潘品李 鐘約先 馬慶賢 袁朝龍 朱思陽

清華大學(xué)先進(jìn)成形制造教育部重點實驗室，北京，100084

0 引言

核電站主管道是核電蒸汽供應(yīng)系統(tǒng)輸出堆芯熱能的“大動脈”，是核電站的核一級關(guān)鍵部件之一。AP1000技術(shù)為第三代核電技術(shù)，其設(shè)計壽命提高到60年，核電站安全性能指標(biāo)也大幅度提升，其主管道要求整體制造，難度很大。主管道用鋼為316LN超低碳控氮奧氏體不銹鋼，該鋼種塑性差、變形抗力大，無法通過熱處理細(xì)化晶粒，而其最終產(chǎn)品晶粒度要求應(yīng)達(dá)到ASTM2級或者更細(xì)（ASTM4級）［1－2］。因此，主管道實心軸坯的鍛造過程對細(xì)化晶粒有著至關(guān)重要的影響。

低層錯能的金屬材料在熱塑性變形過程中，動態(tài)再結(jié)晶是其主要的軟化機(jī)制。動態(tài)再結(jié)晶是以無畸變的晶核生成、長大形成再結(jié)晶晶粒代替含有高位錯密度的形變晶粒的過程，在消除大量位錯的同時達(dá)到晶粒細(xì)化的目的。20世紀(jì)60年代以來，以加拿大的McQueen和英國的Sellars為代表的各國學(xué)者研究了高溫塑性變形中的軟化機(jī)制，采用Zener－Hollomon參數(shù)來描述金屬的流動行為，對工藝參數(shù)和軟化機(jī)制之間的關(guān)系進(jìn)行了研究，并研究了動態(tài)再結(jié)晶和靜態(tài)再結(jié)晶的晶粒變化模式。在此基礎(chǔ)上，Sellars、Yada、Roberts等學(xué)者對熱加工過程的組織演化規(guī)律進(jìn)行了研究，通過實驗建立了一些特定金屬的動態(tài)再結(jié)晶、靜態(tài)再結(jié)晶模型和晶粒長大模型［3－4］。

本文通過熱模擬實驗，研究并建立了316LN鋼的動態(tài)再結(jié)晶模型，為制定合理的工藝，控制產(chǎn)品性能提供了理論依據(jù)，為建立316LN鋼鍛造生產(chǎn)過程的數(shù)值模擬模型提供了重要基礎(chǔ)。本實驗用鋼取自電渣重熔鋼錠，與真空澆鑄鋼錠相比，具有以下優(yōu)點：鋼中夾雜物細(xì)小、彌散，氧、硫含量極低；鋼的均勻性高，鍛件縱橫向性能差異很小，鍛件熱塑性高［5］。

1 熱模擬實驗方案

實驗所用316LN鋼主要化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)）如表1所示，符合ASME SA－376中對于該材料化學(xué)成分的規(guī)定。實驗設(shè)備為Gleeble1500熱模擬實驗機(jī)。實驗采用平面壓縮法，試樣為φ6mm×10mm的圓柱。實驗工藝流程如下：先將試樣以5℃/s的速度加熱至1100℃并保溫3min，使得試樣的初始晶粒度一致，再以10℃/s的速度將溫度調(diào)整至變形溫度t，保溫1min，然后壓縮試樣變形至真實應(yīng)變ε＝0.7（變形程度為50%），最后水冷淬火以保留試樣高溫變形下的顯微組織。工藝參數(shù)如表2所示。

表1 316LN鋼主要化學(xué)成分（質(zhì)量分?jǐn)?shù)） %

表2 實驗工藝參數(shù)設(shè)計

2 實驗數(shù)據(jù)處理和分析

2.1 316LN鋼高溫流動應(yīng)力曲線

316 LN鋼在變形溫度為900～1200℃，變形速率為0.01～1s－1條件下的流動應(yīng)力曲線如圖1所示。

由圖1可見，應(yīng)變速率較低且溫度較高時，316LN鋼發(fā)生了連續(xù)動態(tài)再結(jié)晶，隨應(yīng)變增加應(yīng)力值基本恒定。應(yīng)變速率較高時，316LN鋼只有在較高溫度下變形才能發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶；溫度較高時，各應(yīng)變速率下都很容易發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶。在鍛造工藝參數(shù)內(nèi)，提高變形溫度和降低應(yīng)變速率，均有利于減小316LN鋼的峰值應(yīng)力，使之發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶。應(yīng)變速率為0.01s－1，變形溫度從1200℃降至950℃時，峰值應(yīng)力穩(wěn)步增大；而當(dāng)溫度降至900℃時，峰值應(yīng)力明顯增大，如圖1c。這和工廠實際生產(chǎn)情況相當(dāng)吻合，即當(dāng)溫度降至900℃時，鍛造時變形抗力很大，水壓機(jī)幾乎鍛不動。因此建議在進(jìn)行大型核電主管道鍛造時，鍛造溫度控制在900℃以上（建議950℃）為宜。大型核電主管道鍛造時應(yīng)變速率可達(dá)0.01s－1數(shù)量級，所以得到的數(shù)據(jù)對工廠實際生產(chǎn)有很大的參考價值。

2.2 動態(tài)再結(jié)晶熱激活過程模型

變形溫度和變形速率對金屬的動態(tài)再結(jié)晶都起作用，兩者共同決定了材料變形過程中是否發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶。二者之間的等效關(guān)系可以用溫度補償應(yīng)變速率Zener－Hollomon參數(shù)來表述：

圖1 316LN鋼流動應(yīng)力曲線

式中，為應(yīng)變速率；QDRX為變形激活能；R為氣體常數(shù)；T為絕對溫度；A和n為只與材料自身相關(guān)的常系數(shù)；σp為第一個流動應(yīng)力峰值。

將實驗數(shù)據(jù)代入式（1）進(jìn)行多元線性回歸，可得316LN鋼動態(tài)再結(jié)晶熱激活模型（相關(guān)系數(shù)R＝0.985 34）：

參數(shù)Z可以作為判定是否發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的依據(jù)，其上限Zmax為應(yīng)變速率較大、變形溫度較低時，材料中由于變形積聚了一定數(shù)量位錯，但是由于發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的形核需要一定的時間，過快的變形速率使得孕育時間不夠；其下限Zmin為應(yīng)變速率很低、變形溫度較高時，過高的變形溫度導(dǎo)致不能積聚起足夠數(shù)量的變形儲能結(jié)果。參數(shù)Z在兩個極值之間時，隨著變形量的增大將會依次發(fā)生動態(tài)回復(fù)、部分動態(tài)再結(jié)晶和完全動態(tài)再結(jié)晶。

將熱模擬試樣淬火，以保留高溫變形結(jié)束瞬間的奧氏體晶粒組織。通過對熱模擬試樣顯微組織的觀察，可知應(yīng)變速率為1s－1、溫度未達(dá)到1000℃時，完全不發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，此時動態(tài)回復(fù)是其主要的軟化機(jī)制，其典型的顯微組織為沿變形方向拉長的晶粒，如圖2a所示。當(dāng)溫度達(dá)到或超過1000℃時，發(fā)生部分動態(tài)再結(jié)晶，其典型的顯微組織為原奧氏體周圍沿晶界產(chǎn)生了許多細(xì)小等軸晶粒，1200℃條件下的試樣顯微組織如圖2b所示。該應(yīng)變速率下沒有發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶。應(yīng)變速率為0.1s－1、溫度為900℃時發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，1100℃可達(dá)穩(wěn)態(tài)，即發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶，其典型的顯微組織為細(xì)小的等軸晶粒，如圖2c所示。應(yīng)變速率為0.01s－1、溫度達(dá)到900℃時發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，1050℃可達(dá)穩(wěn)態(tài)。

圖2 不同變形溫度和變形速率條件下的試樣顯微組織

根據(jù)316LN鋼動態(tài)再結(jié)晶熱激活模型，計算各個工藝參數(shù)下的參數(shù)Z，可得圖3所示的變形溫度、變形速率與參數(shù)Z的關(guān)系，其中橫坐標(biāo)的物理意義如表3所示，表中1～21為不同工藝參數(shù)所對應(yīng)的序號。

圖3 變形溫度、變形速率與參數(shù)Z的關(guān)系

表3 不同變形溫度和變形速率所對應(yīng)的序號

由圖3可知，lnZ的走勢以及所對應(yīng)的各個工藝參數(shù)完全吻合顯微組織的結(jié)論，即在給定的變形量條件下（本文實驗為真應(yīng)變0.7），存在一個動態(tài)再結(jié)晶發(fā)生與否的分界點Zmax，參數(shù)Z大于Zmax時，變形過程中材料不能發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，如序號20、21；小于Zmax時，變形過程中材料可以發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，如序號1～19。但由于實驗條件的限制，未能測出參數(shù)Z的下限值Zmin。

2.3 動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型

應(yīng)變量ε決定了材料在變形過程中處于哪個階段（動態(tài)回復(fù)、部分動態(tài)再結(jié)晶和完全動態(tài)再結(jié)晶）。金屬材料發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶時，其特征應(yīng)變（峰值應(yīng)變εp、穩(wěn)態(tài)應(yīng)變εs、臨界應(yīng)變εc）和參數(shù)Z之間存在的關(guān)系，以及動態(tài)再結(jié)晶發(fā)生的初始臨界應(yīng)變εc與峰值應(yīng)變εp之間存在的關(guān)系分別為

式中，Bi和m為只與材料自身相關(guān)的常系數(shù)，i∈（p，s，c）。

將實驗數(shù)據(jù)代入式（2）、式（3）進(jìn)行多元線性回歸，可得316LN鋼動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型：εp＝0.0519Z0.0442，相關(guān)系數(shù)R＝0.984 12；εc＝ 0.8εp；εs＝ 0.1532Z0.0444， 相 關(guān) 系 數(shù)R＝0.984 44。

結(jié)果表明，lnεc、lnεs與lnZ之間分別存在圖4所示的線性關(guān)系。圖4中的lnεc與lnZ關(guān)系直線和lnεs與lnZ關(guān)系直線將參數(shù)Z和應(yīng)變ε組成的平面分為3個部分：Ⅰ區(qū)域應(yīng)變小于εc，該區(qū)域的參數(shù)Z及應(yīng)變條件不足以積累足夠的位錯密度，達(dá)到動態(tài)再結(jié)晶所需的應(yīng)變能，不能發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶；Ⅲ區(qū)域應(yīng)變大于εs，可發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶；位于兩者之間的Ⅱ區(qū)域，可發(fā)生部分動態(tài)再結(jié)晶。相同參數(shù)Z條件下，可增大應(yīng)變量誘使動態(tài)再結(jié)晶發(fā)生；相同應(yīng)變量條件下，可調(diào)整參數(shù)Z來控制動態(tài)再結(jié)晶的發(fā)生。

圖4 316LN鋼臨界應(yīng)變、穩(wěn)態(tài)應(yīng)變與Z參數(shù)的關(guān)系

由金相顯微組織分析可知，工藝序號1～6和8分別發(fā)生了完全動態(tài)再結(jié)晶。根據(jù)316LN鋼動態(tài)再結(jié)晶動力學(xué)模型，計算的7～14各個工藝參數(shù)下的εs值如表4所示。

表4 不同工藝參數(shù)條件下的穩(wěn)態(tài)應(yīng)變值

由表4可看出，工藝序號7～9下發(fā)生了完全動態(tài)再結(jié)晶，工藝序號10～14下為部分再結(jié)晶，而由于實際實驗設(shè)備的限制，工藝序號7～9下實際完成的真應(yīng)變分別為0.676、0.699和0.697，從另一方面印證了動力學(xué)模型的正確性。

2.4 動態(tài)再結(jié)晶運動學(xué)模型

為了定量地描述金屬材料發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶的程度，一般采用Avrami型表達(dá)式描述其動態(tài)再結(jié)晶體積比例XDRX，即

式中，k和l為只與材料自身相關(guān)的常系數(shù)。

實驗中為避免視場選擇和金相腐蝕等人為因素影響，選用Beynon等［6］提出的基于高溫流動應(yīng)力曲線的金屬材料動態(tài)再結(jié)晶體積比例測量方法計算XDRX。將實驗數(shù)據(jù)代入式（4）進(jìn)行多元線性回歸，可得316LN鋼動態(tài)再結(jié)晶運動學(xué)模型（相關(guān)系數(shù)R＝0.983 17）：

一定變形溫度和應(yīng)變速率條件下，當(dāng)變形達(dá)到初始臨界應(yīng)變εc時發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶，達(dá)到穩(wěn)態(tài)應(yīng)變εs時發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶，介于兩者之間發(fā)生部分動態(tài)再結(jié)晶。圖5所示為不同變形溫度和變形速率條件下試樣顯微組織，圖5a和圖5b分別為典型的部分動態(tài)再結(jié)晶組織，即在較大的原奧氏體晶界處形成再結(jié)晶核心，長大成為細(xì)小等軸晶粒。根據(jù)體視學(xué)和定量金相學(xué)，用截線法對圖5a和圖5b的動態(tài)再結(jié)晶體積比例XDRX進(jìn)行測量，所得結(jié)果分別為73.94%和86.21%，根據(jù)動態(tài)再結(jié)晶運動學(xué)模型得到圖5a和圖5b的計算值分別為74.22%和86.78%，誤差分別為0.38%和0.66%。圖5c為完全動態(tài)再結(jié)晶組織，根據(jù)動態(tài)再結(jié)晶運動學(xué)模型得到的計算值為97.04%。上述圖例足以驗證動態(tài)再結(jié)晶運動學(xué)模型的準(zhǔn)確性。

圖5 不同變形溫度和變形速率條件下的試樣顯微組織

2.5 動態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸模型

研究認(rèn)為，動態(tài)再結(jié)晶發(fā)生后的晶粒尺寸dDRX與Z參數(shù)之間存在如下關(guān)系：

式中，D和j為只與材料自身相關(guān)的常系數(shù)。

將實驗取得的結(jié)果試樣腐蝕得到原奧氏體晶界，測量發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶試樣的晶粒平均尺寸，將結(jié)果和實驗條件代入式（5）進(jìn)行多元回歸，可得316LN鋼動態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸模型，相關(guān)系數(shù)R＝0.983 88，dDRX＝ 6.108×106Z－0.392。 由動態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸模型可知，參數(shù)Z越小，也即應(yīng)變速率越低，溫度越高，再結(jié)晶后的晶粒尺寸越大。

金屬熱塑性變形機(jī)理主要有晶內(nèi)滑移、晶內(nèi)孿生、晶界滑移和擴(kuò)散蠕變。在通常情況下，晶內(nèi)滑移是熱變形的主要機(jī)理。高溫時原子間距加大，原子的熱振動和擴(kuò)散速度加快，位錯活躍，滑移、攀移、交滑移和位錯結(jié)點脫錨比低溫時容易；滑移系增多，交叉滑移靈便性提高，改善了各晶粒之間的變形協(xié)調(diào)性；同時在熱變形狀態(tài)下，晶界對位錯運動的阻礙作用相對減弱，位錯有可能進(jìn)入晶界［7］。這樣就使得高溫時，雜亂分布的位錯逐漸集中或按規(guī)律排列，動態(tài)回復(fù)的程度增大，從而減小了變形后的畸變能，使晶粒粗化。如圖6所示，應(yīng)變速率一定時，溫度越高，發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶后的晶粒尺寸越大。

同樣地，變形速度很低時，金屬在熱塑性變形過程中產(chǎn)生的位錯有足夠的時間進(jìn)行滑移、攀移、交滑移以及位錯結(jié)點的脫錨，從而使得位錯消失或者重新排列，位錯以動態(tài)回復(fù)等其他軟化方式消耗，從而由高能態(tài)的混亂排列向低能態(tài)的規(guī)則排列變化，減小了變形后的畸變能，使晶粒粗化。如圖7所示，溫度一定時，應(yīng)變速率越小，發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶后的晶粒尺寸越大。

圖7 1200℃不同變形速率條件下的試樣顯微組織

當(dāng)然，動態(tài)再結(jié)晶后的晶粒尺寸大小最終取決于變形溫度和變形速率兩個方面的因素。不同變形溫度和變形速度下的動態(tài)再結(jié)晶后的尺寸大小可以相當(dāng)（圖8）。

用截線法分別計算出發(fā)生了完全動態(tài)再結(jié)晶后的晶粒尺寸，結(jié)果如表5所示。由表5可知，應(yīng)變速率為0.01s－1時，在變形溫度1050～1150℃范圍內(nèi)，再結(jié)晶后的晶粒尺寸維持在一個相對穩(wěn)定的范圍內(nèi)；當(dāng)溫度上升為1200℃時，再結(jié)晶后的晶粒尺寸二倍于1150℃的晶粒尺寸，已經(jīng)低于ASTM晶粒度4級（約為80.0μm）。當(dāng)所用材料取自真空澆鑄鋼錠時，其在應(yīng)變速率為0.01s－1、真應(yīng)變?yōu)?.7時，發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶后的晶粒尺寸如表6［8］所示（其中d0為原始晶粒尺寸）。對比表5和表6數(shù)據(jù)可以發(fā)現(xiàn)，在1050℃和1100℃條件下再結(jié)晶后的晶粒尺寸基本一致；但在1150℃條件下的動態(tài)再結(jié)晶對電渣重熔鋼錠晶粒細(xì)化效果更好；而在1200℃下卻得出相反的結(jié)論。建議在進(jìn)行大型核電主管道鍛造時（使用鋼錠為電渣重熔鋼錠），鍛造溫度控制在1200℃以下（建議1150℃）為宜。

圖8 不同變形溫度和變形速率條件下的試樣顯微組織

表5 不同工藝條件下的316LN鋼發(fā)生完全動態(tài)再結(jié)晶后的晶粒尺寸

表6 應(yīng)變速率為0.01s－1、真應(yīng)變?yōu)?.7時的穩(wěn)態(tài)晶粒尺寸

當(dāng)動態(tài)再結(jié)晶完成后，積累的位錯畸變能隨之得以釋放，但隨著變形的繼續(xù)，動態(tài)再結(jié)晶形成的晶粒又承受新的變形，產(chǎn)生新的加工硬化，從而積累位錯畸變能，開始新的軟化過程，動態(tài)再結(jié)晶持續(xù)進(jìn)行。故在奧氏體動態(tài)再結(jié)晶中晶粒尺寸不是完全均勻的（圖6b、圖6c）。大型鍛件鍛造加工比較費時，并且鍛造成形后都要停放一定的時間，使新晶?？梢酝ㄟ^逐步相互合并長大而達(dá)到一個穩(wěn)定的尺寸，出現(xiàn)均勻化。

3 結(jié)論

本文針對大型核電主管道晶粒細(xì)化問題，系統(tǒng)研究了主管道用鋼316LN的動態(tài)再結(jié)晶行為，為通過鍛造工藝解決大型核電主管道晶粒細(xì)化問題提供了模型依據(jù)，主要結(jié)論如下：

（1）316LN鋼為典型低層錯能鋼，在再結(jié)晶溫度線以上可以發(fā)生連續(xù)動態(tài)再結(jié)晶。提高變形溫度和減小應(yīng)變速率有利于降低316LN鋼的峰值應(yīng)力，使之發(fā)生動態(tài)再結(jié)晶。

（2）建立了316LN鋼完整的動態(tài)再結(jié)晶數(shù)學(xué)模型，定量地描述了316LN鋼動態(tài)再結(jié)晶行為的全過程。

（3）在動態(tài)再結(jié)晶參數(shù)范圍內(nèi)，降低變形溫度和增大應(yīng)變速率均有利于細(xì)化動態(tài)再結(jié)晶晶粒尺寸。

（4）綜合鍛造過程中的變形抗力及再結(jié)晶細(xì)化晶粒等影響因素，初步建議316LN電渣重熔鋼錠在鍛造過程中的應(yīng)變速率控制在0.01s－1以下，溫度控制在950～1150℃。

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