孫思磊，王慶飛，劉學飛，王艷茹，孟健寅，李德勝，趙增益，段紅梅，楊中華，武建斌

(1.地質過程和礦產資源國家重點實驗室，中國地質大學(北京)，北京 100083; 2.巖石圈構造、深部過程及探測技術重點實驗室，中國地質大學(北京)，北京 100083; 3.山西省地質調查院，山西太原 030006)

鋁土礦是提煉金屬鋁、鎵、稀土(REE)和耐火材料的重要來源(Laskou，1991;Calagari and Abedini，2007;Liu et al.，2010)。根據(jù)基巖類型，鋁土礦主要分為兩類:第一類為喀斯特型鋁土礦，該類鋁土礦覆蓋在碳酸鹽巖古喀斯特面上，與基巖喀斯特化程度無關;第二類為紅土型鋁土礦，該類鋁土礦覆蓋于鋁硅酸鹽巖之上(Bárdossy，1982;D＇Argenio and Mindszenty，1995;Mameli et al.，2007;Liu et al.，2010)。中國鋁土礦90%以上屬于喀斯特型(劉學飛等，2008; Deng et al.，2010)，主要分布在山西、河南、廣西、貴州和山東等地區(qū)(陳咸章，1999;袁愛國等，2009)。

對于喀斯特型鋁土礦，受其復雜的成礦過程和后期的氧化淋濾等作用的影響，導致精確確定其物質組成和物質來源變得非常復雜。近年來，國外許多學者主要通過大量的地質學、巖相學、礦物學和地球化學綜合研究對喀斯特型鋁土礦進行物質來源追蹤(D＇Argenioand Mindszenty，1995;ztürk and Hein，2002;Laskou et al，2005;Temur and Kansun，2006; Calagari and Abedini，2007;Karada－Muzaffer et al，2009)。在此過程中，多種方法已經被用來探索喀斯特型鋁土礦的物源，包括 Ni－Cr對數(shù)圖解(Schroll and Sauer，1968)、Ga－Zr－Cr三角圖解(zlü，1983)、微量元素富集系數(shù)(R)(zlü，1983)、Eu/Eu*－TiO2/Al2O3－Ti/Cr圖解(Mameli et al，2007)和穩(wěn)定元素比率(MacLean and Kranidiotis，1987;MacLean and Barrett，1993;Panahi et al，2000; Calagari and Abedini，2007)等。Deng et al(2010)研究和探索了桂西喀斯特型鋁土礦物質來源，提出利用碎屑鋯石U－Pb同位素定年，并結合地球化學特征進行物源綜合鑒定，取得較好效果。目前為止，多種巖石類型已被認定為喀斯特型鋁土礦的成礦母巖，包括碳酸鹽巖 (MacLean et al，1997;Wu andYao，1997)、基底巖石巖屑(Bárdossy，1982)、火山灰(Lyew－Ayee，1986;Morelli et al，2000)、風搬運物質(Brimhall et al，1988;Pye，1988)和鎂鐵質巖(Calagari and Abedini，2007)。

山西鋁土礦資源豐富，占全國40.6%，前人已經對山西鋁土礦礦床地質特征、礦物組成、物質來源以及成礦過程、成因理論等方面進行了廣泛的研究，但是其物質來源仍然存在較大爭議。部分研究者認為成礦物質來源于下伏碳酸鹽巖(吳國炎，1997;郭連紅，2003;袁躍清，2005;賀淑琴，2007)，理論依據(jù)是所有鋁土礦床都分布在碳酸鹽巖表面，該類巖石雖然鋁含量低，但風化剝(溶)蝕的厚度大(300～700m)，足以為鋁土礦提供足夠的成礦物質。也有部分學者認為成礦物質來源于周圍古陸硅酸鹽巖(盧靜文，1997)，其理論依據(jù)是所有鋁土礦床均圍繞古陸分布，古陸上各種鋁硅酸鹽巖的鋁含量高，有充足的成礦物質基礎。大多數(shù)研究者依據(jù)含礦巖系的巖石特征、主要化學成分、微量元素及其比值，認為山西鋁土礦成礦物質是由基底碳酸鹽巖和古陸變質巖共同提供(范忠仁，1989;王紹龍，1992;杜大年，1995;溫同想，1996)。

基于山西鋁土礦物質來源仍然存在較大爭議，本文選取山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦作為研究對象，綜合利用地質學、礦物學和地球化學等方法研究山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦地質、礦物和地球化學特征，并進一步追蹤成礦物質來源。

1 地質特征

1.1 礦床地質

山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦位于寧武－靜樂成礦盆地寧武向斜北東揚起端的南東部。礦區(qū)內發(fā)育地層從老到新包括寒武系灰?guī)r、白云巖，中、下奧陶統(tǒng)馬家溝組灰?guī)r、頁巖，中石炭系本溪組灰?guī)r、碳酸鹽巖，上石炭統(tǒng)太原組砂巖、頁巖，下二疊統(tǒng)下石盒子組砂巖，上二疊統(tǒng)山西組砂巖、頁巖以及第四系;出露地層為中石炭統(tǒng)本溪組灰?guī)r、碳酸鹽巖和上石炭統(tǒng)太原組砂巖、頁巖。礦區(qū)內近NE向斷層和近NEE－SEE向的平緩背斜比較發(fā)育，鋁土礦分布受到斷層和褶皺的影響(圖1)。

圖1 (a)研究區(qū)大地構造位置圖;(b)研究區(qū)地質簡圖(據(jù)山西省地調院礦調資料，2001)Fig.1 (a)Tectonic setting of the Shiqiang bauxite deposit inYuanping，Shanxi Province;(b)Geologic map of the study area(after Shanxi Institute of Geological Survey，2001)1－第四系全新統(tǒng);2－第四系上更新統(tǒng);3－二疊系下統(tǒng)砂巖;4－二疊系上統(tǒng)砂巖和頁巖;5－石炭系上統(tǒng)砂巖;6－石炭統(tǒng)中統(tǒng)灰?guī)r和碳酸鹽巖; 7－奧陶系中統(tǒng)灰?guī)r;8－奧陶系下統(tǒng)灰?guī)r和頁巖;9－寒武系灰?guī)r和白云巖;10－地名;11－正斷層;12－逆斷層;13－鋁土礦床;14－剖面位置1－Holocene;2－upper Pleistocene series;3－lower Permian sandstone;4－upper Permian sandstone and shale;5－upper Carboniferous sandstone;6－middle Carboniferous limestone and carbonatite;7－middle Ordovician limestone;8－lower Ordovician limestone and shale;9－Cambrian limestone and dolomite; 10－place name;11－normal fault;12－reverse fault;13－bauxite deposit;14－profile position

1.2 層序特征

研究中在礦區(qū)選取兩個典型的含鋁巖系剖面進行了詳細的研究和取樣。剖面分別為XY和QX，剖面位置如圖(圖1)所示。兩剖面共進行系統(tǒng)取樣32個，其中，底板馬家溝組灰?guī)r取樣7個，鐵質粘土巖取樣10個，鋁土礦取樣10個，粘土質鋁土礦取樣1個，粘土巖和碳質頁巖各取樣兩個，XY和QX剖面是礦區(qū)內出露較好、發(fā)育較為完整的兩個含鋁巖系剖面。XY剖面自下而上包括底板灰?guī)r、鐵質白云巖、鐵質粘土巖、鋁土礦、粘土質鋁土礦以及頂層煤線六個層位(圖2);QX剖面包括底板灰?guī)r、鐵質粘土巖、鋁土礦、鐵質粘土巖、鋁土礦、粘土巖及頂層碳質頁巖七個層位，包含兩個明顯的鐵質粘土巖層和鋁土礦層的沉積旋回(圖3)。山西省石墻區(qū)鋁土礦直接覆于奧陶系灰?guī)r的剝蝕面上(水蘭素等，1999)，鋁土礦主要賦存在中石炭統(tǒng)本溪組和上石炭統(tǒng)太原組。

圖2 XY剖面含礦巖系特征Fig.2 Ore－h(huán)osted strata features on XY profile1－灰?guī)r;2－鐵質白云巖;3－粘土質鋁土礦;4－鐵質粘土巖; 5－鋁土礦;6－煤線1－limestone;2－ferruginous dolomite;3－clay bauxite; 4－ferruginous clay rock;5－bauxite;6－coal

1.3 礦體形態(tài)

圖3 QX剖面含礦巖系特征Fig.3 Ore－h(huán)osted strata features on QX profile1－灰?guī)r;2－碳質頁巖;3－粘土巖;4－鐵質粘土巖;5－鋁土礦1－limestone;2－carbonaceous shale;3－clay rock; 4－ferruginous clay rock;5－bauxite

石墻區(qū)鋁土礦礦體呈北東－南西向展布。礦區(qū)內礦體主體呈層狀、似層狀產出(圖4－a，4－c，4－ f)，指示一種較為穩(wěn)定的沉積環(huán)境。礦體形態(tài)嚴格受古地形控制，層狀礦體的頂面較為平坦，礦體厚度變化穩(wěn)定，連續(xù)性較好，礦體底面局部受到古隆起的影響，出現(xiàn)礦體減薄的現(xiàn)象(圖4－b)。部分地區(qū)礦體底部鐵質粘土巖層發(fā)育較厚，且鐵質粘土巖與鋁土礦層分界明顯(圖4－c);鐵質粘土巖主要組成礦物為褐鐵礦以及粘土礦物，局部夾有雞窩狀鐵礦(圖4－d)。部分剖面頂部有一層煤線，頂層煤線之下為粘土質鋁土礦層(圖4－d);也有部分剖面頂層為炭質泥頁巖，炭質泥頁巖之下為粘土巖層(圖4－d)。礦體規(guī)模不大，含礦巖系厚度一般8～10m，礦體厚度2～3m(圖2，3)。

2 礦石結構和礦物組成

2.1 礦石結構

石墻區(qū)鋁土礦礦石以隱晶質結構為主(圖5－a，5－b)，局部出現(xiàn)碎屑結構(圖5－c)和豆鮞粒結構(圖5－d)。碎屑結構中物質組成較為復雜，形狀多為棱角－次棱角塊狀，指示成礦物質并非原地殘積的產物，物質經過較近距離的搬運或略經搬運而來。構造較為簡單，多為塊狀構造，代表了一種相對穩(wěn)定的沉積環(huán)境。

圖4 山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦礦體特征Fig.4 Orebody features of the Shiqiang bauxite deposit inYuanping City，Shanxi Province

2.2 礦物組成

研究中應用X衍射分析(XRD)對部分典型樣品進行了測試研究。具體分析方法及相應實驗條件如下:全巖X衍射分析在中石油勘探開發(fā)科學研究院實驗中心粉晶衍射室完成。儀器型號為日本理學D/Mac－RC，試驗條件:靶:CuKα1，電壓:40kV，電流:80mA，石墨單色器，掃描方式為連續(xù)掃描，掃描速度8°/min，狹縫 DS=SS=1°，工作環(huán)境溫度18℃，濕度30%。

X射線衍射(XRD)和顯微鏡觀察以及圖表(圖6，表1)顯示品位較高的塊狀鋁土礦石(XY－12)主要組成礦物為硬水鋁石，另外還含有少量的銳鈦礦、伊利石、高嶺石、綠泥石等礦物;鋁土質粘土巖(XY－7;XY－10;QX－6;QX－9)中主要組成礦物為硬水鋁石和粘土礦物(粘土礦物主要為高嶺石或綠泥石，伊利石含量較少，部分含有少量伊蒙混層)，另外，還含有少量的針鐵礦，銳鈦礦、勃姆石等礦物，多數(shù)樣品中還含有較多的非晶質;炭質泥頁巖(QX－13)主要組成礦物為石英，石膏和高嶺石含量均較少。

3 地化特征

研究中對石墻區(qū)鋁土礦典型剖面(XY、QX)中采集樣品進行了系統(tǒng)地球化學分析，分析結果見表(表2)地球化學分析在中國地質科學院地球物理地球化學勘查研究所的廊坊地質與勘探實驗室完成。將所有樣品研磨到200目以上，常量元素(除了FeO、H2O+和CO2)和一些微量元素(Ba、Cr、Rb、Sr、V、S、Zn、Zr)用X熒光(XRF)方法測定，分析儀器為Phillips PW1400;FeO含量采用重鉻酸鉀滴定法測定;H2O+含量用重量分析法測定;CO2含量用電位法測定。微量元素(Be、Bi、Cs、Cu、Ga、Li、Hf、Nb、Ni、Sc、Th、Ta、U、W)和稀土元素分析采用感應耦合等離子體質譜分析儀(ICP－MS)完成。常量元素的分析精度≤0.1 wt.%，微量和稀土元素分析精度≤2×10－6(除Ba、Cr、Rb、Sr、V和S，它們的精度分別為5×10－6、5×10－6、5×10－6、5×10－6、5×10－6和50×10－6)。

3.1 常量元素

鋁土礦石樣品中的化學成分以 Al2O3、SiO2、 Fe2O3、FeO、TiO2及H2O+為主，六者總和占全部成分的90%以上，其中Al2O3、SiO2在鋁土礦層中呈現(xiàn)負相關性，Al2O3、SiO2、Fe2O3三者之和一般大于70%;TiO2含量比較穩(wěn)定，一般小于 3%;Na2O、MnO、P2O5含量最少，三者之和小于1%;底板灰?guī)r、白云巖的化學成分以CaO、MgO和CO2為主，三者之和占總成分90%以上(表2)。

圖5 山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦礦石顯微照片F(xiàn)ig.5 Micrographs of bauxite ores from Yuanping，Shanxi Province

表1 典型樣品全巖X射線衍射分析表Table 1 X－ray diffraction analyses(whole rock)of typical bauxite samples(wt.%)

圖6 典型礦石礦物X射線衍射圖譜Fig.6 XRD patterns of typical bauxite ore samplesD－硬水鋁石;B－勃姆石;Go－針鐵礦;A－銳鈦礦;C－鮞綠泥石;K－高嶺石;I－伊利石;Q－石英;Gy－石膏D－diaspore;B－boehmite;Go－goethite;A－anatase;C－chamosite;K－kaolinite;I－illite;Q－quartz;Gy－gypsum

3.2 微量元素

石墻區(qū)鋁土礦微量元素總體含量較高，F(xiàn)元素在鐵質粘土巖中含量在1128～2388×10－6之間;微量元素Zr、Li、Sr、Ba含量同樣較高，在100～1000× 10－6之間，其他微量元素含量多在幾個到幾十個× 10－6之間(表2)。鋁土礦層中不同微量元素之間的富集、虧損規(guī)律不同，反映了不同元素之間的差異性。雖然XY、QX剖面含鋁巖系微量元素/原始地幔和微量元素/原始地幔特征圖顯示出不同的形態(tài)，但堿性及堿土元素Li、Sr、Be、Cs、Ba和酸土元素Zr、Hf、Nb、Ta、W總體表現(xiàn)為富集，其他微量元素沒有明顯的富集、虧損規(guī)律(圖7，8)。

3.3 稀土元素

含鋁巖系稀土元素配分曲線為傾斜程度不一的右傾型(圖9)。含鋁巖系中稀土總量較大，ΣREE= 73.06～1225.43×10－6，均值為650.73×10－6。輕稀土明顯較重稀土富集，ΣLREE(La－Sm)/ΣHREE (Gd－Lu)=1.82～13.54，均值為8.35;輕稀土元素與重稀土元素之間分餾明顯，La/Yb=1.92～16.89，均值為8.90;輕稀土內部分餾明顯，La/Sm=1. 32～6.78，均值為4.09;重稀土元素內部分餾作用相對較弱，Gd/Lu=0.88～2.06，均值為1.34;說明在鋁土礦化過程中重稀土元素活動性相對較弱。含鋁巖系中鈰異常(δCe)不明顯，δCe=0.57～1.09，均值為0.90;含鋁巖系具有穩(wěn)定的較為明顯的銪負異常(δEu)，δEu=0.56～0.84，均值為0.63(表2)。

表2 山西省原平市石墻礦區(qū)礦石樣品主量、微量、稀土元素分析表Table 2 Major，trace and rare earth element compositions of bauxite ore samples

續(xù)表2Continued Table 2

圖9 XY、QX剖面礦石/球粒隕石稀土元素配分曲線圖(原始地幔據(jù)韓欽文等，2003)Fig.9 Chondrite－normalized REE patterns of XY profile and QX profile

3.4 相關性特征

通過山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦典型元素垂向空間變化圖及相關性分析圖可以看出，主量元素中，Al2O3和SiO2、Fe2O3之間沒有明顯的相關性，這可能是因為不同層中三者之間含量差別較大所致;Al2O3和TiO2在整個剖面存在一致的變化規(guī)律，說明二者在鋁土礦化過程中具有相似的化學行為;Al2O3和H2O+在整個剖面有著比較類似的變化規(guī)律，但在不同層中仍然存在差距，這可能是由于不同層中的組成礦物的差異所致。底板灰?guī)r、白云巖中CaO與CO2存在一致的變化規(guī)律，這可能是由于底板灰?guī)r、白云巖中相對單一的CaCO3成分決定的(圖10，11)。

微量元素中，酸土元素Zr、Hf、Nb、Ta、W之間相關性較高，變化規(guī)律較為一致，特別是Zr、Hf之間和Nb、Ta之間在兩剖面中均具有一致的變化規(guī)律(圖12－(e)，(f)，圖13－(e)，(f))。其他微量元素之間相關性較差，沒有明顯的變化規(guī)律(圖10，11)。

整體而言，主量元素和微量元素以及稀土元素之間沒有明顯的相關性，主量元素Al2O3、TiO2與酸土元素Zr、Hf、Nb、Ta、W及放射性元素Th、U之間變化規(guī)律相對一致，具有一定的相關性(圖12－(e)，(f)，圖13－(e)，(f))。

圖12 XY剖面TiO2與Zr(a)、TiO2與Hf(b)、TiO2與Nb(c)、TiO2與Ta(d)、Zr與Hf(e)以及Nb與Ta(f)相關性圖Fig.12 Correlations between(a)TiO2and Zr，(b)TiO2and Hf，(c)TiO2and Nb，(d)TiO2and Ta，(e)Zr and Hf; (f)Nb and Ta for the XY profile.

4 成礦物質來源

微量元素Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、Cr、Ni是鋁土礦風化作用過程中相對穩(wěn)定的元素(MacLean and Kranidiotis，1987;MacLean and Barrett，1993;Kurtz et al，2000;Panahi et al，2000)，已被廣泛用于追蹤成礦母巖(Valeton et al，1987;MacLean，1990;Calagari and Abedini，2007);稀土元素配分曲線及其特征參數(shù)(如，Eu異常)同樣被認為是追蹤鋁土礦成礦母巖的重要指標(Cullers and Graf，1983;Schellmann，1986;Maksimovic and Pantò，1991;Taylor and McLennan，1995;Mongelli，1997;Nyakairu and Koeberl，2001;Karada－Muzaffer et al，2009;Mameli et al，2007)。本研究將綜合利用 Eu/Eu*－TiO2/Al2O3圖解、穩(wěn)定元素比值(Zr/Hf、Nb/Ta)圖解以及稀土配分曲線及其特征參數(shù)追蹤石墻區(qū)鋁土礦可能的成礦物質來源。

Eu/Eu*－TiO2/Al2O3圖解(圖14)顯示，樣品數(shù)據(jù)多數(shù)落在上地殼(UCC)的右上角，這說明山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦床成礦物質主要來源于上地殼，與花崗巖(Basalt)和基性玄武巖(Granite)關系不大。

穩(wěn)定元素比值(Zr/Hf、Nb/Ta)圖解(圖15，16)顯示，在兩剖面(XY、QX)中，底板碳酸鹽巖和含鋁巖系中Zr/Hf及Nb/Ta表現(xiàn)出高度的相關性，這說明底板碳酸鹽巖(灰?guī)r、白云巖)是山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦的重要源巖。

鋁土礦石和碳酸鹽巖在兩剖面(XY、QX)中具有相似的稀土元素配分曲線特征。鋁土礦中ΣLREE(La－Sm)/ΣHREE(Gd－Lu)比值大于來自超基性巖(3.3)和基性巖(1.9)的鋁土礦(Schellmann，1986)，但是鋁土礦中稀土元素與球粒隕石的比值和碳酸鹽巖中稀土元素與球粒隕石的比值相似，而且稀土元素的一些參數(shù)(如Eu異常)在鋁土礦和碳酸鹽巖之間同樣具有一定的相似性(表1)，這說明山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦石很可能來自風化殘余的碳酸鹽巖。

圖13 QX剖面TiO2與Zr(a)、TiO2與Hf(b)、TiO2與Nb(c)、TiO2與Ta(d)、Zr與Hf(e)以及Nb與Ta(f)相關性圖Fig.13 Correlations between(a)TiO2and Zr，(b)TiO2and Hf，(c)TiO2and Nb，(d)TiO2and Ta，(e)Zr and Hf;(f)Nb and Ta for the QX profile.

圖14 石墻區(qū)鋁土礦Eu/Eu*－TiO2/Al2O3圖Fig.14 Correlation between Eu/Eu*and TiO2/Al2O3for Shiqiang bauxite samples

通過上述地球化學參數(shù)、穩(wěn)定元素比值圖解、稀土元素配分曲線及其參數(shù)特征可以看出，山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦成礦物質主要來源于上地殼，底板碳酸鹽巖是山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦的重要源巖。

5 結論

山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦屬于典型的喀斯特型鋁土礦。礦區(qū)內發(fā)育地層有第四系、二疊系、石炭系、奧陶系、寒武系，出露地層主要為中石炭統(tǒng)本溪組和上石炭統(tǒng)太原組。含礦巖系自下而上包括鐵質粘土層、鋁土礦層、粘土層，且含礦巖系一般包含兩個明顯的沉積旋回。礦體主體呈層狀、似層狀產出，礦石結構以隱晶質結構為主，局部出現(xiàn)碎屑和豆鮞粒結構。礦石構造大都為塊狀構造。礦物學分析顯示，硬水鋁石、針鐵礦、銳鈦礦、高嶺石是主要的組成礦物，另外還含有石英、伊利石、綠泥石等礦物。地球化學分析顯示，主量元素主要包括Al2O3、SiO2、Fe2O3、H2O+及TiO2，微量元素中堿性和堿土元素Li、Sr、Be、Cs、Ba及酸土元素Zr、Hf、Nb、Ta、W均表現(xiàn)為明顯富集，且Zr和Hf之間以及Nb和Ta之間具有高度的相關性。地球化學指標Zr/Hf、Nb/Ta以及Eu/Eu*－TiO2/Al2O3圖解顯示，底板碳酸鹽巖是山西省原平市石墻區(qū)鋁土礦的重要源巖。

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