喬亞華，王 博，楊 陽，張 敏，劉世龍，吳繼宗

1.環(huán)境保護(hù)部 核與輻射安全中心，北京 100082；2.中國原子能科學(xué)研究院 放射化學(xué)研究所，北京 102413

采用中子活化法進(jìn)行燃料棒235U富集度均勻性檢測(cè)過程中[1]，用慢化后的中子照射燃料棒，使燃料棒UO2芯塊中的235U發(fā)生裂變，通過測(cè)量其裂變產(chǎn)物的γ射線總強(qiáng)度對(duì)燃料棒235U富集度及其均勻性進(jìn)行在線檢測(cè)，由于燃料棒是大體積樣品，在用γ譜儀進(jìn)行分析時(shí)，γ自吸收效應(yīng)對(duì)分析結(jié)果影響較大。為此，本工作以不同豐度和質(zhì)量的鈾樣品為研究對(duì)象，研究自吸收因子與樣品質(zhì)量及測(cè)量γ射線能量之間的關(guān)系，為提高中子活化法檢測(cè)燃料棒235U富集度均勻性的準(zhǔn)確度提供可靠的參數(shù)。

1 方法原理[2]

如果裂變產(chǎn)物核素是沿靶的厚度方向按指數(shù)衰減分布，中子入射面對(duì)著探測(cè)器方向，假定在入射面單位厚度樣品中發(fā)射某能量γ射線被探測(cè)器記錄到的計(jì)數(shù)率為A，整個(gè)樣品(厚度為d)中發(fā)射γ射線被探測(cè)器記錄到的計(jì)數(shù)率Ad應(yīng)滿足下式[3-5]：

在不考慮自吸收時(shí)，Tγ=1，則有：

考慮自吸收時(shí)，自吸收修正因子F可用下式計(jì)算：

式中：μn為中子線性衰減系數(shù)，μγ為γ射線線性衰減系數(shù)，ρ為靶密度，Tn為中子穿透率，Tγ為γ射線對(duì)靶的穿透率。

2 實(shí)驗(yàn)部分

2.1 樣品制備

在燃料元件芯塊燒結(jié)前，UO2粉末需加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%左右的有機(jī)粘結(jié)劑和潤(rùn)滑劑，然后施加8 000 kg/cm2的壓力壓制成生坯[6]。為了使樣品與元件芯塊生坯的密度盡量保持一致，將天然鈾U3O8(GBW-04205，豐度0.72%)和豐度90.2%的高濃鈾(234U、235U、236U、238U的質(zhì)量豐度分別為1.1%、90.2%、0.3%、8.4%)按一定比例配制成不同豐度、不同質(zhì)量的混合物，在其中加入質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3%的纖維素，經(jīng)研磨后，用壓片機(jī)施加8 000 kg/cm2的壓力壓制成圓片，再將其用502膠封裝在樣品盒中，并檢驗(yàn)其氣密性。

表1 樣品成分

2.2 自吸收修正因子的測(cè)量

將裝于相同規(guī)格樣品盒的不同成分的樣品置于探測(cè)器上方，用152Eu源(主要有121.78、244.69、344.28、411.1、778.9、964、1 112、1 408 keV等8條γ射線)和137Cs源(其γ射線為661.6 keV)放置在準(zhǔn)直器上，分別測(cè)量點(diǎn)源置于標(biāo)準(zhǔn)源基質(zhì)和不同質(zhì)量樣品基質(zhì)上各能量γ射線的全能峰凈計(jì)數(shù)率，用HPGe γ譜儀對(duì)不同能量γ射線及不同成分樣品的自吸收修正因子F進(jìn)行測(cè)量。

3 結(jié)果與討論

3.1 自吸收修正因子與γ射線能量的相關(guān)分析

按照上述方法對(duì)不同樣品進(jìn)行測(cè)量，并按公式計(jì)算后得出自吸收修正因子與γ射線能量的相關(guān)性示于圖1。從圖1可以看出，鈾樣品的自吸收曲線趨勢(shì)幾乎相同，都是隨著γ射線能量的增高而呈現(xiàn)下降趨勢(shì)。當(dāng)γ射線能量低于200 keV時(shí)，鈾樣品的自吸收影響都十分明顯；當(dāng)γ射線能量高于200 keV時(shí)，自吸收影響減小，曲線趨于平緩。所以，測(cè)量裂變產(chǎn)物γ射線能量時(shí)應(yīng)盡量測(cè)高能γ射線，以減小樣品自吸收的影響。燃料棒樣品的密度、質(zhì)量均較大時(shí)，自吸收影響會(huì)增大，必須進(jìn)行校正，對(duì)不同樣品自吸收修正因子F與能量E的相關(guān)性進(jìn)行分析，其關(guān)系式如下：

F=A1exp(-E/t1)+A2exp(-E/t2)+y0

式中：F，樣品自吸收修正因子；E，能量，keV；A1、A2、t1、t2、y0，回歸方程系數(shù)。

不同樣品自吸收修正因子與能量關(guān)系式列于表2，由表2公式可對(duì)分析樣品時(shí)所測(cè)核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr進(jìn)行校正，結(jié)果列于表3。由表3可以看出，對(duì)于質(zhì)量接近的樣品，235U的豐度越大，自吸收修正因子F越小。

圖1 重水堆(a)、壓水堆和沸水堆(b)、高溫氣冷堆(c)樣品自吸收曲線

表2 自吸收修正因子與能量的關(guān)系式

3.2 自吸收修正因子與樣品質(zhì)量的相關(guān)分析

對(duì)不同樣品自吸收修正因子F與質(zhì)量m的相關(guān)性進(jìn)行分析，關(guān)系式如下：

F=A+Bm

式中：F，自吸收修正因子；m，質(zhì)量，g；A、B，線性方程系數(shù)。

不同樣品自吸收修正因子與質(zhì)量的關(guān)系列于表4。對(duì)表3中核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的γ射線自吸收修正因子F與樣品質(zhì)量m進(jìn)行相關(guān)分析得出F-m直線回歸方程，結(jié)果列于表5。由表5可以看出，全部回歸方程的r2均大于0.97，所以F-m存在非常顯著的相關(guān)。

表3 核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的自吸收修正因子計(jì)算結(jié)果

續(xù)表

表5 核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的自吸收修正因子與質(zhì)量回歸方程

3.3 結(jié)果驗(yàn)證

采用標(biāo)準(zhǔn)物質(zhì)配置了235U豐度2.5%的樣品3份，質(zhì)量分別為1.14、2.64、3.29 g。采用MC-ICP-MS質(zhì)譜法和中子活化法分別對(duì)其進(jìn)行分析，活化分析過程中根據(jù)樣品質(zhì)量應(yīng)用回歸方程式計(jì)算待測(cè)樣品的自吸收修正因子F，對(duì)樣品活度進(jìn)行修正后再計(jì)算出樣品豐度結(jié)果，2種分析方法的結(jié)果列于表6。由表6可以看出，經(jīng)γ射線自吸收修正后的活化方法分析結(jié)果相對(duì)于MC-ICP-MS法的偏差均小于1‰。

表6 測(cè)量結(jié)果比較

4 結(jié) 論

本工作利用發(fā)射多個(gè)γ射線的標(biāo)準(zhǔn)點(diǎn)源(152Eu+137Cs)，研究了不同豐度鈾樣品γ射線自吸收修正因子與γ射線能量和樣品質(zhì)量之間的相關(guān)性。并將分析核素239Np、97Zr、105Ru、92Sr的γ自吸收修正因子F與樣品質(zhì)量m進(jìn)行回歸分析，得到F-m直線回歸方程，用此方法得到的修正因子對(duì)中子活化分析模擬樣品的活度測(cè)量進(jìn)行修正，分析結(jié)果與質(zhì)譜法分析結(jié)果的相對(duì)偏差小于1‰。為提高中子活化法檢測(cè)燃料棒235U富集度均勻性的準(zhǔn)確度提供了可靠的參數(shù)。

[1]劉蘭華譯.燃料元件無損檢查[M].北京:原子能出版社,1984:18-25.

[2]Misiak R,Hajduk R,Stobiński M.Self-Absorption Correction and Efficiency Calibration for Radioactivity Measurement of Environmental Samples by Gamma-Ray Spectrometry[J].Nukleonika,2011,56(1):23-28.

[3]Robu E,Giovani C.Gamma-Ray Self-Absorption Corrections in Environmental Samples[J].Romanian Reports in Physics,2009,61(2):295-300.

[4]Lu Xiangdong,Tian Dongfeng,Xie Dong.The Study of a New γ-Ray Self Absorption Correction[J].Nucl Instrum Methods Phys Res A,2004(519):647-650.

[5]Harb S.Measurement of the Radioactivity of238U,226Ra,210Pb,228Th,232Th,228Ra,137Cs and40K in Tea Using Gamma-Spectrometry[J].J Radioanal Nucl Chem,2007,274:63-66.

[6]李冠興.研究試驗(yàn)堆燃料元件制造技術(shù)[M].北京:化學(xué)工業(yè)出版社，2007:76-77.