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        孔洞石墨烯納米帶的電子輸運(yùn)性質(zhì)

        2011-11-30 10:42:00孫大立彭盛霖歐陽俊歐陽方平
        物理化學(xué)學(xué)報 2011年5期
        關(guān)鍵詞:限域勢壘導(dǎo)電性

        孫大立 彭盛霖 歐陽俊 歐陽方平,2,*

        (1中南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,長沙410083;2北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,北京分子科學(xué)國家實驗室,北京100871)

        孔洞石墨烯納米帶的電子輸運(yùn)性質(zhì)

        孫大立1彭盛霖1歐陽俊1歐陽方平1,2,*

        (1中南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院,長沙410083;2北京大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,北京分子科學(xué)國家實驗室,北京100871)

        基于密度泛函理論的計算模擬,對含有孔洞的zigzag型石墨烯納米帶(N=17,N為碳鏈數(shù)目)結(jié)構(gòu)進(jìn)行優(yōu)化,進(jìn)一步計算得到體系存在不同孔洞時的電子輸運(yùn)性質(zhì).研究結(jié)果表明:當(dāng)存在單個孔洞時,體系的導(dǎo)電性不僅與量子限域效應(yīng)有關(guān),還受到孔洞對稱性的束縛,且斜向?qū)ΨQ比縱向?qū)ΨQ受到的束縛更大;對于雙孔洞的情況,由于孔洞間的耦合作用,體系的導(dǎo)電性在較大距離范圍內(nèi)大體上隨孔洞間距的增大而增強(qiáng),同時會出現(xiàn)一些量子現(xiàn)象,這可用一維對稱雙勢壘模型來解釋.

        石墨烯納米帶;納米孔洞;量子限域效應(yīng);對稱性

        1 引言

        石墨烯納米帶因具有獨特的幾何結(jié)構(gòu)、豐富的電子學(xué)性質(zhì)而有廣泛的應(yīng)用前景.在制備石墨烯納米帶中不可避免地存在缺陷,比如雜質(zhì)原子取代、1-2空位缺陷3-6等等,缺陷的存在會對納米帶的電學(xué)、7磁學(xué)8等性質(zhì)造成影響,從而給石墨烯納米帶的應(yīng)用帶來了很多的未知因素.

        孔洞結(jié)構(gòu)是在制作石墨烯納米帶過程中不可避免產(chǎn)生的缺陷,研究此種缺陷對體系物性的影響9以及碳基納米器件10的制作都有著重要的指導(dǎo)意義.

        Rosales等11研究了超晶格結(jié)構(gòu)的孔洞模型,比較了不同周期、不同形狀以及有無縱向?qū)ΨQ性對電導(dǎo)的影響.發(fā)現(xiàn)孔洞邊緣與納米帶邊緣的距離跟電導(dǎo)值成負(fù)相關(guān),關(guān)于縱向?qū)ΨQ菱形的電導(dǎo)大于非對稱菱形的;隨著孔洞間距的增大,在電導(dǎo)譜的中部能量處有更多的帶隙與導(dǎo)帶形成,同時中央帶隙的寬度減小.Topsakal等12在超晶格結(jié)構(gòu)的孔洞模型基礎(chǔ)上,從另一個方向出發(fā),研究了相同孔洞在不同位置時模型帶隙的變化,發(fā)現(xiàn)其大小隨孔洞的移動而發(fā)生上下波動,證明缺陷的位置對石墨烯納米帶的電學(xué)性質(zhì)有著較大影響.Zheng等13研究的模型是在散射區(qū)內(nèi)僅存在一個孔洞,引入自旋后計算其對輸運(yùn)性質(zhì)的影響,發(fā)現(xiàn)矩形和正三角形孔洞的存在使得石墨烯納米帶的導(dǎo)電性有所下降,根據(jù)量子限域效應(yīng),矩形空洞模型的導(dǎo)電性弱于正三角形孔洞模型的導(dǎo)電性;由于正三角形孔洞的非對稱性,體系自旋無法抵消,在缺陷處產(chǎn)生附加能量,導(dǎo)致體系的狀態(tài)密度(DOS)曲線圖中的間隙不再關(guān)于零點對稱.

        本文通過對多種類型單孔洞模型的計算,研究了影響體系輸運(yùn)性質(zhì)的主要因素;并由此出發(fā),通過比較不同距離的雙孔洞對體系造成的電學(xué)性質(zhì)的影響來研究孔洞之間的相互作用.

        2 計算模型和方法

        2.1 模型的選取和建構(gòu)

        圖1 含正六邊形孔洞的石墨烯納米帶(ZGNR)模型Fig.1 Zigzag graphene nanoribbon(ZGNR)model with a hexagon holedashed area for semi-infinite long electrode and the intermediate area for scattering region;S:source electrode;D:drain electrode

        采用N=17(N為碳鏈數(shù)目)的zigzag型石墨烯納米帶(ZGNR)進(jìn)行計算研究.如圖1所示,陰影部分表示電極,其結(jié)構(gòu)實際上是半無限長的石墨烯納米帶,S代表源電極,D代表漏電極;中間區(qū)域為散射區(qū).在散射區(qū)石墨烯中去掉22個碳原子構(gòu)建一個孔洞,整個輸運(yùn)體系約含672個原子.孔洞的尺寸較大,這樣對系統(tǒng)的輸運(yùn)性質(zhì)就會有較大的影響,便于研究.為了使模型結(jié)構(gòu)更加穩(wěn)定,采用吸附氫的方法將邊緣碳原子的懸掛鍵進(jìn)行飽和,避免懸掛鍵.構(gòu)建了多種孔洞模型以便系統(tǒng)地分析孔洞的存在對石墨烯納米帶的輸運(yùn)性質(zhì)帶來的影響.

        2.2 計算方法和參數(shù)

        對含有孔洞的ZGNR模型,均采用基于密度泛函理論的廣義梯度近似(GGA)方法14進(jìn)行優(yōu)化,進(jìn)一步計算可得到體系存在不同孔洞時的電子輸運(yùn)性質(zhì).

        計算中平面波的截止能量取為2040.85 eV,布里淵區(qū)采樣點集采用1×1×500,將能量變化小于10-6eV時定為收斂標(biāo)準(zhǔn).基于以上參數(shù),我們對模型的導(dǎo)電性進(jìn)行了計算,并且同完整ZGNR的導(dǎo)電性質(zhì)作了比較.所有的計算均采用ATK(Atomistix ToolKit)程序包完成.

        3 計算結(jié)果與討論

        3.1 單孔洞石墨烯納米帶的電學(xué)性質(zhì)

        研究了孔洞方向性以及形狀對單孔洞ZGNR的電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響,并在此基礎(chǔ)上討論了孔洞對稱性的作用.

        3.1.1 孔洞的方向性對電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響

        圖2 關(guān)于軸向?qū)ΨQ的矩形孔洞(X)及非軸向?qū)ΨQ的矩形孔洞(Y)模型(a)及其I-V曲線圖(b)Fig.2 ZGNR models with a rotational symmetry rectangular hole(X)and a non-rotational symmetry rectangular hole(Y)(a),and their I-V curves(b)The I-V curve of complete ZGNR in(b)is for comparison.

        圖2為關(guān)于軸向?qū)ΨQ的矩形孔洞(X)及非軸向?qū)ΨQ的矩形孔洞(Y)模型(a)及其I-V曲線圖(b).如圖2(a)X、Y模型所示,在中心散射區(qū)內(nèi)有兩種矩形孔洞,它們的大小、形狀完全相同,只是方向有區(qū)別.圖2(b)顯示出了構(gòu)建模型及完整ZGNR在0.1、0.5和1.0 V三處電流的大小.從圖中可以看出,完整的ZGNR出現(xiàn)典型的導(dǎo)體性質(zhì).由于孔洞的存在,上述X、Y兩種模型的I-V曲線都呈現(xiàn)出明顯的半導(dǎo)體性質(zhì),且導(dǎo)電性明顯降低.在電壓較低時,X、Y兩者的電流值都很小,在電壓較大時,模型X的電流明顯高于模型Y,這可用量子限域效應(yīng)13來解釋,即模型X的孔洞邊緣到納米帶邊界的距離大于模型Y,因此導(dǎo)電性較強(qiáng).

        3.1.2 面積相當(dāng)、形狀不同的孔洞對電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響

        當(dāng)石墨烯納米帶中存在較大的孔洞時,體系的輸運(yùn)性質(zhì)與孔洞的形狀有著緊密的聯(lián)系,為了弄清楚這其中的關(guān)系,我們構(gòu)建了三種面積相當(dāng)?shù)螤畈煌目锥?如圖3(a)模型A、B、C所示.為了保證面積相當(dāng),三種模型去除的碳原子數(shù)基本相同,總原子數(shù)在670個左右.

        如圖3(b)所示,三種模型的I-V曲線都呈現(xiàn)出半導(dǎo)體性質(zhì),且導(dǎo)電性相對于完整的ZGNR而言大幅度下降.在電壓較低時,電流值都很低,因此我們將研究重點放在較大電壓的情況:當(dāng)電壓逐漸增大時,三者的電流差距逐漸增大,發(fā)現(xiàn)三角形孔洞模型的導(dǎo)電性最強(qiáng),矩形次之,六邊形的導(dǎo)電性最弱.

        圖3 面積相當(dāng)形狀不同三種孔洞模型(A,B,C)(a)及其I-V曲線圖(b)Fig.3 Three ZGNR models with about the same area but different shapes(A,B,C)(a)and their I-V cuves(b)The I-V curve of complete ZGNR in(b)is for comparison.

        比較模型A和B.對于模型A,三角形孔洞的頂點處由于氫飽和又形成了新的化學(xué)鍵,因此其輸運(yùn)性質(zhì)與未去除頂點處碳原子的模型基本一致(經(jīng)計算得知,前者的導(dǎo)電性略高于后者).同時很明顯可以看出,模型A的孔洞邊緣與納米帶邊緣的距離總體上大于模型B,根據(jù)量子限域效應(yīng),A的導(dǎo)電性強(qiáng)于B,這與計算結(jié)果相吻合.

        再來比較模型B和C.從模型圖中可以看出,B中孔洞邊緣與納米帶邊緣的距離與C的基本一致,甚至還要小一些.若用量子限域效應(yīng)來判斷的話,B的導(dǎo)電性應(yīng)該略小于C,這與計算結(jié)果中B的導(dǎo)電性明顯大于C相矛盾.

        3.1.3 孔洞的對稱性對電子輸運(yùn)性質(zhì)的影響

        通過對前面幾種模型的計算分析,我們發(fā)現(xiàn)量子限域效應(yīng)在解釋孔洞所引起的電學(xué)性質(zhì)方面有很大的應(yīng)用前景,許多現(xiàn)象都可以得到解釋,但同時也發(fā)現(xiàn)了一些量子限域效應(yīng)無法解釋.因此我們就應(yīng)該深入討論其他的一些因素.

        重新比較3.1.1節(jié)中X、Y兩個模型,發(fā)現(xiàn)模型X是關(guān)于縱向?qū)ΨQ的,而模型Y是關(guān)于斜向?qū)ΨQ的;在3.1.2中,模型B是關(guān)于縱向?qū)ΨQ的,而模型C不僅關(guān)于縱向?qū)ΨQ,還關(guān)于斜向?qū)ΨQ.兩種對比的結(jié)果都是在較大電壓下,關(guān)于縱向?qū)ΨQ的模型的導(dǎo)電性強(qiáng)于關(guān)于斜向?qū)ΨQ的模型.結(jié)合3.1.2節(jié)中的模型A可以得出以下規(guī)律:模型的導(dǎo)電性不僅受量子限域效應(yīng)的影響,還受到對稱性的束縛,15縱向?qū)ΨQ受到的束縛較小,斜向?qū)ΨQ受到的束縛較大.下面,我們通過進(jìn)一步的計算對上述規(guī)律進(jìn)行驗證.

        圖4列出了四種不同類型孔洞的ZGNR模型,盡管它們的形狀各不相同,但有著一個相同點,即孔洞上下邊緣距離納米帶的邊緣大小相同,這就最大程度地限制了量子限域效應(yīng)對模型電學(xué)性質(zhì)的影響.

        由于在大電壓領(lǐng)域,體系的量子效應(yīng)影響相對較弱,因此為了驗證假設(shè)的正確性,我們需要比較較大電壓下四種模型的導(dǎo)電性質(zhì).

        當(dāng)電壓為1.0 V時,D、E、F、G四種模型的電流分別為25.8967、23.3125、22.833、819.6344 μA,由此可以看出,電壓為1.0 V時的四種模型的導(dǎo)電性按D、E、F、G的順序依次減弱.比較模型E、F可知,孔洞的縱向?qū)挾仍酱?導(dǎo)電性越小,但影響程度很小;模型D與F、E與G的差異也完全可用量子限域效應(yīng)來解釋.

        圖4 含有四種不同類型孔洞的ZGNR模型Fig.4 ZGNR models with four kinds of holes(D)trapezia,(E)rectangle with about the same length of sides, (F)rectangle with different lengths of sides,(G)rhombus

        對于模型D、E的導(dǎo)電性差異,用量子限域效應(yīng)已無法解釋.從圖4中可知,D的孔洞既不關(guān)于縱向?qū)ΨQ,也不關(guān)于斜向?qū)ΨQ,因此其導(dǎo)電性不受對稱性的束縛;而E則受到縱向?qū)ΨQ的束縛,導(dǎo)致其導(dǎo)電性降低.通過這一比較,我們還發(fā)現(xiàn)與量子限域效應(yīng)這一因素相比,對稱性束縛的影響程度更大一些.

        對于模型F、G,盡管F的縱向?qū)挾却笥贕,且受到縱向?qū)ΨQ的束縛,但其電導(dǎo)性依然高于G,原因就在于模型G關(guān)于斜向?qū)ΨQ,受到的束縛更強(qiáng).

        通過對以上計算結(jié)果的比較分析,我們驗證了此規(guī)律的正確性,而這一規(guī)律對以后分析研究單孔洞模型的電學(xué)性質(zhì)將有著重要的指導(dǎo)意義.

        3.2 雙孔洞石墨烯納米帶的電學(xué)性質(zhì)

        近年來,含有各類缺陷的石墨烯納米帶已經(jīng)得到了較為廣泛的研究,盡管對于存在雙孔洞缺陷的情況,也有不少報道,16但發(fā)現(xiàn)有一個尚待解決的問題就是相互獨立的孔洞之間的耦合效應(yīng)是如何表現(xiàn)的.

        如圖5(a)所示,在完整ZGNR中構(gòu)建兩個六邊形孔洞,通過調(diào)節(jié)d(用兩孔洞間相隔六元環(huán)的個數(shù)來表示)的大小來研究雙孔洞之間的相互作用.

        將雙孔洞看作是兩個超級原子,17其距離較小時兩超級原子的原子軌道發(fā)生重疊,導(dǎo)致局域態(tài)的產(chǎn)生,進(jìn)而使體系的電學(xué)性質(zhì)發(fā)生改變.因為隨著距離的減小,耦合作用不斷加強(qiáng),局域能量增加,我們猜想體系的導(dǎo)電性應(yīng)該隨著孔洞距離d的增大而增強(qiáng).

        圖5 六邊形雙孔洞模型(a)及電壓分別為0.1和1.0 V時電流隨距離d的變化(b)Fig.5 ZGNR models with double-hexagon hole(a)and the change of current along with distance(d)under 0.1 and 1.0 V(b)d represents the distance between the two holes,which is expressed by the number of the small hexagons between the holes.

        如圖5(b)所示,我們將0.1和1.0 V電壓下電流隨d的變化曲線畫出.圖中曲線的線形明顯與猜想不同,除此之外兩圖之間也存在著顯著的差別.左圖顯示,隨著d的增大,電流的變化并非是單調(diào)的,而是波動變化,且總體上是上升的;右圖顯示,在距離d>2的情況下,電流隨著距離的增大而增大(類似情況見文獻(xiàn)11),并在d=2處有一個極小值.

        上述現(xiàn)象可用一維對稱雙勢壘18的觀點來解釋.如果把石墨烯納米帶中的孔洞看作是一個勢壘,那么本節(jié)所討論的雙空洞模型就轉(zhuǎn)化成了一維對稱雙勢壘模型,如圖6所示(圖中僅定性地給出了透射系數(shù)大小與距離d的關(guān)系).

        在電壓較小(如0.1 V)時,電子獲得的能量小于勢壘高度,體系的導(dǎo)電性質(zhì)取決于透射系數(shù)的大小.從文獻(xiàn)13中我們了解到,由兩個勢壘形成的阱具有分立的能級,當(dāng)入射波的能量等于或接近某一個能級時,共振遂穿現(xiàn)象將發(fā)生,19此時的透射系數(shù)則比較大.隨著距離d的不斷變大,孔洞的耦合作用減小,電流值應(yīng)該是不斷增大的.但考慮到雙勢壘的分立能級也在不斷地變化,當(dāng)某一d下的能級與0.1 V下電子獲得的能量接近時,此時的透射系數(shù)就會比較大,其導(dǎo)電性會高于兩側(cè),于是就會出現(xiàn)波動變化.在電壓較大(如1.0 V)時,電子獲得的能量大于勢壘高度,此時電流的大小基本上只受耦合這一個因素的影響,即隨著距離的增大不斷增大.在圖5(b)中我們可以看出,當(dāng)d>2時,電流隨著距離的增大而增大,驗證了上述觀點.但是,當(dāng)d=2時,電流值顯著地減小,這就需要用雙勢壘中的共振現(xiàn)象來解釋了.如圖6所示,電子的入射能量大于勢壘高度時,在宏觀狀態(tài)下電子會完全通過勢壘.但在微觀狀態(tài)下,電子的透射系數(shù)并不一定是1.根據(jù)量子力學(xué)的觀點,由兩個勢壘形成的阱具有分立的能級,在電子的入射能量高于勢壘時,當(dāng)入射波的能量接近或等于某一個能級時,會發(fā)生共振現(xiàn)象,透射系數(shù)急劇下降.d= 2時雙勢壘所形成的阱的某一能級與1.0 V下電子的能量最接近,因此發(fā)生共振現(xiàn)象,導(dǎo)電性顯著降低.

        圖6 兩種情況下透射系數(shù)與距離d的關(guān)系簡圖Fig.6 Diagram for the connection between thetransmission coefficient and distance d

        4 結(jié)論

        利用基于密度泛函理論的廣義梯度近似對含有孔洞的ZGNR(N=17)進(jìn)行了計算分析.結(jié)果表明:孔洞的存在使得ZGNR的導(dǎo)電性大幅度減小,由導(dǎo)體變成了半導(dǎo)體;對于單孔洞的情況,模型的導(dǎo)電性不僅受到量子限域效應(yīng)的影響,還受到對稱性的束縛,且斜向?qū)ΨQ比縱向?qū)ΨQ受到的束縛更大;對于雙孔洞的情況,由于孔洞間的耦合作用,體系的導(dǎo)電性在較大距離范圍內(nèi)大體上隨孔洞距離的增大而增強(qiáng),但會出現(xiàn)一些量子現(xiàn)象,這用一維對稱雙勢壘模型可解釋:在小電壓下,體系電流呈現(xiàn)波動性變化,這與共振遂穿現(xiàn)象有關(guān);在大電壓下,體系電流有突然下降的現(xiàn)象,這與勢阱出現(xiàn)共振有關(guān).

        (1) Peres,N.M.R.;Klironomo,F.D.;Tsai,S.W.;Santos,J.R.; Lopes,J.M.B.;Castro,A.H.Eur.Phys.Lett.2007,80,67007.

        (2) Ouyang,F.P.;Yang,Z.X.;Xiao,J.;Wu,D.;Xu,H.J.Phys. Chem.C 2010,114,15578.

        (3) Palacios,J.J.;Rossier,J.F.;Brey,L.Phys.Rev.B 2008,77, 195428.

        (4) Ouyang,F.P.;Wang,H.Y.;Li,M.J.;Xiao,J.;Xu,H.Acta Phys.Sin.2008,57,7132.[歐陽方平,王煥友,李明君,肖 金,徐 慧.物理學(xué)報,2008,57,7132.]

        (5) Ouyang,F.P.;Xu,H.;Lin,F.Acta Phys.Sin.2009,58,4132. [歐陽方平,徐 慧,林 峰.物理學(xué)報,2009,58,4132.]

        (6) Ouyang,F.P.;Wang,X.J.;Zhang,H.;Xiao,J.;Chen,L.N.; Xu,H.Acta Phys.Sin.2009,58,5640. [歐陽方平,王曉軍,張 華,肖 金,陳靈娜,徐 慧.物理學(xué)報,2009,58,5640.]

        (7) Yan,J.Y.;Zhang,P.;Sun,B.;Zhou,L.;Wang,Z.G.;Duan,S. Q.;Zhao,X.G.Phys.Rev.B 2009,79,115403.

        (8) Shen,T.;Wu,Y.Q.;Capano,M.A.;Rokhinson,L.P.;Engel,L. W.;Ye,P.D.Appl.Phys.Lett.2008,93,122102.

        (9) Xiong,Y.J.;Kong,X.L.Physica B 2010,405,1690.

        (10) Zhou,Y.X.;Ernzerhof,M.J.Chem.Phys.2010,132,104706.

        (11) Rosales,L.;Pacheco,M.;Barticevic,Z.;León,A.;Latgé,A.; Orellana,P.A.Phys.Rev.B 2009,80,073402.

        (12)Topsakal,M.;Aktürk,E.;Sevin?li,H.;Ciraci,S.Phys.Rev.B 2008,78,235435.

        (13) Zheng,X.H.;Zhang,G.R.;Zeng,Z.;Víctor,M.;García,S.; Colin,J.L.Phys.Rev.B 2009,80,075413.

        (14) Perdew,J.P.;Burke,K.;Ernzerhof,M.Phys.Rev.Lett.1996, 77,3865.

        (15) Ren,Y.;Chen,K.Q.J.Appl.Phys.2010,107,044514.

        (16)Bahamon,D.A.;Pereira,A.L.C.;Schulz,P.A.Phys.Rev.B 2010,82,165438.

        (17) Canning,A.;Galli,G.;Kim,J.Phys.Rev.Lett.1997,78,4442.

        (18)Yamamoto,H.Appl.Phys.A 1987,42,245.

        (19) Zhao,X.P.;Wang,C.K.Journal of Shandong Normal University 1999,14,3. [趙錫平,王傳奎.山東師大學(xué)報自然科學(xué),1999,14,3.]

        December 12,2010;Revised:January 15,2011;Published on Web:April 8,2011.

        Electronic Transport Properties of Graphene Nanoribbons with Nanoholes

        SUN Da-Li1PENG Sheng-Lin1OUYANG Jun OUYANG Fang-Ping1,2,*
        (1School of Physics Science and Technology,Central South University,Changsha 410083,P.R.China;2College of Chemistry and
        Molecular Engineering,Beijing National Laboratory for Molecular Sciences,Peking University,Beijing 100871,P.R.China)

        Based on the density of the general theory,the structures of ziqzag graphene nanoribbons (ZGNRs)(N=17,N is the number of carbon chain)with nanoholes are optimized and then get the transport property of the electrons in these systems with different holes through the calculation.The results show that the conductance is not only related to the quantum confinement effect,but also confined by the symmetry of the hole and the configuration of the diagonal symmetry is larger than the longitudinal symmetry′s in the presence of a single-hole.In the case of two holes,the conduction of the system is advanced with the growth of the distance between the two holes because of the coupling effect.At the same time,we can get some quantum phenomenon which can be explained by the model of onedimensional double barrier.

        Graphene nanoribbon;Nanoholes;Quantum confinement effect;Symmetry

        O641

        *Corresponding author.Email:ouyangyh@pku.edu.cn;Tel:+86-13811800095.

        The project was supported by the China Postdoctoral Science Foundation(201003009,20090460145),Fundamental Research Funds for the Central Universities,China(201012200053),Science and Technology Program of Hunan Province,China(2010DFJ411),and Science Develop Foundation

        of Central South University,China(08SDF02,09SDF09).

        中國博士后科學(xué)基金特別資助項目(201003009,20090460145),中央高?;究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)(201012200053),湖南省科技計劃項目(2010DFJ411)和中南大學(xué)理科發(fā)展基金(08SDF02,09SDF09)資助

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