覆涂層的試樣表面在 AO暴露前后沒(méi)有發(fā)生明顯的變化。Xiao Fei 等人[24]的 研究結(jié)果表明，ZrO2也可以降低 AO剝蝕率，提高聚酰亞胺的抗AO侵蝕能力。

雖然無(wú)機(jī)涂層的抗AO侵蝕能力較強(qiáng)，但它的應(yīng)用也會(huì)受到限制。例如，當(dāng)無(wú)機(jī)涂層與基體的熱膨脹系數(shù)差異較大時(shí)，在熱循環(huán)的作用下涂層會(huì)產(chǎn)生裂紋。此外，無(wú)機(jī)涂層一般都比較脆，在加工及裝配過(guò)程中容易產(chǎn)生缺陷，AO可通過(guò)這些缺陷與基體材料作用，出現(xiàn)掏蝕現(xiàn)象。可以通過(guò)加入玻璃性密封劑防止氧通過(guò)缺陷到達(dá)基體材料。典型的密封劑中一般都含有硅酸鹽和硼酸鹽，它們可以減少涂層與基體之間的熱膨脹系數(shù)差，增強(qiáng)涂層與基體的附著力。張蕾等人[25]以無(wú)機(jī)高分子成膜物質(zhì)鉀水玻璃（硅酸鉀水溶液）為黏結(jié)劑，以氧化鈦為顏料，加入適當(dāng)?shù)奶盍希ㄔ颇阜?、滑石粉等）制備涂料，獲得了TiO2-K2SiO3無(wú)機(jī)涂層。研究表明該涂層具有良好的抗 AO侵蝕性能。因?yàn)橥繉拥酿そY(jié)劑為—Si—O—Si—網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)，具有較好的耐氧化性，且涂層表面有TiO2、云母、滑石粉等穩(wěn)定的氧化物和硅酸鹽礦物，O在其中的擴(kuò)散系數(shù)很低，因此涂層能起到AO防護(hù)作用。

2.3 有機(jī)化合物

有機(jī)涂層與基體結(jié)合牢固，柔軟性好，耐高低溫沖擊，工藝性能好，因此被廣泛應(yīng)用于航天材料的防護(hù)。通常以聚有機(jī)物樹(shù)脂為基體混合適當(dāng)?shù)念佁盍现苽溆袡C(jī)涂層，涂覆到材料表面。

有機(jī)硅涂層有較好的抗AO侵蝕能力，比聚酰亞胺基體抗侵蝕能力提高了1個(gè)數(shù)量級(jí)以上。有機(jī)硅涂層在AO輻照時(shí)表面會(huì)形成一層SiO2薄膜，從而阻止AO對(duì)基體的進(jìn)一步侵蝕，由于所形成的氧化膜透明，所以對(duì)基體的光學(xué)性質(zhì)基本上沒(méi)有影響。Miyazaki等人[26]對(duì)聚硅氧烷涂層進(jìn)行了深入研究，在 AO作用下它的質(zhì)量損失僅為聚酰亞胺的1%或者更少。經(jīng)過(guò)TEM觀察和XPS分析發(fā)現(xiàn)，在AO的輻照下涂層表面生成了自愈合SiO2層，從而保護(hù)材料免受進(jìn)一步腐蝕。

通常聚硅氮烷相對(duì)聚硅氧烷等有機(jī)硅聚合物來(lái)說(shuō)，抗AO侵蝕能力要高一些。Si—N—S鍵在AO輻照下可被氧化，促進(jìn)SiO2層在表面的形成。通常形成的 SiO2為無(wú)定形態(tài)的，密度比結(jié)晶態(tài)的低，收縮傾向小，從而不易產(chǎn)生裂紋。聚硅氮烷剝蝕率比較低，在 10-26cm3/atom數(shù)量級(jí)上。通常，紫外線會(huì)與AO發(fā)生復(fù)合效應(yīng)，加速材料的降解。然而，Hu Longfei等人[27]研究聚硅氮烷涂層時(shí)發(fā)現(xiàn)，當(dāng)VUV和AO共同存在時(shí)，VUV輻照可以使暴露的表面形成新的自由基位置，促進(jìn)致密 SiO2層的形成，從而使聚硅氮烷的抗AO侵蝕能力進(jìn)一步提高。

無(wú)機(jī)涂層的剝蝕率低，但是由于其塑性差容易產(chǎn)生裂紋；有機(jī)涂層有著良好的抵抗裂紋形成能力，但是剝蝕率要比無(wú)機(jī)涂層低1到2個(gè)數(shù)量級(jí)，而且對(duì)VUV比較敏感。為了用無(wú)機(jī)涂層保護(hù)現(xiàn)有的聚合物，無(wú)機(jī)/有機(jī)復(fù)合涂層逐漸發(fā)展起來(lái)，它的無(wú)機(jī)組成成分在AO作用下產(chǎn)生鈍化層，起到保護(hù)作用。北京衛(wèi)星環(huán)境工程研究所用溶膠-凝膠化學(xué)制備有機(jī)硅/SiO2雜化涂層，涂層 AO反應(yīng)率為10-26cm3/AO，比聚合物基底材料抗AO性能提高了100倍[28]。張蕾等人[29]研究了 ZnO有機(jī)硅涂層。ZnO氧化物性能穩(wěn)定且氧元素對(duì)其擴(kuò)散系數(shù)低，能起到很好的阻礙層作用，同時(shí)加入片狀硅酸鹽礦物型添加劑，使之與有機(jī)硅進(jìn)行反應(yīng)，生成有機(jī)硅酸鹽涂層。因?yàn)橥繉颖砻嬗蟹€(wěn)定的氧化物ZnO、SiO2及片狀的硅酸鹽礦物，氧在其中的擴(kuò)散系數(shù)很低，所以涂層能起到良好的AO防護(hù)作用，且具有良好的空間穩(wěn)定性。

3 結(jié)束語(yǔ)

AO對(duì)無(wú)機(jī)物的侵蝕效應(yīng)具有長(zhǎng)期累積性，短期的效應(yīng)不是很明顯，因此沒(méi)有引起足夠的重視?，F(xiàn)有研究表明不僅有機(jī)物受AO剝蝕嚴(yán)重，銀、鋨、銅、鎳等金屬以及半導(dǎo)體材料也不同程度地受AO影響，關(guān)于AO對(duì)金屬材料等無(wú)機(jī)物的作用還有待深入研究。因?yàn)榇蠖鄶?shù)航天材料都是AO敏感性材料，所以對(duì)材料進(jìn)行防護(hù)非常重要。常用的涂層材料主要有金屬及金屬氧化物、SiO2及含硅的有機(jī)物等。為了提高航天器在LEO環(huán)境下的生存能力并實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)壽命、高可靠運(yùn)行，還需深入研究LEO的AO環(huán)境效應(yīng)，尋找最優(yōu)航天材料應(yīng)用與防護(hù)措施。

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