張金釗 庹先國,2 李 哲 劉春來

1（成都理工大學(xué) 地學(xué)核技術(shù)四川省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）

2（成都理工大學(xué) 地質(zhì)災(zāi)害防治與地質(zhì)環(huán)境保護(hù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 成都 610059）

發(fā)生超臨界事故時(shí)，工作人員可能受到嚴(yán)重的中子照射，測量人體血液中的24Na放射性以估算中子劑量，能快速測定工作人員所受輻照的水平，給醫(yī)務(wù)人員提供中子劑量數(shù)據(jù)，是應(yīng)急救治中的重要保障技術(shù)之一。由于輻射類型、中子源能譜、中子入射角度、人與輻射源距離、人在輻射場中的暴露時(shí)間等因素影響，測量估算結(jié)果和實(shí)際情況相差較大。本文以NaCl溶液代替人體血液，以人-輻射源距離、人在輻射場中的暴露時(shí)間對(duì)24Na比活度的影響為研究對(duì)象，討論其在中子場中的變化規(guī)律[1,2]。

1 實(shí)驗(yàn)

1.1 實(shí)驗(yàn)原理

當(dāng)中子進(jìn)入人體時(shí)，有一定數(shù)量的中子被人體核素俘獲，血液中的23Na與中子發(fā)生23Na(n,γ)24Na反應(yīng)，24Na半衰期為15 h，衰變發(fā)射2.75和1.37 MeV γ射線能量較高，便于探測，且23Na?在身體內(nèi)分布較廣，所以可測量血液中24Na?的活度來推算人體所受中子照射劑量。本實(shí)驗(yàn)通過測量24Na發(fā)射的γ射線檢測血液中24Na的活度[3]。

實(shí)驗(yàn)采用252Cf自發(fā)裂變中子源，源強(qiáng)為6.5×106n/s，其中子能譜為裂變譜，用 Maxwell分布描述，單位時(shí)間的對(duì)數(shù)能量間隔內(nèi)的中子數(shù)為IE[4]：

由式(1)，單位時(shí)間內(nèi)每個(gè)能量對(duì)應(yīng)的中子數(shù)是一定的，中子與23Na發(fā)生(n,γ)反應(yīng)，其俘獲截面正比于E1/2，即σcapture=kE1/2。所以單位時(shí)間內(nèi)生成24Na核素的數(shù)量為：

當(dāng)σcapture與IE一定時(shí)，不考慮24Na自身的衰變，NNa-24、NNa-23成線性關(guān)系。

1.2 實(shí)驗(yàn)裝置

用低本底 γ測量系統(tǒng)(本實(shí)驗(yàn)室研制)研究了不同參數(shù)下252Cf中子源照射NaCl溶液后的24Na的比活度。血液24Na活度測量系統(tǒng)包括鉛屏蔽裝置、探測器、前置放大電路、信號(hào)的獲取、信號(hào)的放大、脈沖幅度分析、譜線的顯示等，測量系統(tǒng)原理圖如圖1所示[5]。

圖1 24Na活度測量系統(tǒng)的原理圖Fig.1 Schematic diagram of 24Na activity measurement system.

經(jīng)過能量刻度，24Na的1.37 MeV全能峰在275道，2.75 MeV全能峰在662道；38Cl的1.67 MeV全能峰在359道，2.22 MeV全能峰在513道；經(jīng)過效率刻度，24Na的1.37 MeV全能峰的源峰探測效率為0.055，對(duì)137Cs的0.667 MeV全能峰能量分辨率為7.8%。

1.3 樣品制備

本實(shí)驗(yàn)用 NaCl溶液代替血液，人血液鈉濃度約為1.096 mg/mL[6]，中子源強(qiáng)度較弱時(shí)需照射很長時(shí)間，才能使24Na的活度達(dá)到理想程度。為此，將Na的濃度增加10倍。根據(jù)實(shí)驗(yàn)對(duì)比結(jié)果，10倍濃度的溶液計(jì)數(shù)是標(biāo)準(zhǔn)溶液的9.75倍。以下實(shí)驗(yàn)均采用濃度為4.73%的NaCl溶液(Na濃度為血液中的10倍)300 mL，形狀為底面半徑4 cm高6 cm的圓柱體。每次能譜測量取10 mL進(jìn)行測量，計(jì)算時(shí)均用9.75進(jìn)行修正。

2 計(jì)數(shù)修正

2.1 38Cl干擾修正

由于人體血液中含有的氯離子與入射中子發(fā)生37Cl(n,γ)38Cl反應(yīng)，38Cl發(fā)射 1.67、2.22 MeV γ射線，γ能譜測時(shí)其全能峰與24Na的γ射線全能峰非常近，但38Cl的半衰期僅為 37 min，經(jīng) 2.46 h后僅剩6.25%，此時(shí)對(duì)樣品進(jìn)行γ能譜測量，38Cl對(duì)24Na影響減小。圖2為照射結(jié)束和靜置2.5 h后測量NaCl溶液的γ能譜，2.5 h38Cl的兩個(gè)全能峰已不明顯，其干擾減小。以下實(shí)驗(yàn)均為樣品靜置2.5 h后的測量計(jì)數(shù)，并對(duì)其進(jìn)行衰變修正。

圖2 中子源照射后NaCl溶液的γ能譜Fig.2 Gamma spectra of NaCl solution irradiated by neutron source.

2.2 衰變計(jì)數(shù)修正

由于許多核臨界事故都是在短時(shí)間內(nèi)產(chǎn)生很高的中子通量，而實(shí)驗(yàn)用中子源的通量一般很低，使24Na產(chǎn)生較高活度需較長的照射過程，產(chǎn)生的24Na也會(huì)衰減，這一24Na活度損失須由一校正因子進(jìn)行補(bǔ)償。

校正因子方程為：

式中，dN(t)/dt為在t時(shí)刻產(chǎn)生的24Na的變化速率；NT(t)為在t時(shí)刻23Na的濃度，是常數(shù)；φσNT(t)為在t時(shí)刻產(chǎn)生24Na的速率；λN(t)為放射性衰減速率。

3 不同參數(shù)對(duì)24Na活度影響

3.1 照射距離對(duì)24Na活度影響

由于源-樣品距離不同到達(dá)樣品的中子能譜將發(fā)生輕微變化，所以本次實(shí)驗(yàn)采用不同中子譜的中子源，討論源-樣品距離對(duì)24Na活度影響的同時(shí)對(duì)比中子能譜不同對(duì)24Na活度的影響。所以當(dāng)中子源采用裸锎源(未經(jīng)過重水慢化)和重水慢化后的锎源、照射時(shí)間18 h(校正因子Fa=1.4722)時(shí)，不同照射距離的24Na的1.37 MeV全能峰間凈計(jì)數(shù)隨距離變化曲線、比活度隨距離變化曲線如圖3所示。

圖3 裸锎源(■)和重水慢化锎源(●)照射下，24Na全能峰間凈計(jì)數(shù)和樣品比活度隨照射距離的變化關(guān)系Fig.3 24Na net counts of 1.37 MeV peak and 24Na activity as a function of distance from the 252Cf source with (●) or without (■) heavy water moderation.

由圖3，在相同實(shí)驗(yàn)條件下，樣品中24Na的1.37 MeV全能峰凈計(jì)數(shù)在照射距離最近時(shí)比活度最大，且不管是經(jīng)裸锎源和重水慢化后的锎源照射，24Na比活度都與照射距離成指數(shù)遞減。在20–40 cm，相同照射距離和照射時(shí)間下，經(jīng)過重水慢化的锎源照射樣品的比活度要大于裸锎照射的樣品，這是由于锎源經(jīng)重水慢化后增加了慢中子比例，而慢中子的俘獲幾率和反應(yīng)截面與快中子相比都較大的原因。距離大于40 cm，譜線趨于一致，說明此時(shí)是否慢化對(duì)24Na比活度影響較小。

3.2 照射時(shí)間對(duì)24Na活度影響

為考察照射時(shí)間對(duì)24Na活度的影響，采用質(zhì)量為300 mL模擬血液樣品，用裸锎源、重水慢化锎源照射不同時(shí)間。裸锎源-樣品距為10 cm，重水慢化锎源-樣品距為20 cm；。圖4(a)為這兩種照射方式下測得的24Na的1.37 MeV全能峰凈計(jì)數(shù)與照射時(shí)間的關(guān)系，由于源-樣品距不同，兩種測量結(jié)果無可比性；圖4(b)為將圖4(a)的γ計(jì)數(shù)經(jīng)衰變修正后的比活度與照射時(shí)間的關(guān)系，此比活度與照射時(shí)間完全呈線性關(guān)系，隨著照射方式和照射時(shí)間的不同，比活度增加的速率不同，同時(shí)也體現(xiàn)出中子活化過程中的反應(yīng)截面不同擬合直線的斜率就代表中子反應(yīng)截面的大小[4]。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與理論符合性較好。

圖 4 裸锎源(■,□)和重水慢化锎源(●,○)照射下，24Na 全能峰凈計(jì)數(shù)和樣品比活度隨照射時(shí)間的變化關(guān)系Fig.4 24Na net counts of 1.37 MeV peak and specific activities of 24Na as a function of irradiation time by 252Cf source with (●,○) or without (■,□) heavy water moderation.

4 結(jié)語

本文研究了在不同照射距離、輻照時(shí)間下經(jīng)252Cf中子源和重水慢化后的252Cf中子源照射后的NaCl溶液中24Na的比活度。得出樣品與輻射源之間的距離、樣品在輻射場中的暴露時(shí)間對(duì)24Na活度的影響。結(jié)果證明，照射距離越近，樣品中的24Na比活度越大，且比活度隨照射距離增大成指數(shù)趨勢遞減；不同照射時(shí)間，樣品比活度隨照射時(shí)間線性變化，此結(jié)果與理論計(jì)算結(jié)果符合性良好。影響中子劑量估算的參數(shù)眾多，本文僅僅研究了其中兩個(gè)方面，但實(shí)驗(yàn)證明，在一定條件下，測量血液中24Na比活度可以來估算核事故后人體所受的中子劑量。

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2 成杰, 南宏杰, 寧靜, 等. 中子照射后人體劑量測量方法的改進(jìn)[J]. 中國輻射衛(wèi)生, 2011, (2): 238–240 CHENG Jie, NAN Hongjie, NING Jing,et al. After neutron irradiation of human dosimetry improvements[J].Chin J Raiol Health, 2011, (2): 238–240

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6 Fumiaki Takahashi A E A Y. Examination for neutron dose assessment method from induced sodium-24 in human body in criticality accidents[J]. Nuclear Science and Technology, 2005, 42(4): 378–383