陳 艷，王明煌，蔣潔瓊，F(xiàn)DS團隊

（1．中國科學(xué)院核能安全技術(shù)研究所，安徽 合肥230031；

2．中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)核科學(xué)技術(shù)學(xué)院，安徽 合肥230027）

核能是目前最有可能解決能源問題的途徑之一，聚變驅(qū)動次臨界堆不僅可解決裂變核燃料的有限性和產(chǎn)生的乏燃料問題，還有望使聚變能得到提前應(yīng)用。國際上對聚變驅(qū)動次臨界堆的研究一直非常關(guān)注。FDS團隊近期提出了聚變裂變混合乏燃料焚燒堆（FDS-SFB，以下簡稱 SFB）［1］概念，主要用來焚燒裂變電站卸出的乏燃料，是集能量輸出、核燃料增殖和廢料嬗變?nèi)N功能為一體的先進核能系統(tǒng)［2－10］。

燃料循環(huán)設(shè)計是反應(yīng)堆概念設(shè)計的重要組成部分。核燃料的循環(huán)過程主要包括三個部分［11］：前端燃料循環(huán)階段、燃料輻照階段和后端燃料循環(huán)階段（圖1）。在SFB的燃料循環(huán)設(shè)計中，其使用經(jīng)過后處理的壓水堆乏燃料，因此，后處理技術(shù)為其燃料循環(huán)的核心技術(shù)。在目前的壓水堆乏燃料后處理工藝中，主要分為濕法和干法兩種技術(shù)途徑。濕法后處理是目前唯一達到工業(yè)應(yīng)用的后處理技術(shù)［12］，其 主 導(dǎo) 工 藝 為 普 雷 克 斯 （PUREX，Plutonium Uranium Reduction EXtraction）流程；干法后處理是正處于研究、試驗階段的一類方法，由于其適用范圍廣、安全等優(yōu)點，已成為研究的熱點［13，14］。

圖1 燃料循環(huán)模型Fig．1 Model of nuclear fuel cycle

本文基于FDS-SFB的典型中子學(xué)方案［1］，針對其進行燃料循環(huán)流程設(shè)計，采用濕法和干法兩種后處理技術(shù)完成了兩套燃料循環(huán)設(shè)計方案，并進行了初步的質(zhì)量流分析和可行性初步評估。通過分析結(jié)果，燃料循環(huán)設(shè)計方案是現(xiàn)實可行的，同時基于質(zhì)量流分析結(jié)果可以認為我國乏燃料能夠滿足FDSSFB需求，但碳化物燃料制備與后處理技術(shù)還需要進一步發(fā)展。

1 燃料循環(huán)流程設(shè)計

在FDS-SFB的概念設(shè)計中，其采用碳化物燃料形式，包層燃料區(qū)分為增殖區(qū)與嬗變區(qū)，其中增殖區(qū)裝載乏燃料鈾，起增殖核燃料的作用；嬗變區(qū)裝載乏燃料超鈾（TRU），TRU中钚（Pu）與次錒系（MA）的比例參考大亞灣壓水堆的乏燃料卸料比例［15］，換料周期為十年，一批換料（表1）。

表1 FDS-SFB燃料循環(huán)相關(guān)參數(shù)［1］Table 1 Parameters of FDS-SFB fuel cycle

本文根據(jù)濕法和干法后處理的不同特點，針對FDS-SFB設(shè)計了濕法和干法兩套燃料循環(huán)流程。

1．1 設(shè)計目標

本文在考慮FDS-SFB自身燃料特點（碳化物燃料形式、所用Pu與MA比例按照壓水堆卸料比例）的基礎(chǔ)上，提出FDS-SFB燃料循環(huán)方案的設(shè)計目標：

1）后處理過程中，能夠獲得較高的U和TRU的提取率，較低的損失率；

2）所選流程在技術(shù)上現(xiàn)實可行，并具有良好的發(fā)展前景；

3）流程設(shè)計盡量簡單，具有一定的經(jīng)濟性；

4）滿足防止核擴散要求。

1．2 設(shè)計方案

1．2．1 濕法燃料循環(huán)流程

濕法后處理（Wet Reprocessing）是目前最成熟的裂變乏燃料后處理技術(shù)。在方案1中，主要考慮技術(shù)可行性與成熟度，采用濕法后處理技術(shù)完成了FDS-SFB燃料循環(huán)流程的設(shè)計，如圖2所示，主要特點見表2所示。

圖2 FDS-SFB濕法系統(tǒng)Fig．2 FDS-SFB wet processing

表2 濕法流程和干法流程特點Table 2 Features between wet-processing and dry－processing

PUREX流程是目前唯一實現(xiàn)工業(yè)化應(yīng)用的濕法后處理流程，但存在核擴散問題。UREX（URanium Extraction）［16－17］流程是 PUREX 的改進，主要用于提取壓水堆乏燃料中鈾。該流程已處于實驗室規(guī)?？尚行哉撟C示范的后期階段［18］。TRUEX（TRansUranic Extraction）［19－20］流 程 主 要用于TRU的分離，針對UREX的廢液，將其中包含的 TRU 提 取 出 來［20］。DP（Direct Pressing Method）流程［21－22］通過碳熱解還原反應(yīng)，將氧化物燃料制備碳化物燃料的制備。其制備的碳化物燃料已經(jīng)在法國Phenix快堆中進行了多次測試，結(jié)果非常理想。印度碳化物燃料后處理中間試驗廠CORAL（Compact Reprocessing of Advanced Fuels in Lead Shielded Cells）［23－25］采用改進了的PUREX流程，將碳化物乏燃料中的鈾、钚分離出來。目前已成功處理其快中子實驗堆產(chǎn)生的碳化物乏燃料［25］。

1．2．2 干法燃料循環(huán)流程

干法后處理（Dry Reprocessing）是專門針對第四代先進堆型提出的乏燃料后處理方法，具有更好經(jīng)濟性與防核擴散特點，但目前尚停留在實驗室驗證階段。在方案2中，采用基于干法后處理技術(shù)進行FDS-SFB燃料循環(huán)流程的設(shè)計，具體流程如圖3所示，主要特點如表2所示。

圖3 FDS-SFB干法系統(tǒng)Fig．3 FDS-SFB dry processing

相對于方案1，本方案使用了帶電還原的熔鹽電精制流程對壓水堆氧化物乏燃料進行后處理。熔鹽電精制［14，26］流程主要用于分離金屬快堆乏燃料中的鈾與TRU。該流程利用不同陰極對離子的吸附能力不同的原理，分別在固體陰極析出鈾，液體陰極析出鈾與TRU混合物。至2007年底，已成功處理了3．4 t EBR-II（Experimental Breeder Reactor-II）的乏燃料，液體陰極中混合TRU產(chǎn)物基本滿足快堆嬗變的需要［14］。

為使熔鹽電精制流程也可用于處理壓水堆氧化物乏燃料，美國提出了電還原流程進行氧化物乏燃料的首端處理［27］。電還原的主要過程是通過電解方式將氧化物乏燃料還原為金屬形式，以便進行下一步電精制。

2 燃料循環(huán)流程分析

2．1 質(zhì)量流分析

圖4 FDS-SFB質(zhì)量流圖Fig．4 Mass flow of FDS-SFB

本節(jié)主要對FDS-SFB進行質(zhì)量流分析，評估其嬗變性能和燃料增殖性能。在FDS-SFB燃料循環(huán)設(shè)計中，濕法和干法流程中核素損失率數(shù)據(jù)主要來源于小規(guī)模的實驗室結(jié)果（表3），其差別不大。故在進行質(zhì)量流分析時，兩種流程均使用IAEA提供的損失率數(shù)據(jù)（后處理損失率2%、燃料制備損失率1%［32］），F(xiàn)DSSFB質(zhì)量流圖如圖4所示。

從圖中可以看出，F(xiàn)DS-SFB運行十年后，消耗 MA（ΔmMA）約0．3 t，相當于8．65個壓水堆一年產(chǎn)生的 MA 量（式（1））。凈增殖钚15．7 t，但考慮到在進行壓水堆乏燃料分離時，將TRU作為整體進行分離，加入0．5 t MA需

表3 中國氧化鈾燃料制備、后處理能力Table 3 Capacity of oxide fuel fabrication and spent fuel reprocessing in China

按比例加入4．24 t Pu。故還要將這部分Pu也分離出來用于壓水堆。分離用于壓水堆的Pu（Δm Pu）質(zhì)量為18．67 t，與貧鈾混合制備成MOX燃料，則這些Pu相當于207 t富集度為4．5%的濃縮鈾（Δm U）燃料［34］（式（2）），可供1 GW壓水堆運行8個燃料周期。

通過質(zhì)量流分析，驗證了SFB具有較好的增殖核燃料、嬗變核廢料的性能，并以此為基礎(chǔ)對FDS-SFB可行性進行分析。

2．2 可行性分析

初裝資源量大、燃料制備和后處理能力要求高是FDS-SFB燃料循環(huán)典型特點之一，也是技術(shù)的難點。本節(jié)主要針對質(zhì)量流分析中FDS-SFB所需的初裝資源量、燃料制備、以及后處理能力進行評估。

根據(jù)我國核電發(fā)展預(yù)測［28－29］，到2020年，我國乏燃料累積量將達6 000 t［30］，其中Pu的累積量將達到72 t左右，MA的累積量約為11 t。在FDS-SFB概念設(shè)計中，乏燃料初裝量為1 050 t左右，其中Pu約45．5 t，MA 約5．5 t［1］，我國乏燃料累積量足以滿足FDS-SFB的初裝需求。

針對FDS-SFB的典型中子學(xué)設(shè)計，如果假設(shè)FDS-SFB建堆時有足夠的碳化物裂變?nèi)剂铣跹b料，則要求我國每年包含TRU的碳化物燃料制備能力和后處理能力達到百噸量級。而對于碳化物乏燃料的制備與后處理技術(shù)，處理能力國際上處于實驗室水平（千克量級），還未實現(xiàn)工業(yè)化規(guī)模。因此，該技術(shù)還需要進一步發(fā)展，達到目前國際上氧化物燃料的處理水平，以滿足未來先進堆型（FDS-SFB、氣冷快堆等）的燃料需求。目前中國氧化鈾燃料制備、后處理能力見表3所示。

3 結(jié)論

本文針對FDS-SFB燃料循環(huán)，設(shè)計了基于濕法和干法流程的兩套方案，并對設(shè)計方案進行了質(zhì)量流計算分析、可行性評估，其結(jié)論如下：

1）濕法和干法兩套燃料循環(huán)方案都可滿足FDS-SFB需求。

2）質(zhì)量流分析驗證了FDS-SFB具有較好的中子學(xué)性能。

3）我國累積到2020年的乏燃料可滿足FDS-SFB需求。但目前國際上碳化物燃料的制備和后處理能力尚不能滿足FDS-SFB需求，還有待進一步發(fā)展。

4）初步分析結(jié)果表明，F(xiàn)DS-SFB的燃料循環(huán)是現(xiàn)實可行。

致謝

本文工作是在FDS團隊的幫助下開展的，工作中得到倪木一博士生和其他FDS成員的幫助，特此感謝。

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