李玉斌 劉征濤 馮 流 周俊麗

(1.北京化工大學(xué)，北京，100029;2.中國環(huán)境科學(xué)研究院國家環(huán)境保護化學(xué)品生態(tài)效應(yīng)與風(fēng)險評估重點實驗室，北京，100012)

太湖部分沉積物中多環(huán)芳烴生態(tài)風(fēng)險評估*

李玉斌1，2劉征濤2＊＊馮 流1周俊麗2

(1.北京化工大學(xué)，北京，100029;2.中國環(huán)境科學(xué)研究院國家環(huán)境保護化學(xué)品生態(tài)效應(yīng)與風(fēng)險評估重點實驗室，北京，100012)

對2009年12月采集的部分太湖表層沉積物中多環(huán)芳烴類化合物(PAHs)的現(xiàn)狀進行調(diào)查和研究，結(jié)果表明，太湖流域表層沉積物中共檢出屬于美國優(yōu)先控制16種PAHs中的9種，各采樣點位PAHs濃度范圍在264.9—1703.2 ng·g－1之間.分析顯示，表層沉積物中以4環(huán)及4環(huán)以上PAHs為主，兩者之和約占PAHs總量的98%，可以推斷太湖表層沉積物中PAHs主要來源于化石燃料的燃燒.太湖表層沉積物中的PAHs不存在嚴重的生態(tài)風(fēng)險，但局部地區(qū)(梅梁湖)芴的濃度略高于生態(tài)風(fēng)險評價區(qū)間低值(ERL)，而小于評價區(qū)間中值(ERM)，具有一定的潛在生態(tài)風(fēng)險.

太湖，多環(huán)芳烴，沉積物，來源，生態(tài)風(fēng)險評估.

多環(huán)芳烴(polycyclic aromatic hydrocarbons，PAHs)是煤、石油、木材、煙草、有機高分子化合物等有機物不完全燃燒時產(chǎn)生的半揮發(fā)性碳氫化合物，是重要的環(huán)境和食品污染物.它具有溶解度低、蒸氣壓小及辛醇-水分配系數(shù)高的特點，因而能強烈地被底質(zhì)吸附，具有較強的致癌性和致突變性.多環(huán)芳烴被底質(zhì)吸附后，通過生物吸收、積累而產(chǎn)生危害，還可以通過食物鏈的傳遞，危及人體健康.近年來，國內(nèi)外對內(nèi)陸、湖泊、河流、海灣及海岸帶等表層沉積物中多環(huán)芳烴進行了廣泛的研究［1－8］，并取得了一定的成果.

太湖位于江蘇、浙江和安徽三省交界處，是僅次于鄱陽湖和洞庭湖的全國第三大淡水湖泊，太湖南北長68.55 km，東西寬34.11 km，水域面積2338 km2，湖底平淺，是典型的淺水型湖泊，流域人口約占全國的3%，GDP占全國的12%.據(jù)有關(guān)資料顯示［9］，太湖除氮、磷污染嚴重外，有機物污染也十分嚴重.太湖目前全流域70%受到污染，80%河流水質(zhì)達不到《地表水環(huán)境質(zhì)量標準》(GB 3838—2002)規(guī)定的三類標準.人口的增加和沿岸工業(yè)、農(nóng)業(yè)的發(fā)展帶來的大量廢水廢物的排放，使太湖面臨著嚴峻的環(huán)境壓力和生態(tài)威脅.研究多環(huán)芳烴在太湖沉積物中的分布及風(fēng)險水平對于太湖的污染控制，維持生態(tài)系統(tǒng)健康具有非常重要的理論及現(xiàn)實意義.

本文對太湖表層沉積物中PAHs進行了測定，分析了PAHs的來源及分布特征，并對太湖表層沉積物PAHs的污染狀況與生態(tài)風(fēng)險進行初步的評價.

1 實驗部分

1.1 樣品采集

2009年12月于太湖流域范圍內(nèi)18個采樣點位(圖1)用抓泥斗采泥器采集表層沉積物，根據(jù)以往關(guān)于太湖的文獻中報道的污染程度進行布點，將太湖劃分為梅梁湖區(qū)、貢湖區(qū)、湖心區(qū)、西部區(qū)、東部區(qū)、南部區(qū)進行樣品采集(西部區(qū)因底質(zhì)較硬，未采集成功，圖中未標注).采樣后，樣品立即冷凍保存.

1.2 儀器及材料

氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用儀(Agilent 7890A/5975C).二氯甲烷(分析純)、正己烷(分析純)、銅片(分析純)、無水硫酸鈉.有機溶劑經(jīng)全玻璃蒸餾系統(tǒng)二次蒸餾.

64種半揮發(fā)性有機物標準樣品購自美國SUPLELCO公司.回收率指示5種氘代多環(huán)芳烴的混合物(內(nèi)含苊-D10、萘-D8-D12、苝-D12、菲-D10和 1，4-二氯聯(lián)苯)購自美國 SUPLELCO 公司.

所有實驗用玻璃器皿均使用鉻酸洗液清洗，并在馬弗爐中焙燒，使用前用二氯甲烷(二次蒸餾)淋洗.

圖1 采樣點位示意圖Fig.1 Map of sampling sites in Dec，2009

1.3 樣品處理及分析

冷凍干燥后的沉積物樣品經(jīng)研磨、過100目篩，充分混合后反復(fù)使用四分法，棄去過篩的沉積物樣品，置于樣品瓶密封，于4℃保存?zhèn)溆?稱取經(jīng)篩分、混勻的干樣品5 g，用二氯甲烷進行索氏提取48 h.加入純銅片進行脫硫，氮吹濃縮至近干，以正己烷定容至1 mL，進行GC-MS分析.

GC條件:色譜柱為DB-5石英毛細管柱(30 m×0.25 mm×0.25 μm);程序升溫，初始溫度為50℃，8℃·min－1升至300℃，保持5 min.進樣口溫度為300℃;傳輸線溫度為280℃;以氦氣為載氣，柱流量為1 mL·min－1;分流比10∶1;進樣量為 1 μL.MS 條件:全掃描工作模式，掃描質(zhì)量 35—550 amu;每個工作日在分析樣品前用質(zhì)譜調(diào)諧標準物進行校正.

根據(jù)特征離子和相對保留時間對樣品進行定性，同時與質(zhì)譜庫(NIST05Aa.L)的標準質(zhì)譜圖進行比較，其吻合度＞90%，使用外標法多點(5點)校準曲線對樣品進行定量分析，用3個特征離子定量.

樣品分析過程中，增加QA/QC控制樣品分析［10］，所有分析樣品均添加回收率指示物標樣(內(nèi)含苊-D10、萘-D8、-D12、苝-D12、菲-D10和 1，4-二氯聯(lián)苯).指示物回收率:苊-D10為 68%—95%，萘-D8為53% —72%，-D12為 78%—97%，苝-D12為 91%—102%，菲-D10為 78%—101%，1，4-二氯聯(lián)苯為81%—94%，每10個樣品增加1個方法空白、加標空白、基質(zhì)加標、基質(zhì)加標平行樣、樣品平行樣，基質(zhì)加標回收率為73%—116%，加標空白回收率為62%—97%，方法空白無物質(zhì)檢出.方法檢出限分別為:萘為 6 ng·g－1;二氫苊為9 ng·g－1;苊為11 ng·g－1;芴為12 ng·g－1;菲為5 ng·g－1;蒽為8 ng·g－1;熒蒽為9 ng·g－1;芘為8 ng·g－1;苯并［a］蒽為15 ng·g－1;為18 ng·g－1;苯并［b］熒蒽為16 ng·g－1;苯并［k］熒蒽為22 ng·g－1;苯并［a］芘為 20 ng·g－1;茚并［1，2，3-c，d ］芘為 19 ng·g－1;二苯并［a，h］蒽為16 ng·g－1;苯并［g，h，i］苝為 24 ng·g－1.

2 結(jié)果與討論

美國優(yōu)先控制的16種PAHs污染物分別為萘、二氫苊、苊、芴、菲、蒽、熒蒽、芘、苯并［a］蒽、、苯并［b］熒蒽、苯并［k］熒蒽、苯并［a］芘、茚并［1，2，3-c，d］芘、二苯并［a，h］蒽和苯并［g，h，i］苝.本次太湖表層沉積物中共檢出9種PAHs:萘、芴、菲、熒蒽、芘、苯并［a］蒽、、苯并［b］蒽、苯并［k］蒽.具體檢測結(jié)果及濃度分布見表1.

2.1 PAHs的種類、含量及分布特征

表1 太湖表層沉積物中PAHs質(zhì)量分數(shù)Table 1 Concentrations of PAHs in surface sediments of Taihu Lake

由表1可以看出，太湖表層沉積物中9種多環(huán)芳烴含量范圍w(PAHs)(以樣品干質(zhì)量計，下同)在264.9—1703.2 ng·g－1之間，自北向南太湖表層沉積物中PAHs濃度呈現(xiàn)下降趨勢，最高值出現(xiàn)在701號點位(1703.2 ng·g－1)，位于太湖梅梁湖流域，最低值則出現(xiàn)在 6 號點位(264.9 ng·g－1)，位于太湖南部區(qū)域.另外，351、T1、T2、1號4個點位PAHs含量也明顯高于其它點位，這4個點都位于梅梁湖流域范圍，有關(guān)資料顯示［11］，梅梁湖地處太湖北部，是無錫重要的水源地及風(fēng)景區(qū)，近十年來，人口的劇增和經(jīng)濟的高速發(fā)展導(dǎo)致大量的工農(nóng)業(yè)廢水未經(jīng)處理便排入湖內(nèi)，這很可能是造成梅梁湖區(qū)域內(nèi)PAHs含量明顯高于其它區(qū)域的原因.PAHs最低值出現(xiàn)在6號點位，地處太湖南部，據(jù)調(diào)查［12，13］，太湖南部污染形勢不如北部嚴峻，這可能是造成太湖南部表層沉積物PAHs含量相對較低的原因之一.

與國內(nèi)其它地區(qū)多環(huán)芳烴污染情況相比，太湖流域表層沉積物中PAHs污染水平相對較低.據(jù)調(diào)查，北江干流表層沉積物中w(PAHs)為 3812—6470 ng·g－1［14］，珠江三角洲地區(qū)水體表層沉積物中w(PAHs)為 138.0—6793 ng·g－1［15］，秦皇島近岸沉積物中 w(PAHs)為 202.2—2079.4 ng·g－1［16］.相比這些地區(qū)，太湖沿岸人口數(shù)量較少，因此太湖湖體受污染程度較小.與喬敏［17］(PAHs范圍:1207.2—4753.7 ng·g－1)、陳燕燕［18］(PAHs范圍:90.6—1.04 ×103ng·g－1)等人關(guān)于太湖的報道值相比，本次研究結(jié)果遠低于喬敏等人、略高于陳燕燕等人的報道值.

2.2 多環(huán)芳烴來源分析

PAHs的來源可能有很多種，而且在遷移過程中易發(fā)生轉(zhuǎn)化和降解，從而造成來源判別上的困難.但是，通過對特征PAHs組分的分析，可以對沉積物中的PAHs來源進行判定.下面通過分析PAHs的環(huán)數(shù)對太湖沉積物中PAHs的來源進行分析.

通常當(dāng)相對分子質(zhì)量較高的4環(huán)及以上PAHs占多數(shù)時，表明PAHs主要由化石燃料的不完全燃燒造成;當(dāng)相對分子質(zhì)量較低的2環(huán)和3環(huán)占優(yōu)勢時，表明PAHs主要來源于石油輸入源.另外，PAHs的來源還可以用3—5環(huán)的同分異構(gòu)體化合物的相對分子質(zhì)量區(qū)分，把PAHs分為5組:S178表示相對分子質(zhì)量為178的菲、蒽組合;S202表示相對分子質(zhì)量為202的熒蒽、芘組合;依此類推，S228表示苯并［a］蒽組合;S252表示苯并［b］熒蒽、苯并［k］熒蒽組合.Sicre等［19］研究發(fā)現(xiàn)，當(dāng)相對分子質(zhì)量為178的PAHs組合占優(yōu)勢時，PAHs來源于燃料油;當(dāng)相對分子質(zhì)量為202和252的PAHs組合占優(yōu)勢時，PAHs來源于爐煤灰;當(dāng)相對分子質(zhì)量為202、228和252的PAHs組合占優(yōu)勢時，表明PAHs來源于汽油燃燒釋放的生成物和煙道顆粒物.

由圖2可見，太湖表層沉積物中4環(huán)及其以上的PAHs含量較高，說明PAHs主要來源于化石燃料的不完全燃燒.梅梁湖沉積物中相對分子質(zhì)量為202、228和252系列(4環(huán)及以上)的PAHs約占98%，說明PAHs主要來源于汽油燃燒生成物和煙道顆粒物;貢湖區(qū)內(nèi)沉積物PAHs來源和梅梁湖比較接近;而湖心區(qū)、東部區(qū)及南部區(qū)沉積物中相對分子質(zhì)量為202和252的PAHs組合各占50%左右，說明這3個區(qū)域PAHs主要來源于爐煤灰.總體來說，太湖表層沉積物的PAHs主要來源于化石燃料的燃燒，這與劉國卿［17］等人的研究結(jié)果比較接近.

圖2 太湖表層沉積物中PAHs來源分析Fig.2 Source analysis of PAHs in the surface sediments of Taihu Lake

2.3 太湖表層沉積物PAHs生態(tài)風(fēng)險評估

由于PAHs對人和生物體具有毒害作用，很多國家先后展開生態(tài)風(fēng)險評價研究，并制定了一系列沉積物中PAHs生態(tài)風(fēng)險評價標準.1995年Long等［20］確定了沉積物中污染物的風(fēng)險評價效應(yīng)區(qū)間低值(effects range low，ERL，生物有害效應(yīng)概率＜10%)和效應(yīng)區(qū)間中值(effects range median，ERM，生物有害效應(yīng)概率＞50%)(表2).

表2 太湖表層沉積物中PAHs生態(tài)風(fēng)險評價標準值［20］(ng·g－1)Table 2 Ecological risk assessment values of PAHs in the surface sediments of Taihu Lake

若環(huán)境中的w(PAHs)低于ERL時，則對生物的毒副作用不明顯;如果w(PAHs)高于ERM時，則會對生物產(chǎn)生毒副作用，并出現(xiàn)負面生態(tài)效應(yīng);若w(PAHs)介于ERL于ERM之間，則會偶爾出現(xiàn)負面生態(tài)效應(yīng).我國對沉積物中有機物的生態(tài)風(fēng)險評估標準的制定基本處于空白，因此筆者采用上述評價基準來評估太湖表層沉積物中PAHs可能產(chǎn)生的生態(tài)效應(yīng).表1給出了太湖各點表層沉積物中多環(huán)芳烴的質(zhì)量分數(shù)，總體上看，太湖表層沉積物中w(PAHs)遠低于生態(tài)風(fēng)險中值ERM，不存在嚴重的生態(tài)風(fēng)險.因此主要考慮是否超過生態(tài)風(fēng)險評價標準低值，采用超標系數(shù)［21］評價太湖表層沉積物中PAHs的生態(tài)風(fēng)險，計算公式如下:

式中，K 為超標系數(shù);DC(Detected Concentration，DC)為太湖表層沉積物中測定的 w(PAHs)，ng·g－1.劉征濤［21］等人根據(jù)目標污染物的毒性(急性、慢性遺傳毒性及環(huán)境暴露等)、理化特性、污染物環(huán)境質(zhì)量基準值，考慮到以往毒理學(xué)研究所獲成果經(jīng)驗等因素，給出超標系數(shù)的經(jīng)驗性風(fēng)險分級標準:K＜0.1認為無風(fēng)險;0.1≤K≤10有潛在風(fēng)險;K＞10則可能存在生態(tài)風(fēng)險.鑒于有潛在風(fēng)險區(qū)間的劃分比較模糊，還可以將該區(qū)間進一步細分為三級，以確定目標化合物的潛在風(fēng)險程度，具體分級情況為:0.1≤K＜3，潛在風(fēng)險幾率較低;3≤K＜7，潛在風(fēng)險幾率中等，7≤K≤10，潛在風(fēng)險幾率較高.

結(jié)合超標系數(shù)公式和表1、2可知，太湖各點位表層沉積物中w(PAHs)遠低于生態(tài)風(fēng)險評價中值ERM，因此太湖表層沉積物中不存在嚴重的生態(tài)風(fēng)險.然而，在梅梁湖區(qū)范圍內(nèi)的351(171.5 ng·g－1)、701(195.6 ng·g－1)、T2(173.9 ng·g－1)、1 號(171.8 ng·g－1)4 個點位 w(芴)超過了生態(tài)風(fēng)險低值，高于張路［22］等人的報道值，而且超標倍數(shù)均大于9，分別為 9.03、10.29、9.15、9.04，說明 701 點位可能存在生態(tài)風(fēng)險，351、T2、1號點位潛在風(fēng)險的幾率較高.這4個點位于太湖北部梅梁湖區(qū)范圍內(nèi)，梅梁湖位于無錫市的西南郊，由于無錫工農(nóng)業(yè)比較發(fā)達，又是水上交通要道，因此大量的工農(nóng)業(yè)廢水由梅梁湖排入太湖之中，使得表層沉積物中w(PAHs)偏高.另外，根據(jù)Long等的研究，苯并［b］熒蒽、苯并［k］熒蒽沒有最低安全值，也就是指這兩種PAHs只要存在，就會對生物具有毒副作用.在本次太湖表層沉積物的調(diào)查研究中發(fā)現(xiàn)，苯并［b］熒蒽在各采樣點位(6、T6點除外)均有不同程度的檢出，苯并［k］熒蒽只在1、3號點位被檢出.表明沉積物中高分子量PAHs對太湖流域生物具有潛在的生物毒性作用及不利的生態(tài)影響效應(yīng)，應(yīng)當(dāng)引起環(huán)保部門注意.

生態(tài)風(fēng)險評價方法多種多樣，本文僅從總量上對污染物進行了初步的風(fēng)險評價，沒有考慮生物本身對污染物的吸收和利用能力，而且本次結(jié)果是單次采樣，太湖西部地區(qū)也未能成功采集到樣品，不能充分體現(xiàn)太湖表層沉積物的污染特征，因此，評價結(jié)果具有不確定性，還有必要進行分季節(jié)、多時段采樣，對污染物的毒性機理及在環(huán)境中的遷移轉(zhuǎn)化規(guī)律進行更為深入的研究，完善評價方案.

3 結(jié)論

(1)在太湖表層沉積物中共檢出屬于美國16種優(yōu)先控制污染物中的9種，w(PAHs)為264.9—1703.2 ng·g－1，本次多環(huán)芳烴調(diào)查結(jié)果遠低于喬敏［17］等人，而略高于陳燕燕［18］等人的報道值，從空間上看，PAHs總體分布情況為:從北向南呈遞減趨勢，其中尤以梅梁湖區(qū)PAHs濃度最高.

(2)通過調(diào)查沉積物中PAHs環(huán)數(shù)分布特征發(fā)現(xiàn)，太湖表層沉積物PAHs主要來源于化石燃料的燃燒，因此，加強對化石燃料的管理和控制，可以有效地降低多環(huán)芳烴的產(chǎn)生量.

(3)太湖各點位表層沉積物中w(PAHs)遠低于生態(tài)風(fēng)險評價中值ERM，因此太湖表層沉積物中不存在嚴重的生態(tài)風(fēng)險.然而，在梅梁湖區(qū)范圍內(nèi)的 1 號(171.8 ng·g－1)、351(171.5 ng·g－1)、701(195.6 ng·g－1)、T2(173.9 ng·g－1)點位，w(芴)超過了生態(tài)風(fēng)險低值，高于張路［22］等人的報道值，而且超標倍數(shù)均大于9，說明太湖局部芴存在一定風(fēng)險，總體潛在風(fēng)險水平較低.此外，苯并［k］熒蒽只在局部區(qū)域(1、3號點位)被檢出，苯并［b］熒蒽則在各個點位(6、T6點位除外)均有不同程度的檢出，說明苯并［b］熒蒽對湖區(qū)內(nèi)生物具有潛在的毒副作用和不利的生態(tài)效應(yīng)，應(yīng)當(dāng)引起有關(guān)環(huán)保部門重視.

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ECOLOGICAL RISK ASSESMENT OF PAHS IN THE SEDIMENTS FROM TAIHU LAKE

LI Yubin1LIU Zhengtao2FENG Liu1ZHOU Junli2
(1.Beijing University of Chemical Technology，Beijing，100029，China;2.Chinese Research Academy of Environmental Science，Beijing，100012，China)

Polycyclic aromatic hydrocarbons(PAHs)in some surface sediments collected in December 2009 from Taihu Lake were investigated.The results showed that 9 out of the 16 US EPA priority controlled PAHs were detected in the Taihu Lake.The total PAHs concentrations ranged from 264.9 to 1703.2 ng·g－1，and the average value was 782.8 ng·g－1.It was found that the PAHs were dominated by those with 4 rings or more which accounted for more than 91%of the total PAHs.Therefore，the PAHs were assumed to come mainly from the combustion of fossil fuels.Serious ecological risk didn't exist，but in some areas(Mei Liang Lake)fluorene posed a potential risk，as it was slightly higher than the ERL(Effects Range Low)and lower than the ERM(Effects Range Median).

Taihu Lake，PAHs，sediments，source，ecological risk assessment.

2010年12月9日收稿.

*水體污染控制與治理科技重大專項(2008ZX07526-003)資助.

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