吳 穎，酈和生

（中石化北京北化院燕山分院，北京102500）

1 引言

硫氧化物在空氣中的存在會嚴重影響人們的身心健康。其在大氣中的累積更是造成酸雨的一個主要原因，而酸雨已成為公認的全球性環(huán)境污染問題之一［1］。隨著我國經(jīng)濟的快速發(fā)展，環(huán)境保護的壓力日益增大，國家對企業(yè)的排污限制越來越嚴格。我國煉油企業(yè)以前主要加工低硫原油，從FCC裝置排出的SOX數(shù)量并不大，但隨著加工原油中進口原油特別是中東含硫原油比重的增加，F(xiàn)CC裝置原料的硫含量加大，再生器煙氣中SOX的濃度不斷攀升［2］。我國繼電廠燃煤鍋爐煙氣治理［3］之后，對煉油廠催化裂化再生煙氣的治理開始提上日程，預(yù)計未來幾年，國內(nèi)煉油廠催化裂化再生煙氣治理工程將得到較快發(fā)展。

美國的新能源質(zhì)量標準（NSPS）指定了4種可以用來減少FCC裝置氧化硫排放的方法，即：加工低硫原油、原料加氫處理脫硫（HDS）、使用硫轉(zhuǎn)移催化劑以及煙氣洗滌脫硫（FGS）［4］。其中低硫原油的標準為含硫量（質(zhì)量分數(shù)）小于0.3%，就目前原料油的來源已經(jīng)很難達到此含量要求，原料加氫處理脫硫和使用硫轉(zhuǎn)移催化劑兩種方法受到氫源、投資費用或脫除率的限制影響了其使用［5］，而煙氣洗滌脫硫的方法工藝簡單可靠，配套技術(shù)少，易于推廣應(yīng)用，更加適合我國國情。

但催化裂化再生煙氣與傳統(tǒng)的鍋爐煙氣相比存在以下不同：煙氣中粉塵粒徑較細，且含有大量重金屬；脫硫系統(tǒng)連續(xù)運行周期長；SO2含量偏低。因此，在借鑒鍋爐煙氣脫硫技術(shù)的同時也要注意與催化裂化再生煙氣的特點相結(jié)合。

2 干法煙氣脫硫技術(shù)

干法煙氣脫硫技術(shù)，脫硫過程不需要加水，無論加入的脫硫劑還是脫硫的最終反應(yīng)產(chǎn)物，都是干態(tài)的，無廢水產(chǎn)生，因此適用于干旱缺水的地區(qū)。此外，該技術(shù)還具有占地面積小和投資費用較低、設(shè)備簡單且不易腐蝕的特點。

2.1 活性炭法

活性炭煙氣脫硫技術(shù)在消除SO2污染的同時可回收硫資源，在較低溫度下將SO2氧化成SO3，并在同一設(shè)備將SO3轉(zhuǎn)化成硫酸。

活性炭具有極豐富的空隙構(gòu)造，因而具有良好的吸附特性。此技術(shù)便是基于SO2在活性炭表面的吸附和催化氧化。當煙道氣通過活性炭時，其中的SO2吸附于活性炭表面，在活性炭催化作用下，與吸附在活性炭表面的O2發(fā)生反應(yīng)，生成SO3，SO3再與H2O反應(yīng)生成硫酸［6］。

此外，活性炭還可以對煙氣脫硝起到催化作用，促使煙氣中的NOx與噴入的NH3還原為N2和H2O。由顆粒狀的活性炭形成的吸附層，可同時對煙氣起過濾作用，當煙氣通過活性炭層時，攜帶的粉塵會被活性炭層截留。

該技術(shù)具有工藝流程短，占用場地小，投入成本低，吸附劑可再生，可同時脫硝、除塵和脫除重金屬及有毒物［7，8］，能夠生成多種利用價值高的副產(chǎn)品，不產(chǎn)生二次污染等優(yōu)點［9］。

日本和德國已在燃煤鍋爐、催化裂化裝置和垃圾焚燒爐建立了數(shù)臺干法脫硫脫銷商業(yè)設(shè)備［10］。國內(nèi)也在湖北松木坪電廠和四川豆壩電廠進行了中試，處理能力在5000m3／h煙氣，脫硫效率可以達到90%左右。

活性炭吸附法是一種防治污染與資源回收利用相結(jié)合的有吸引力的技術(shù)［11］。并且在脫硫的同時可以起到脫硝、除塵和脫除重金屬及有毒物的作用，有利于對催化裂化再生煙氣的綜合治理。

2.2 荷電干式吸收劑噴射脫硫（CDSI）

CDSI系統(tǒng)是通過在鍋爐出口煙道內(nèi)（除塵器前）的適當位置噴入攜帶有靜電荷的干吸收劑（通常用熟石灰），使吸收劑與煙氣中的SO2反應(yīng)生成CaSO3，由于煙氣中還含有少量的氧氣和水分，會產(chǎn)生極少量的CaSO4顆粒物質(zhì)，然后被后部的除塵設(shè)備除去［12］。

CDSI系統(tǒng)利用其先進技術(shù)，使傳統(tǒng)方法的兩個技術(shù)難題得以解決，從而使之在工業(yè)上的應(yīng)用成為可能。吸收劑以高速流過噴射單元產(chǎn)生的高壓靜電電暈充電區(qū)，使其攜帶大量的靜電荷（通常是負電荷）。吸收劑顆粒由于帶有同種電荷而相互排斥，很快在煙氣中擴散，形成均勻的懸浮狀態(tài)，使每個吸收劑粒子的表面都充分暴露在煙氣中，與SO2的反應(yīng)機會大大增加，從而提高脫硫效率；吸收劑顆粒表面的電暈大大提高了吸收劑的活性，降低了同SO2完全反應(yīng)所需的停留時間，從而有效提高了SO2的脫除率。此外，CDSI系統(tǒng)還有助于清除細顆粒（壓μm級）粉塵。帶靜電荷的吸收劑粒子將細顆粒粉塵吸附在其表面，形成較大的顆粒，使煙氣中粉塵的平均粒徑增大，提高了相應(yīng)的除塵設(shè)備對壓μm級粉塵顆粒的去除效率［13］。

CDSI系統(tǒng)投資少，占地面積小，運行費用較低；自動化程度高，操作簡便，運行可靠；吸收劑不僅可用商用Ca（OH）2，也可利用經(jīng)干燥后的電石渣和蒸氨堿渣；脫硫后的生成物為干燥的CaSO3及少量的CaSO4，難溶于水，無二次污染問題，并且脫硫生成物與粉塵混合后仍可作為建筑材料，如制作墻體、免燒磚等。但是此系統(tǒng)所需鈣硫比較高，為1.3～1.5；脫硫效率處于中等，只能達到70%以上。

山東德州熱電廠一臺75t／h煤粉鍋爐和一臺6MW背壓式汽輪機引進了美國阿蘭柯公司的CDSI系統(tǒng)，并于1995年建成運行。投資為整個機組總投資的3.49%，占地面積為整個鍋爐總占地的1／6左右，脫硫效率平均達到70%。杭州鋼鐵集團公司第二熱電廠1號爐35t／h高壓鏈條鍋爐引進了此系統(tǒng)，并于1997年建成運行。在脫硫的同時可以達到98.9%的除塵率。廣州造紙有限公司2臺220t／h鍋爐各引進一套此系統(tǒng)，并于2002年開始投入試運行，經(jīng)過一定的技術(shù)改造，總脫硫效率達到75%～83%，除塵效率達到99.8%［14］。

由于具有很好的除塵效率，本技術(shù)可以應(yīng)用于處理含粉塵的催化裂化再生煙氣。雖然此技術(shù)脫硫效率不是很高，但是催化裂化再生煙氣本身含硫量較低，處理后容易滿足排放標準。

3 半干法煙氣脫硫技術(shù)

半干法煙氣脫硫技術(shù)采用濕態(tài)吸收劑，在吸收裝置中脫硫劑被煙氣的熱量所干燥，并在干燥過程中與SO2反應(yīng)生成干粉狀脫硫產(chǎn)物。半干法具有工藝較簡單、占地面積小、投資較低、產(chǎn)物為干態(tài)、易于處理、無廢水產(chǎn)生等優(yōu)點。但也存在脫硫效率和脫硫劑的利用率低、脫硫產(chǎn)品為混合物、物化性質(zhì)不穩(wěn)定的特性。半干法中循環(huán)流化床法通過吸收劑的多次再循環(huán)，延長吸收劑與煙氣的接觸時間，從而提高了脫硫劑的利用率和脫硫效率，具有較強的競爭力。

循環(huán)流化床法以循環(huán)流化床原理為基礎(chǔ)，循環(huán)流化床是一種使高速氣流與所攜帶的稠密懸浮顆粒充分接觸的技術(shù)，是由化工和水泥生產(chǎn)過程中的流化床技術(shù)發(fā)展而來的。其化學原理為生石灰與液滴結(jié)合得到氫氧化鈣，SO2被液滴吸收后得到亞硫酸，亞硫酸與氫氧化鈣反應(yīng)得到亞硫酸鈣，其中部分亞硫酸鈣被煙氣中的氧氣氧化為硫酸鈣。循環(huán)流化床法有3種典型技術(shù)［15］。

3.1 Lurgi循環(huán)流化床煙氣脫硫技術(shù)

德國 LLB、Thyssen、WulffMaschmen公司，美國Air Pol公司以及法國Stein公司對此項技術(shù)進行了開發(fā)和推廣。其優(yōu)點為床料有98%參與循環(huán)，石灰利用率可達99%，基建投資相對較低，不需專職人員進行操作和維護；存在的問題是生成的亞硫酸鈣比硫酸鈣多，亞硫酸鈣需處理才可成為硫酸鈣。該技術(shù)應(yīng)用于德國波肯電廠200MW機組，處理煙氣量為62×104m3／h。在脫硫效率相同的條件下，與傳統(tǒng)半干法比較，吸收劑耗量節(jié)省30%［16］。

3.2 回流式循環(huán)流化床煙氣脫硫技術(shù)

此項技術(shù)是德國Wulff公司在Lurgi公司循環(huán)流化床技術(shù)基礎(chǔ)上開發(fā)出來的一種新技術(shù)。此技術(shù)在具有投資少、占地面積小、流程簡單等干法脫硫優(yōu)點的同時，還可以在很低的鈣硫比下達到與濕法脫硫技術(shù)相近的脫硫效率。其工藝特點是石灰耗量與常規(guī)循環(huán)流化床及噴霧吸收塔脫硫技術(shù)相比有極大降低；維修工作量少，設(shè)備可用率很高；運行靈活性高，可適用于不同的SO2含量及符合變化要求；由于設(shè)計簡單，投資與運行費用較低等，該技術(shù)應(yīng)用于德國Solvay華工聯(lián)合企業(yè)鍋爐，處理煙氣流量為15×104～26×104m3／h，脫硫效率達到85%～90%。

3.3 氣體懸浮吸收煙氣脫硫技術(shù)

此項技術(shù)是由丹麥FLS.Miljo公司開發(fā)的一種簡單有效的脫硫技術(shù)。其優(yōu)點是床料高倍率循環(huán)（約100倍），因此可以保證吸收劑的利用率；流化床床料濃度為普通流化床床料濃度的50～100倍；脫硫率高達90%以上，鈣硫比1∶1.2；運行可靠，操作簡便，維護工作量少，基建投資相對較低。該技術(shù)應(yīng)用于丹麥、挪威、荷蘭、瑞典等多個國家，最大處理煙氣量為359×103m3／h。

我國清華大學和東南大學也已經(jīng)對循環(huán)流化床技術(shù)的基礎(chǔ)工作和中試試驗做了積極研究。該技術(shù)集干法脫硫的經(jīng)濟環(huán)保與濕法脫硫的低鈣硫比、高脫硫效率為一身［17］，在我國具有很好的應(yīng)用前景。

4 濕法煙氣脫硫技術(shù)

盡管干法和半干法各有優(yōu)勢，但濕法洗滌仍是美國環(huán)保局尤為推崇的煙氣脫硫技術(shù)［18］。濕法煙氣脫硫技術(shù)的特點是脫硫過程在溶液中進行，脫硫劑和脫硫生成物均為濕態(tài)。由于脫硫過程是氣液反應(yīng)，其具有脫硫反應(yīng)速度快、脫硫效率高、脫硫劑利用率高的特點，適于處理大量的煙氣，并易于達到越來越苛刻的排放要求。此外，濕法脫硫的過程有利于煙氣中粉塵，尤其是細小顆粒的粉塵粘結(jié)團聚，從而使其得到有效去除。濕法技術(shù)已在國外成功應(yīng)用于控制FCC裝置再生器煙氣的氧化硫和顆粒物的排放［19］。

4.1 石灰石（石灰）－石膏法

現(xiàn)有濕式煙氣脫硫工藝中，石灰石（石灰）－石膏法工藝最為成熟，運行可靠性最高，應(yīng)用也最為廣泛。該工藝分為自然氧化和強制氧化兩種。目前，強制氧化已成為優(yōu)先選擇的脫硫工藝。

脫硫過程的化學原理分為3個階段，首先是SO2由氣相經(jīng)溶解、水合進入水相，并解離為H＋、HSO－3和SO2－3。然后HSO－3和SO2－3與石灰石（石灰）漿液里的Ca2＋結(jié)合生成Ca（HSO3）2和CaSO3并結(jié)晶，最后經(jīng)強制氧化得到CaSO4·2H2O晶體。

該工藝主要由石灰石（石灰）制備系統(tǒng)、吸收和氧化系統(tǒng)、煙氣再熱系統(tǒng)、脫硫風機、石膏脫水系統(tǒng)、石膏存儲系統(tǒng)和廢水處理系統(tǒng)組成［20］。

該工藝技術(shù)成熟，操作簡便，運行可靠性好；鈣硫比低（1左右），脫硫效率高（95%以上）；吸收劑資源豐富，廉價易得；脫硫副產(chǎn)物便于綜合利用。但是，由上述工藝的系統(tǒng)組成可以看出，此技術(shù)設(shè)備占地面積大，一次性建設(shè)投資相對較大；能耗高，運行成本高；吸收塔和設(shè)備管線容易結(jié)垢和堵塞；耗水量大且脫硫副產(chǎn)品為濕態(tài)，因此難以處理，而且脫硫產(chǎn)生的廢水需要經(jīng)過處理才能排放。

重慶珞璜電廠從日本三菱重工全套引進配套2×360MW機組的石灰石－石膏脫硫裝置，脫硫效率達到96.9%。該系統(tǒng)運行穩(wěn)定，但投資較大，而且液氣比很高，增加了運行能耗。

4.2 鈉堿法

在脫硫劑中，堿性化合物如NaOH或Na2CO3較其他吸收劑對SO2更具親和力，NaSO－3NaHSO3的化學機理能適應(yīng)于吸收和再生循環(huán)操作，吸收過程的所有物質(zhì)均處于溶解狀態(tài)，從而避免了吸收塔內(nèi)的結(jié)垢和阻塞。鈉堿法有回收SO2和不回收SO2兩種工藝。

4.2.1 回收SO2（循環(huán)鈉堿法）

此工藝是以NaOH或Na2CO3作為起始的吸收劑，吸收SO2生成Na2SO3。在循環(huán)過程中，主要是Na2SO3吸收SO2生成NaHSO3和少量Na2S2O5，NaHSO3和Na2S2O5可以通過加熱再生出Na2SO3和SO2。

該工藝吸收能力大，吸收速率快，脫硫率高（90%以上），設(shè)備簡單，運行可靠，對塔型選擇的適應(yīng)性大，最大優(yōu)點是可以回收高濃度SO2。但是鈉堿價格較貴，設(shè)備耗電量大，運行成本高。需要注意的是，單位電耗隨著SO2濃度降低而升高，所以當煙氣中SO2濃度較低時，經(jīng)濟上不合算。

湖南會同縣三零零電廠進行過該法試驗，處理煙氣量50000Nm3／h，脫硫效率90%，并回收純度為99.8%的液態(tài)SO2，每噸SO2的耗堿為106～167kg［21］。

4.2.2 不回收SO2

此工藝的脫硫化學原理與循環(huán)鈉堿法相似，只是脫硫后含有Na2SO3的吸收液不采取再生回收SO2的方式，而是強制氧化為硫酸鈉溶液后排放。此技術(shù)目前應(yīng)用最為廣泛的是Belco公司的EDV技術(shù)［22］。

該工藝具有吸收能力大、吸收速率快、脫硫率高于95%，設(shè)備簡單、運行可靠等優(yōu)點，但也存在不能回收SO2、鈉鹽成本高，以及濃鹽水排放等問題。由于濃鹽水的排放問題，該工藝不適于人口密集的內(nèi)陸地區(qū)，除非找到有效的濃鹽水處理途徑。

4.3 鈉－鈣雙堿法

鈉－鈣雙堿法是為了克服石灰石（石灰）－石膏法易結(jié)垢的缺點而發(fā)展起來的，實現(xiàn)了吸收劑的再生和脫硫渣的沉淀獨立于吸收系統(tǒng)之外。

該技術(shù)以Na2CO3或NaOH溶液作為第一堿吸收煙氣中的SO2，生成NaHSO3和Na2SO3，然后用石灰或石灰石作為第二堿再生出NaOH，同時得到CaSO3·1／2H2O，后經(jīng)氧化得到CaSO4·2H2O晶體［23］。

鈉基脫硫液溶解度大，減少了堵塞現(xiàn)象，便于設(shè)備運行與保養(yǎng)，提高了運行的可靠性；液氣比小，脫硫效率高，一般在90%以上。但是吸收系統(tǒng)中副產(chǎn)的Na2SO4再生困難，需要不斷向系統(tǒng)內(nèi)補充Na2CO3或NaOH，致使堿耗增加［24］。

日本昭和電工公司千葉廠鍋爐使用雙堿法脫硫工藝，處理煙氣量為500000Nm3／h，脫硫效率達到95%～98%。日本四國電力公司將此工藝用于兩座45kW燃油鍋爐的脫硫，處理煙氣量為1260000Nm3／h，脫硫效率達到99%以上。

4.4 海水脫硫法

海水脫硫法是利用天然海水脫除煙氣中SO2的一種濕式煙氣脫硫方法。由于不需大量消耗化學試劑、操作費用低以及吸收的產(chǎn)物硫酸鹽是海水的天然組分和無二次污染等優(yōu)點，而逐漸受到沿海企業(yè)的重視［25，26］。

天然海水呈堿性，含有大量CO23－和HCO3－，使其具有較強的酸堿緩沖和吸收SO2的能力。煙氣中SO2被海水吸收轉(zhuǎn)化為HSO3－和SO23－，此過程所產(chǎn)生的H＋與海水中CO23－和HCO3－反應(yīng)生成CO2和H2O，HSO3－和SO23－經(jīng)曝氣氧化得到SO24－［27］。

海水脫硫系統(tǒng)由海水輸送系統(tǒng)、煙氣系統(tǒng)、吸收系統(tǒng)、水質(zhì)恢復(fù)系統(tǒng)組成［28］。

海水脫硫法按是否添加其他化學吸收劑可分為以下2種工藝。

4.4.1 Flakt－Hydro海水煙氣脫硫工藝

該工藝不添加任何化學物質(zhì)，海水采用一次直流的方式吸收煙氣中的SO2，然后進入曝氣池，在曝氣池中注入大量的海水和空氣，將SO2氧化成硫酸根離子，致其水質(zhì)恢復(fù)后流入大海。

其優(yōu)點為：工藝簡單，運行可靠；系統(tǒng)無磨損、堵塞和結(jié)垢問題，系統(tǒng)可靠性高；不需設(shè)置陸地廢棄物處理廠，最大程度減少了對環(huán)境帶來的負面影響；占地少；投資和運行費用低。

該工藝適用于沿海且含硫量較低的煙氣，尤其是淡水資源和石灰石資源比較缺乏的地區(qū)。

4.4.2 Bechtel海水煙氣脫硫工藝

在洗滌系統(tǒng)中加入石灰或石灰與石膏的混合物，提高脫硫所需的堿度。海水中可溶性鎂與加入的堿反應(yīng)再生為吸收劑Mg（OH）2，可以迅速吸收煙氣中的SO2。

與其他海水脫硫及石灰石－石膏法相比，優(yōu)點如下：脫硫效率高（可達95%），SO2排放濃度≤0.005%；吸收劑漿液的再循環(huán)量可降至常規(guī)石灰石法的1／4；液氣比低，降低了吸收系統(tǒng)能耗；生成的可溶性產(chǎn)物可以直接排入大海；再生槽內(nèi)的沉淀反應(yīng)避免了洗滌塔內(nèi)結(jié)垢。

該工藝適用于新建機組及老機組的改造。

福建漳州后石電廠6×600MW超臨界機組采用日本引進的海水脫硫裝置，煙氣流量為19×105m3／h，分別采用了海水加NaOH和單純海水法兩種工藝，脫硫效率分別達到95%和90%以上［29］。

5 結(jié)語

在選擇脫硫工藝時，總的原則是能夠達到煙氣中SO2和粉塵的排放標準，同時保證系統(tǒng)長期穩(wěn)定運行，此外，投資和運行成本要合理。在此基礎(chǔ)上，盡可能做到以廢制廢，在選擇脫硫工藝時綜合考慮以下幾點。

（1）根據(jù)企業(yè)現(xiàn)有的生產(chǎn)規(guī)模和已有條件不同，合理選擇對現(xiàn)有脫硫設(shè)備進行改擴建或是新建，從而選擇適合的脫硫工藝。

（2）根據(jù)企業(yè)所處地理位置和周邊環(huán)境不同，因地制宜選擇脫硫工藝。

（3）根據(jù)企業(yè)周邊的現(xiàn)有礦產(chǎn)資源，合理選擇與其相適應(yīng)的脫硫工藝。

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