孫中華 王紅艷 張志東 張中月

1)(西南交通大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，成都 610031)2)(西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，重慶 400715)(2010年5月25日收到;2010年7月26日收到修改稿)

金納米環(huán)結(jié)構(gòu)的光學(xué)性質(zhì)研究*

孫中華1)王紅艷1)張志東1)張中月2)

1)(西南交通大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，成都 610031)2)(西南大學(xué)物理科學(xué)與技術(shù)學(xué)院，重慶 400715)(2010年5月25日收到;2010年7月26日收到修改稿)

采用離散偶極子近似方法(DDA)研究了兩種不同形狀的金納米環(huán)結(jié)構(gòu)的消光光譜及其近電場(chǎng)分布，研究了等離子體消光峰的紅移、藍(lán)移現(xiàn)象及消光系數(shù)與結(jié)構(gòu)參數(shù)之間的關(guān)系，并與盤狀的金納米結(jié)構(gòu)進(jìn)行了比較.在等離子體共振峰波長(zhǎng)入射時(shí)，金納米環(huán)結(jié)構(gòu)比金納米盤結(jié)構(gòu)產(chǎn)生更大的局域增強(qiáng)電場(chǎng)分布，橫截面為圓形的金納米環(huán)結(jié)構(gòu)比橫截面為矩形的結(jié)構(gòu)具有更大的局域增強(qiáng)電場(chǎng)分布，更適合作為表面增強(qiáng)拉曼散射的襯底.

離散偶極子近似，金納米環(huán)，金納米盤，光學(xué)性質(zhì)

PACS:78.67.－ n，78.68.－ m，87.85.Qr

1.引 言

納米等離子體在分子檢測(cè)［1］、生物傳感［2，3］、材料學(xué)［4，5］、醫(yī)學(xué)［6，7］等方面有著廣闊的應(yīng)用前景，近年來(lái)可控形狀及尺寸的金屬納米粒子的制備、表征技術(shù)及其特殊的光學(xué)性質(zhì)的研究成為納米材料研究領(lǐng)域的熱點(diǎn).金屬納米粒子的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)與其表面的等離子共振(SPR)性質(zhì)密切相關(guān)，等離子共振中的消光現(xiàn)象是由納米顆粒對(duì)光的吸收和散射造成的，并在金屬表面產(chǎn)生局域表面增強(qiáng)電場(chǎng)，這是對(duì)表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)一個(gè)很重要的物理解釋［8，9］.局域表面等離子體共振(LSPR)和表面增強(qiáng)拉曼散射(SERS)效應(yīng)依賴于納米粒子的材料、形狀、尺寸、粒子之間的距離、以及環(huán)境的介電常數(shù)［10—14］，某些情況下，基底納米結(jié)構(gòu)尺度的微小變化，可能導(dǎo)致表面增強(qiáng)因子幾個(gè)數(shù)量級(jí)的改變.

目前，金屬納米粒子制備已經(jīng)非常成熟，不同尺寸及形狀(包括球狀、棒狀、三角狀、棱柱體、立方體等)的金和銀納米粒子已相繼制備出來(lái)［15—24］.Ungureanu等采用離散偶極子近似方法(DDA)研究了球狀、棒狀、三角狀、棱柱體狀的金納米結(jié)構(gòu)的等離子體共振消光峰，發(fā)現(xiàn)隨著長(zhǎng)徑比增大等離子體共振消光峰發(fā)生紅移［25］;吳大建小組采用 Mie散射理論，研究了殼層厚度變化、內(nèi)核尺寸變化及內(nèi)核介質(zhì)變化下金納米球殼狀結(jié)構(gòu)的吸收光譜［26］.對(duì)于環(huán)狀的金納米結(jié)構(gòu)，目前許多研究小組已經(jīng)用各種方法成功地制備出了不同尺寸的金納米環(huán)，例如，Aizpurua小組［27］采用光刻技術(shù)制備出直徑約120 nm的金納米環(huán)和金納米盤，Hao等［28］采用相同方法制備出直徑約530nm的金納米環(huán)，Liu等采用化學(xué)方法制備了 300 nm左右的金納米環(huán)［29］，Sheridan等采用光刻技術(shù)制備了開(kāi)口金納米環(huán)，并采用時(shí)域有限差分(FDTD)方法模擬了其表面電場(chǎng)分布［30］，Barbillon 等人［1］還成功地將金納米盤的局域表面等離子體共振效應(yīng)應(yīng)用到生物檢測(cè)中.金納米環(huán)的消光系數(shù)高于殼狀［31］，直徑約幾十納米環(huán)狀金納米粒子具有比殼狀和盤狀等更為奇異的光學(xué)和電學(xué)性質(zhì)，從而導(dǎo)致它們?cè)诠怆娮悠骷蜕镝t(yī)學(xué)等領(lǐng)域中巨大的應(yīng)用潛力.本文采用離散偶極子近似方法(DDA)計(jì)算了直徑約為幾十納米的金納米環(huán)和金納米盤的消光光譜及其表面電場(chǎng)分布，系統(tǒng)地研究了其結(jié)構(gòu)參數(shù)以及入射偏振方向與消光光譜之間的關(guān)系，試圖找到具有更大的消光系數(shù)和表面增強(qiáng)效應(yīng)的金納米的結(jié)構(gòu)和尺寸.

2.離散偶極子近似方法

離散偶極子近似方法(DDA)是用大量位于間距為d的立方格點(diǎn)上的離散偶極子來(lái)建立任意形狀目標(biāo)結(jié)構(gòu)的電磁場(chǎng)的數(shù)值算法，DDA方法認(rèn)為顆粒對(duì)光的吸收作用和散射作用共同構(gòu)成了顆粒對(duì)光的消光作用［32，33］.首先將該粒子視為 N個(gè)點(diǎn)偶極子的集合體來(lái)處理，在局域場(chǎng)Eloc中偶極子的極化矢量為

其中αi為極化率張量，中心位置ri處局域場(chǎng)Eloc是入射場(chǎng)Einc和其他所有偶極子在ri處的場(chǎng)強(qiáng)的疊加，即

入射場(chǎng)Einc是一個(gè)振幅為E0，波矢為k的平面波，Aij·Pj描述的是偶極子在ri處的場(chǎng)強(qiáng)

解此3N復(fù)線性方程可求得極化矢量P，計(jì)算出消光截面

消光系數(shù)Qext由以下方程求得:

在本文計(jì)算中，為了滿足離散偶極子近似收斂需要，分割金納米盤與金納米環(huán)格子大小為d=1.0 nm，金納米環(huán)和金納米盤的折射率來(lái)自實(shí)驗(yàn)結(jié)果［34］，設(shè)定入射光的偏振方向垂直于納米盤或納米環(huán)的軸線，入射光平行于納米盤或納米環(huán)的軸線傳播，分別研究了如圖1所示的截面為矩形和圓形的金納米環(huán)結(jié)構(gòu)和金納米盤結(jié)構(gòu)的消光光譜及其近場(chǎng)電場(chǎng)分布.

圖1 金納米環(huán)(1)，金納米環(huán)(2)和金納米盤入射光的偏振方向

3.結(jié)果與討論

3.1.金納米環(huán)(1)的消光特性

為了研究金納米環(huán)結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)等離子體共振消光峰的影響，每次我們僅改變一個(gè)結(jié)構(gòu)參數(shù)，而固定其他參數(shù)，文中結(jié)構(gòu)參數(shù)變化的間隔均取3 nm，消光光譜如圖2所示.圖2(a)中固定納米環(huán)(1)的寬度和厚度(R－r=10 nm，h=10 nm)，外半徑R從24 nm減小到12 nm，內(nèi)半徑r由14 nm減小到2 nm，當(dāng)內(nèi)外半徑同時(shí)減小時(shí)，其消光峰主峰從 λ=0.696 μm(r=14 nm，R=24 nm)藍(lán)移到 λ=0.533 μm(r=2 nm，R=12 nm). 圖 2(b)中固定厚度h=10 nm，外半徑R=24 nm，內(nèi)半徑r從21 nm減小到6 nm，其消光主峰從 λ=0.899 μm(r=21 nm)藍(lán)移到 λ=0.584 μm(r=6 nm).當(dāng)固定內(nèi)半徑r為6 nm，厚度 h為10 nm時(shí)，外半徑 R從12 nm減小到9 nm時(shí)，消光光譜的主峰由 λ=0.584 μm紅移到λ=0.625 μm處，但是再增大外半徑R，消光主峰位置幾乎不變，而消光效率明顯提高(圖2(c)).圖2(d)中固定金納米環(huán)內(nèi)外半徑(R=24 nm，r=14 nm)，厚度h從10 nm增加到19 nm時(shí)，消光主峰位置隨著厚度增大發(fā)生了藍(lán)移.

圖2 金納米環(huán)(1)的消光光譜

引起納米粒子消光主峰紅移和藍(lán)移現(xiàn)象的主要因素是量子尺寸效應(yīng)和表面效應(yīng).久保［35］理論認(rèn)為金屬納米粒子靠近費(fèi)米面附近的電子狀態(tài)可以看作是受尺寸限制的簡(jiǎn)并的量子化的能態(tài)，相鄰電子能級(jí)間距與金屬納米粒子的直徑成反比，隨著納米粒子的尺寸的減小，能級(jí)間隔增大，引起吸波帶向短波長(zhǎng)方向移動(dòng)，發(fā)生藍(lán)移.根據(jù)表面效應(yīng)，微粒在納米尺寸時(shí)，納米粒子的表面原子數(shù)與總原子數(shù)之比隨著粒徑的變大而急劇減小，電子在表面和體相之間重新分配，鍵強(qiáng)度減弱，從而導(dǎo)致光譜峰值的紅移.圖2(a)中內(nèi)外半徑同時(shí)減小，表面原子數(shù)與總原子數(shù)之比保持不變，表面效應(yīng)影響不大，主要受量子尺寸效應(yīng)影響，在入射偏振光作用下，金納米環(huán)的表面電子發(fā)生共振，電子振動(dòng)的有效寬度和內(nèi)外半徑之差(R－r)有關(guān)，振動(dòng)路徑的有效長(zhǎng)度與外直徑(2R)有關(guān)，電子振動(dòng)的有效長(zhǎng)寬之比減小，消光峰隨著有效長(zhǎng)寬之比減小發(fā)生藍(lán)移，且消光峰寬隨有效長(zhǎng)寬比減小而變窄.圖2(b)，內(nèi)半徑增大，表面原子數(shù)與總原子數(shù)之比增大，受表面效應(yīng)影響，導(dǎo)致了光譜峰值的紅移.圖2(c)中，隨著外直徑逐漸變大，電子振動(dòng)的有效寬度(R－r)逐漸變大，而金納米環(huán)的電子發(fā)生共振有效長(zhǎng)寬比逐漸變小，當(dāng)外半徑R為12，15，18，21和 24 nm時(shí)，有效長(zhǎng)寬比值相近，因此消光主峰位置幾乎不變;但是外半徑R為9 nm時(shí)，有效長(zhǎng)寬比，較外半徑R為12 nm時(shí)明顯增大，觀察到消光主峰紅移.圖2(d)中隨厚度增加，其表面原子數(shù)與總原子數(shù)之比減小，受表面效應(yīng)影響，導(dǎo)致了圖2(d)中消光主峰值的藍(lán)移，與王凱的實(shí)驗(yàn)［36］得到的結(jié)論一致，即隨著金納米顆粒厚度的增加，其吸收峰的位置向短波方向移動(dòng)(藍(lán)移).

因此金納米環(huán)(1)的內(nèi)外半徑、厚度和寬度均可以改變消光主峰的位置、強(qiáng)度及消光譜的寬度，當(dāng)外半徑R為24 nm，內(nèi)半徑r為14 nm，厚度h為10 nm，橫截面積為矩形的金納米環(huán)(1)結(jié)構(gòu)的等離子體消光效率最高，為13.672，消光峰的寬度隨有效長(zhǎng)寬比增大而變寬.為了滿足表面等離子體光子學(xué)方面的要求，可以調(diào)整納米粒子的尺寸參數(shù)，改變消光峰的位置和峰寬度，設(shè)計(jì)出具有特殊光學(xué)性能的金納米結(jié)構(gòu)材料.

3.2.金納米環(huán)(2)和納米盤的消光特性

采用橫截面積為矩形的金納米環(huán)(1)結(jié)構(gòu)的消光效率最高時(shí)的尺寸參數(shù)，固定橫截面積為圓形的金納米環(huán)(2)結(jié)構(gòu)和金納盤的厚度為10 nm，當(dāng)金納米環(huán)(2)的半徑從12 nm增加到24 nm，金納米盤的半徑r從6 nm增加到24 nm，計(jì)算在不同入射光頻率時(shí)的消光系數(shù)，消光光譜如圖3所示.

圖3 金納米環(huán)(2)和金納米盤消光光譜

圖3顯示金納米環(huán)(2)結(jié)構(gòu)的等離子體共振消光峰的位置變化顯著，隨著半徑R+r的增加，消光主峰從 λ=0.543 μm(R+r=12 nm)紅移到 λ=0.736 μm(R+r=24 nm)處.對(duì)于金納米盤，厚度固定時(shí)，其半徑r從6 nm增加到24 nm，也有很強(qiáng)消光峰.隨著半徑 r的增加，其消光主峰從 λ=0.523 μm(r=6 nm)紅移到 λ =0.564 μm(r=24 nm).在此尺寸條件下，量子尺寸效應(yīng)起主要作用，隨著納米粒子的尺寸的增大，能級(jí)間隔增小，消光峰發(fā)生紅移.

圖4 金納米環(huán)(1)，納米環(huán)(2)和納米盤的消光光譜

圖4中比較了金納米環(huán)(1)，金納米環(huán)(2)和納米盤具有相同的厚度(h=10 nm)和外半徑(R=24 nm)時(shí)的消光特性.金納米環(huán)(1)的消光系數(shù)最大13.672，納米盤的消光系數(shù)最小7.0，金納米環(huán)(2)的消光系數(shù)為9.2.三種形狀的納米結(jié)構(gòu)的消光主峰位置變化也較大，金納米環(huán)(1)的消光主峰出現(xiàn)在0.696 μm處，金納米環(huán)(2)的消光主峰發(fā)生了紅移，出現(xiàn)在0.736 μm處，而金納米盤的消光主峰(0.564 μm)發(fā)生了藍(lán)移.Aizpurua 等［27］的實(shí)驗(yàn)也證實(shí)金納米盤消光峰相對(duì)金納米環(huán)發(fā)生了藍(lán)移，金納米環(huán)消光峰寬度比金納米盤大.在入射光偏振方向上，金納米環(huán)(1)的橫截面為矩形，擁有更多的角落，金納米環(huán)(1)結(jié)構(gòu)會(huì)激發(fā)表面電子更多的共振，故金納米環(huán)(1)比金納米環(huán)(2)和納米盤結(jié)構(gòu)的消光系數(shù)大.直徑約為幾十納米的金納米環(huán)(1)比相同高度的直徑為 120［27］和 300—500 nm［28］左右的金納米環(huán)結(jié)構(gòu)的消光系數(shù)相應(yīng)增加了約1.3和12.

3.3.消光效率與入射光的偏振方向關(guān)系

納米結(jié)構(gòu)的消光系數(shù)和電場(chǎng)分布強(qiáng)烈地依賴于入射光的偏振方向.為了研究金納米環(huán)(1)結(jié)構(gòu)的消光效率與入射光的偏振方向關(guān)系，固定金納米環(huán)(1)的厚度10 nm，外半徑24 nm，內(nèi)半徑14 nm，系統(tǒng)計(jì)算了入射光偏振方向與金納米環(huán)(1)中心軸夾角分別是0°—90°和0°—360°的消光光譜關(guān)系.

圖5(a)顯示當(dāng)入射光偏振方向與金納米環(huán)(1)中心軸夾角在0°—90°范圍內(nèi)增大時(shí)，消光系數(shù)隨著夾角的增大而增大，由于固定了金納米環(huán)(1)的結(jié)構(gòu)參數(shù)，消光峰沒(méi)出現(xiàn)紅移和藍(lán)移.圖5(b)為入射光偏振方向與金納米環(huán)(1)中心軸夾角在(0°—360°)之間變化時(shí)消光系數(shù)隨著入射光偏振方向變化的情況，反應(yīng)了金納米環(huán)(1)的高度的對(duì)稱性，入射光偏振方向與金納米環(huán)(1)中心軸夾角β與消光系數(shù)Q之間關(guān)系可以擬合為:Qext=0.0642+13.557sin2β.

圖5 金納米環(huán)(1)的消光效率與入射光的偏振方向關(guān)系

圖6 金納米盤、金納米環(huán)(1)和金納米環(huán)(2)的電場(chǎng)分布(log10γ)(a)λ =0.564 μm;(b)λ =0.696 μm;(c)λ =0.736 μm

3.4.表面等離子體共振激發(fā)產(chǎn)生的局域增強(qiáng)電場(chǎng)

為了研究金納米環(huán)和金納米盤的表面等離子體共振激發(fā)產(chǎn)生的局域增強(qiáng)電場(chǎng)分布，模擬計(jì)算了三種結(jié)構(gòu)在等離子體共振頻率入射時(shí)，在XY，XZ面上的電場(chǎng)分布 γ情況(圖6)，其中為納米結(jié)構(gòu)表面電場(chǎng)的大小，是入射電場(chǎng)的大小.

對(duì)于金納米盤，最大電場(chǎng)分布在納米盤外側(cè)周圍，而對(duì)于金納米環(huán)，局域表面增強(qiáng)電場(chǎng)除了分布在納米環(huán)周圍，在納米環(huán)的內(nèi)部，也有大面積局域增強(qiáng)電場(chǎng).在共振入射偏振光作用下，在相同厚度和外直徑時(shí)，金納米盤和金納米環(huán)(1)，(2)在 XY面產(chǎn)生最大電場(chǎng)增強(qiáng)分別達(dá)到8.6×105，7.6×106，1.3×107;金納米盤和金納米環(huán)(1)，(2)在 XZ面產(chǎn)生最大電場(chǎng)增強(qiáng)分別達(dá)到3.0×105，4.2×106，9.6×106.金納米環(huán)(2)結(jié)構(gòu)中，等離子體共振峰發(fā)生紅移，在長(zhǎng)波長(zhǎng)的位置出現(xiàn)的吸收峰(λ=0.736 μm)可以看作為縱模共振峰，使表面電場(chǎng)增強(qiáng)，因此金納米環(huán)比盤狀等離子體共振產(chǎn)生的局域增強(qiáng)電場(chǎng)大，而截面為圓形的金納米環(huán)(2)結(jié)構(gòu)比截面為矩形金納米環(huán)(1)結(jié)構(gòu)，產(chǎn)生更大的局域增強(qiáng)電場(chǎng).由于表面增強(qiáng)拉曼散射總的增強(qiáng)近似地和電場(chǎng)強(qiáng)度的四次成正比［37—39］，因此大幅度增強(qiáng)的局域電場(chǎng)有利于提高拉曼散射強(qiáng)度，與金納米盤和截面為矩形的金納米環(huán)(1)相比，截面為圓形的金納米環(huán)(2)結(jié)構(gòu)更適合做表面增強(qiáng)拉曼散射的基底.

4.結(jié) 論

本文應(yīng)用DDA方法，系統(tǒng)地研究了金納米環(huán)和金納米盤結(jié)構(gòu)參數(shù)對(duì)其消光性能的影響，通過(guò)改變?nèi)肷涔馄穹较?，研究入射光偏振方向與金納米環(huán)(1)中心軸夾角β與消光系數(shù)Q關(guān)系.計(jì)算的結(jié)果表明:金納米環(huán)等離子共振的消光峰受金納米環(huán)量子尺寸效應(yīng)和表面效應(yīng)影響而紅移或藍(lán)移;擁有相同高度、直徑的金納米環(huán)(1)、金納米環(huán)(2)和金納米盤相比，金納米環(huán)(1)等離子共振的消光系數(shù)最大，能夠更好地實(shí)現(xiàn)對(duì)入射光進(jìn)行消光，且金納米環(huán)消光峰寬度比金納米盤大，因此可以通過(guò)對(duì)金納米粒子結(jié)構(gòu)參數(shù)的設(shè)定，設(shè)計(jì)在傳感、吸波等領(lǐng)域具有特殊光學(xué)性能的納米結(jié)構(gòu)材料.金納米環(huán)(2)產(chǎn)生了更強(qiáng)的局域增強(qiáng)電場(chǎng)，與金納米盤和金納米環(huán)(1)比較，金納米環(huán)(2)更適合做表面增強(qiáng)拉曼散射的基底，在生物分子檢測(cè)等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用.

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Optical properties of gold nanoring structures*

Sun Zhong-Hua1)Wang Hong-Yan1)Zhang Zhi-Dong1)Zhang Zhong-Yue2)
1)(School of Physical Science and Technology，Southwest Jiaotong University，Chengdu 610031，China)2)(School of Physical Science and Technology，Southwest University，Chongqing 400715，China)(Received 25 May 2010;revised manuscript received 26 July 2010)

The extinction spectrum and the electric field distribution of gold nanoring structure have been calculated and compared with those of gold nanoplate structure by using the discrete dipole approximation method.It is found that the plasmon resonance peaks can have a red-shift or blue-shift when the radius size and the shape of the nanoring change.The gold nanoring with square cross section has a largest extinction coefficient.At the main plasmon peak，the nanoring with circlar cross section has much stronger electric field and larger electric field distribution，which can serves as the surface enhanced Raman scattering substrate for biological and chemical detections.

gold nanoring structure，gold nanoplate structure，optical property，plasmon resonance

.E-mail:xnjtdx3515@163.com

*國(guó)家自然科學(xué)基金(批準(zhǔn)號(hào):10974161)和中央高?；究蒲袠I(yè)務(wù)費(fèi)專項(xiàng)基金(批準(zhǔn)號(hào):SWJTU09CX079，SWJTU09ZT39，2010ZT06)資助的課題.

.E-mail:xnjtdx3515@163.com

*Project supported by the National Natural Science Foundation of China(Grant No.10974161)，the Basic Scientific Research of Central University Special Foundation，China(Grant Nos.SWJTU09CX079，SWJTU09ZT39，2010ZT06).

PACS:78.67.－ n，78.68.－ m，87.85.Qr